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铜基复合氧化物的制备与三效催化性能的研究

2020-12-07阅读(914)

铜基复合氧化物的制备与三效催化性能的研究

论文摘要

近年来,随着世界各国汽车业的快速发展,汽车排放的尾气污染越来越严重。我国,2005年汽车销量超过日本成为世界第二大汽车消费国家,2009年第一季度汽车销量超过美国成为全球最大的汽车消费国家。然而我国的汽车尾气排放标准起步晚,汽车尾气催化净化技术发展缓慢,落后于欧洲、美国等。因此,我国汽车尾气污染形势更为严峻,迫切需要研发高效、实用的尾气净化催化剂。欧美国家的汽车尾气净化催化剂大多采用Pt、Rh、Pd等贵金属作为活性组分,技术比较成熟,而我国的Pt、Rh、Pd等贵金属资源缺乏,相反稀土资源丰富。因此,根据我国的国情,发展稀土、过渡金属基三效催化剂具有重要意义。本文主要研究了La、Ce、Zr、Cu、Mn等金属元素的三效催化性能及相互作用。并得出以下结论:1.分别用Cu掺杂LaMnO3、Mn掺杂La2CuO4来改善各自的三效催化活性。研究发现,掺杂后的LaMn0.8Cu0.2O3和La2Cu0.8Mn0.2O4比掺杂前都有比较好的CO、HC转化效果,但NO的转化率却有所下降。这说明Cu、Mn相互掺杂可以提高氧化作用,但会降低还原效果。从整体上看,Cu基催化剂比Mn基催化剂对HC、NO和CO的催化转化效果更好。2.通过对比在不同La/Ce比时La-Ce-Cu-O复合氧化物的催化活性,发现La0.2Ce0.8CuO3+λ具有最佳的三效催化性能。La进入CeO2的晶格当中,形成了La-Ce固溶体,La与Ce发生协同作用,从而增强了催化剂的三效催化活性。3.研究了Ce-Zr-Cu-O复合金属氧化物的三效活性。当Ce:Zr:Cu摩尔比为2:8:5时,制得的Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ催化剂具有较佳的三效催化性能和较宽的工作窗口。当空燃比为1.33（富氧）时,CO、HC和NO的起燃温度分别为183,257和236℃,并且在340℃后都能完全转化;催化剂经高温老化后CO、HC和NO的起燃温度仍较低,分别为225、350和350℃。X射线衍射、X射线光电子能谱和程序升温还原的检测结果表明,部分Cu进入Ce-Zr固溶体形成Cu-Ce-Zr固溶体;Cu与Ce产生协同效应使Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ催化剂的低温活性明显提高,并且在贫燃情况下具有更高的三效催化性能。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 汽车尾气对环境和人体的危害
  • 1.3 国内外汽车排放标准与法规
  • 1.4 汽车尾气净化技术
  • 1.5 三效催化剂
  • 1.5.1 贵金属三效催化剂
  • 1.5.2 钙钛矿型复合氧化物催化剂
  • 1.5.3 类钙钛矿
  • 1.5.4 尖晶石型催化剂
  • x 的净化催化剂'>1.6 贫燃条件下汽车尾气中NOx的净化催化剂
  • x分解法'>1.6.1 NOx分解法
  • x选择/非选择性催化还原法'>1.6.2 NOx选择/非选择性催化还原法
  • x储存还原法'>1.6.3 NOx储存还原法
  • 1.7 三效催化剂的催化机理
  • 1.8 国内外汽车尾气净化转化器生产厂家现状
  • 1.9 本文研究内容、拟解决问题、选题思路
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 化学试剂
  • 2.2 实验仪器
  • 2.3 催化剂的活性评价
  • 2.3.1 催化剂的活性测定方法
  • 2.3.2 实验装置
  • 2.4 催化剂的制备
  • 2.4.1 La-Cu-Mn-O 复合氧化物催化剂的制备
  • 2.4.2 La-Ce-Cu-O 复合氧化物催化剂的制备
  • 2.4.3 Cu-Ce-Zr-O 复合氧化物催化剂的制备
  • 2.5 数据处理方法
  • 2.6 催化剂的表征
  • 2.6.1 XRD 的表征
  • 2.6.2 TPR 表征
  • 2.6.3 XPS 表征
  • 第三章 La-Cu-Mn-O 复合氧化物催化剂的制备、催化活性及讨论
  • 2CuO4三效催化性能的影响'>3.1 Mn对La2CuO4三效催化性能的影响
  • 3三效催化性能'>3.2 Cu掺杂LaMnO3三效催化性能
  • 3.3 La-Cu-Mn-O 复合氧化物的XRD 表征
  • 3.4 小结
  • 参考文献
  • 第四章 La-Ce-Cu-O 复合氧化物 催化剂的三效催化活性
  • xCe1-xCuO3+λ的三效催化活性影响'>4.1 不同La/Ce比对LaxCe1-xCuO3+λ的三效催化活性影响
  • xCe1-xCuO3+λ样品的XRD表征'>4.2 LaxCe1-xCuO3+λ样品的XRD表征
  • 4.3 小结
  • 参考文献
  • 第五章 Cu-Ce-Zr-O 复合氧化物催化剂的制备、催化活性及讨论
  • 5.1 铈锆比对三效催化活性的影响
  • 5.2 铜含量对三效催化活性的影响
  • 5.3 空燃比对三效催化活性的影响
  • 5.4 水蒸汽与高温老化对催化剂三效催化活性的影响
  • 5.5 催化剂的XRD 表征
  • xZr1-xCuO2-λ结构的影响'>5.5.1 不同铈锆比对CexZr1-xCuO2-λ结构的影响
  • 0.2Zr0.8CuyO2-λ结构的影响'>5.5.2 不同Cu含量对Ce0.2Zr0.8CuyO2-λ结构的影响
  • 0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ的结构特点及三效催化性能'>5.5.3 Ce0.2Zr0.8Cu0.5O2-λ的结构特点及三效催化性能
  • 5.6 催化剂的XPS 结果
  • 5.7 催化剂的TPR 结果
  • 5.8 小结
  • 参考文献
  • 结论
  • 致谢
  • 攻读硕士期间发表的论文

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