本文主要研究内容
作者郑龙（2019）在《MOFs衍生的高性能单原子掺杂非贵金属催化剂的制备及其研究》一文中研究指出：开发高性能且价格低廉的氧还原非贵金属碳基催化剂代替传统的铂催化剂,对于降低燃料电池成本和推动燃料电池的商业化发展具有十分重要的意义。本文以金属有机框架（MOFs）为前驱体,通过对MOFs前驱体的孔道以及对中心金属元素种类进行单原子过渡金属掺杂,设计和制备了具有高性能的氧还原非铂碳基催化剂,研究成果主要包括:（1）通过双溶剂扩散热解法制备了一种UIO-66-NH2衍生的三种元素（Fe,S,N）共掺杂的多孔碳催化剂（Fe/N/S-PC）,双溶剂扩散热解法可以让掺杂剂高度分散在UIO-66-NH2前驱体的内部孔道和外表面中。经过高温热解后制备的Fe/N/S-PC催化剂具有规整的介孔结构和高度分散的活性位点。另外,催化剂继承了MOFs前驱体的形貌,所以催化剂具有很高的比表面积,丰富的介孔结构和高度分散的元素分布。Fe/N/S-PC催化剂在酸性和碱性介质中都具有良好的氧还原催化剂活性和稳定性。在0.1M KOH溶液中,催化剂半波电位达到0.87 V（vs.RHE）,比20 wt%Pt/C高30mV;在0.1 M HClO4溶液中,催化剂半波电位达到0.785 V（vs.RHE）,仅比商业铂碳催化剂低65mV。催化剂同样在H2/O2质子交换膜燃料电池中展现出优异的性能,作为阴极催化剂,在0.6V下电流密度为700 mA·cm–2,最大功率密度达到553mW·cm–2,是目前报道的最好的性能之一。（2）制备了一种二维MOF衍生的非贵金属催化剂,我们用少量的Fe来代替二维MOF的中心金属Zn,以实现均匀掺杂Fe的目的。同时加入g-C3N4作为单原子Fe的促进剂和稳定剂,制备出了单原子Fe负载量为3.89wt%的多孔碳纳米片催化剂（Fe-SA/N-PCNs）。Fe-SA/N-PCNs催化剂在碱性和酸性介质中都具有良好的氧还原催化剂活性和稳定性。在0.1M KOH溶液中,催化剂的半波电位达到0.86 V（vs.RHE）,比商业Pt/C高20mV;在0.1 M HClO4溶液中,催化剂半波电位达到0.79 V（vs.RHE）,接近商业铂碳催化剂的性能。Fe-SA/N-PCNs催化剂在碱性和酸性介质中的稳定性都优于商业Pt/C催化剂。一系列表征显示,g-C3N4的添加对应合成具有高载量的单原子和高性能的氧还原催化剂是十分重要的。
Abstract
kai fa gao xing neng ju jia ge di lian de yang hai yuan fei gui jin shu tan ji cui hua ji dai ti chuan tong de bo cui hua ji ,dui yu jiang di ran liao dian chi cheng ben he tui dong ran liao dian chi de shang ye hua fa zhan ju you shi fen chong yao de yi yi 。ben wen yi jin shu you ji kuang jia （MOFs）wei qian qu ti ,tong guo dui MOFsqian qu ti de kong dao yi ji dui zhong xin jin shu yuan su chong lei jin hang chan yuan zi guo du jin shu can za ,she ji he zhi bei le ju you gao xing neng de yang hai yuan fei bo tan ji cui hua ji ,yan jiu cheng guo zhu yao bao gua :（1）tong guo shuang rong ji kuo san re jie fa zhi bei le yi chong UIO-66-NH2yan sheng de san chong yuan su （Fe,S,N）gong can za de duo kong tan cui hua ji （Fe/N/S-PC）,shuang rong ji kuo san re jie fa ke yi rang can za ji gao du fen san zai UIO-66-NH2qian qu ti de nei bu kong dao he wai biao mian zhong 。jing guo gao wen re jie hou zhi bei de Fe/N/S-PCcui hua ji ju you gui zheng de jie kong jie gou he gao du fen san de huo xing wei dian 。ling wai ,cui hua ji ji cheng le MOFsqian qu ti de xing mao ,suo yi cui hua ji ju you hen gao de bi biao mian ji ,feng fu de jie kong jie gou he gao du fen san de yuan su fen bu 。Fe/N/S-PCcui hua ji zai suan xing he jian xing jie zhi zhong dou ju you liang hao de yang hai yuan cui hua ji huo xing he wen ding xing 。zai 0.1M KOHrong ye zhong ,cui hua ji ban bo dian wei da dao 0.87 V（vs.RHE）,bi 20 wt%Pt/Cgao 30mV;zai 0.1 M HClO4rong ye zhong ,cui hua ji ban bo dian wei da dao 0.785 V（vs.RHE）,jin bi shang ye bo tan cui hua ji di 65mV。cui hua ji tong yang zai H2/O2zhi zi jiao huan mo ran liao dian chi zhong zhan xian chu you yi de xing neng ,zuo wei yin ji cui hua ji ,zai 0.6Vxia dian liu mi du wei 700 mA·cm–2,zui da gong lv mi du da dao 553mW·cm–2,shi mu qian bao dao de zui hao de xing neng zhi yi 。（2）zhi bei le yi chong er wei MOFyan sheng de fei gui jin shu cui hua ji ,wo men yong shao liang de Felai dai ti er wei MOFde zhong xin jin shu Zn,yi shi xian jun yun can za Fede mu de 。tong shi jia ru g-C3N4zuo wei chan yuan zi Fede cu jin ji he wen ding ji ,zhi bei chu le chan yuan zi Fefu zai liang wei 3.89wt%de duo kong tan na mi pian cui hua ji （Fe-SA/N-PCNs）。Fe-SA/N-PCNscui hua ji zai jian xing he suan xing jie zhi zhong dou ju you liang hao de yang hai yuan cui hua ji huo xing he wen ding xing 。zai 0.1M KOHrong ye zhong ,cui hua ji de ban bo dian wei da dao 0.86 V（vs.RHE）,bi shang ye Pt/Cgao 20mV;zai 0.1 M HClO4rong ye zhong ,cui hua ji ban bo dian wei da dao 0.79 V（vs.RHE）,jie jin shang ye bo tan cui hua ji de xing neng 。Fe-SA/N-PCNscui hua ji zai jian xing he suan xing jie zhi zhong de wen ding xing dou you yu shang ye Pt/Ccui hua ji 。yi ji lie biao zheng xian shi ,g-C3N4de tian jia dui ying ge cheng ju you gao zai liang de chan yuan zi he gao xing neng de yang hai yuan cui hua ji shi shi fen chong yao de 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华南理工大学的郑龙，发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文，是一篇关于氧还原反应论文,金属有机框架论文,非贵金属碳基催化剂论文,质子交换膜燃料电池论文,原子级分散的活性位点论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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