浆料反应体系中催化剂微粒增强气液传质研究

论文题目: 浆料反应体系中催化剂微粒增强气液传质研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 化学工程

作者: 张俊梅

导师: 周明

关键词: 催化剂颗粒,气液传质,异丁烯水合反应,增强机理,三维模型

文献来源: 天津大学

发表年度: 2005

论文摘要: 化工过程强化是传统化工发展的重要方向之一。难溶气体参与的气液反应过程中,气液传质是反应过程的主要阻力。催化剂微粒能增强气液传质,提高反应速率。本文就催化剂微粒对气液传质的增强作用做了实验和理论研究。在容积为1L的搅拌釜中,对树脂颗粒催化作用下的异丁烯水合反应及异丁烯在水-叔丁醇混合溶剂中的溶解度进行了实验研究。在0.74MPa、75℃实验条件下,考察了不同粒径颗粒催化剂及不同催化剂固含率作用下的水合反应速率。在70～90℃、0.60～0.74MPa条件下,得到了异丁烯溶解度与温度及叔丁醇摩尔浓度的关联式。利用全混釜浆料反应过程模型、异丁烯水合反应实验数据、参数估计程序,求解出异丁烯水合反应动力学方程参数及异丁烯在液相中的容积传质系数。通过比较不同粒径及不同固含率催化剂作用下的容积传质系数,得到结论为:小粒径颗粒对气液传质有增强作用,粒径越小增强作用越明显;在一定的催化剂固含率范围内,传质系数随固含率的增加而增加,且粒径较小时固含率的增强效果较大。本文提出液膜中催化剂微粒对气液传质的反应增强机理,在分析增强机理的基础上,应用膜-渗透理论,建立了非稳态三维模型。在模型求解中,采用复合网格方法,将整个偏微分方程积分区域分成若干个由单元网格覆盖的子区域,不同子区域选择不同的坐标系和单元网格,组成复合网格的单元网格在它们相遇处重叠。将复合网格形成步骤及算法和有限差分法结合求解此非稳态三维模型。反应增强机理模型考虑了微粒到气液界面的距离、微粒在气液界面停留时间、粒径、化学反应速率等因素及多颗粒对气液传质的影响。单颗粒模拟计算结果表明,微粒距离气液界面越远,微粒对气液传质的增强越小;当微粒与气液界面距离相同时,粒径增大,增强因子增大;当微粒表面的反应速率较小时,微粒表面的吸附性对气液传质起主要增强作用。多颗粒模拟计算结果表明,液膜中多颗粒对界面气液传质有相互影响的作用。在计算催化剂颗粒增强气液传质宏观增强因子的过程中,假设催化剂颗粒呈现初基六方阵分布。若考虑浆料表观粘度的影响,当固含率较大时,浆料粘度的增长降低了颗粒对气液传质的增强效果。模型计算结果和异丁烯水合反应中的实验结果基本吻合。

论文目录:

中文摘要

ABSTRACT

前言

第一章 文献综述

1.1 微粒增强气液传质的实验研究进展

1.1.1 增强因子的定义

1.1.2 吸附性微粒对气液传质的增强作用

1.1.3 催化剂微粒对气液传质的增强作用

1.1.4 反应物微粒对气液传质的增强作用

1.1.5 惰性微粒对气液传质的增强作用

1.2 微粒增强气液传质机理

1.3 微粒增强气液传质的数学模型

1.4 本文工作

第二章异丁烯水合反应体系中催化剂颗粒影响气液传质实验

2.1 实验物系选择

2.2 催化剂选择与粒径分级

2.3 实验装置及过程

2.4 分析方法

2.5 实验条件确定

2.5.1 温度

2.5.2 压力

2.5.3 叔丁醇初始浓度

2.5.4 搅拌速度

2.5.5 催化剂质量浓度

2.6 实验结果与讨论

2.6.1 催化剂颗粒粒径的影响

2.6.2 小粒径催化剂固含率的影响

2.7 本章小结

第三章 异丁烯在水－叔丁醇混合溶剂中的溶解度

3.1 实验装置及过程

3.2 实验数据

3.3 理论分析

3.4 实验结果分析

3.5 本章小结

第四章 浆料反应釜中气液传质模型

4.1 浆料反应过程模拟

4.2 异丁烯水合反应动力学方程

4.3 参数确定

4.3.1 液固传质系数ks及传质比表面积aS

4.3.2 搅拌器的搅拌功率W

4.4 气液传质系数求解

4.4.1 目标函数

4.4.2 求解过程

4.4.3 计算结果及分析

4.5 催化剂颗粒对气液传质的增强作用

4.5.1 增强因子定义

4.5.2 催化剂颗粒粒径的影响

4.5.3 催化剂固含率的影响

4.6 本章小结

第五章 催化剂细颗粒增强气液传质机理模型

5.1 催化剂细颗粒增强气液传质机理

5.2 存在催化剂细颗粒时的气液传质方程

5.3 模型方程求解方法

5.3.1 模型方程无因次化

5.3.2 模型方程差分解法

5.4 复合网格技术在传质方程建立及求解中的应用

5.4.1 复合网格的组成

5.4.2 复合网格形成过程

5.5 模型计算结果与分析

5.5.1 催化剂颗粒对液膜中待传质组分浓度场的影响

5.5.2 增强因子的定义

5.5.3 浆料体系中各参数对局部增强因子的影响

5.5.3.1 催化剂颗粒与气液界面距离的影响

5.5.3.2 催化剂颗粒在气液界面中停留时间的影响

5.5.3.3 催化剂颗粒表面一级反应速率常数的影响

5.5.3.4 催化剂颗粒粒径的影响

5.5.3.5 催化剂颗粒表面吸附容量的影响

5.5.4 液膜中多颗粒对传质的相互影响

5.5.5 细颗粒增强气液传质宏观增强因子的3－D 模型计算方法

5.5.6 浆料表观粘度对宏观增强因子计算结果的影响

5.5.7 模型计算结果与实验数据的比较

5.6 本章小结

第六章 结论与建议

符号说明

参考文献

攻读博士学位期间发表和完成的学术论文

致谢

发布时间: 2007-07-10

参考文献

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• [4].分散颗粒增强气液传质机理及模型研究[D]. 张丹.天津大学2006
• [5].浆料鼓泡塔内吸附性微粒增强气液传质研究[D]. 李昕.天津大学2004
• [6].反应性固体颗粒增强气液传质研究[D]. 李小磊.天津大学2016
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