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含氧气氛下La1-XYXCoO3系列催化剂催化CO还原SO2性能研究

2020-12-03阅读(311)

含氧气氛下La1-XYXCoO3系列催化剂催化CO还原SO2性能研究

论文摘要

深远。在众多脱硫技术中,催化还原SO2的方法是一项有着巨大潜力和发展前景的技术,然而烟道气中的O2却给SO2的还原脱硫造成很大障碍,因此研制适合含氧烟气体系中的还原脱硫催化剂具有重大的现实意义。本文采用对A位进行Y掺杂制得La1-XYXCoO3（X=0.1,0.3,0.5,0.7）系列催化剂,然后对硫化La1-XYXCoO3（X=0,0.1,0.3,0.5,0.7）系列催化剂在含氧条件下催化CO还原SO2的性能进行了深入研究,全面考察了硫化La0.7Y0.3CoO3催化剂催化CO还原SO2的性能及其活性稳定时各组分的催化还原特性。研究发现以下几点:经过Y取代的硫化La1-XYXCoO3（X=0,0.1,0.3,0.5,0.7）催化剂不仅使抗氧性能大大增强而且也使反应温度大大降低。在空速6000ml·h-1·g-1,反应温度为400℃,CO/O2+SO2的原料比接近氧化燃烧和还原脱硫所需的化学计量比时,二氧化硫转化率为98.9%,长达90h不见失活。这一反应温度比前人结果低了150℃。空速对硫化La0.7Y0.3CoO3催化剂活性的影响主要体现在低温区（300℃～350℃）,高温区（380℃～500℃）的影响则很小;氧含量对该催化剂的活性影响不大;XRD物相实验表明,Y取代可以提高并长时间保持硫化La0.7Y0.3CoO3催化剂中S2-物种含量;XPS表征实验表明,随着反应的进行Y2S3逐渐迁移到催化剂的表面阻碍了CoS2的进一步氧化。通过考察硫化La0.7Y0.3CoO3催化剂结构特性,发现La2O2S、CoS2二者混合具有协同效应,使活性比单组分增强;CoO的含量与该催化剂在含氧条件下催化CO还原SO2的性能密切相关;Y2S3对反应体系的温度降低起到了关键作用,当Y2S3质量含量为15%时,混合催化剂的寿命达到最长。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 前言
  • 1.2 常规烟道气脱硫工艺技术现状
  • 1.3 新型脱硫技术研究现状
  • 1.3.1 硫化碱脱硫法
  • 1.3.2 电子束烟气脱硫技术
  • 1.3.3 膜吸收法
  • 1.3.4 微生物脱硫技术
  • 1.4 含氧气氛下催化还原脱硫研究概况
  • 1.4.1 催化还原脱硫催化剂
  • 1.4.1.1 金属硫化物催化剂
  • 1.4.1.2 钙钛矿型复合氧化物催化剂
  • 1.4.1.3 氧化物催化剂
  • 1.4.2 催化还原反应机理
  • 1.4.3 等离子体法催化还原脱硫
  • 1.4.4 微波催化还原脱硫
  • 1.5 含钇钙钛矿特性
  • 1.6 选题及课题研究内容
  • 1.6.1 选题
  • 1.6.2 研究内容
  • 1-XYXCoO3催化CO 还原SO2性能的研究'>第二章 硫化La1-XYXCoO3催化CO 还原SO2性能的研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂与原材料
  • 2.2.2 仪器设备
  • 2.2.3 催化剂制备
  • 2.2.4 催化剂活性评价
  • 2.2.5 XRD表征实验
  • 2.3 实验结果与讨论
  • 1-XYXCoO3（X=0，0.1，0.3，0.5,0.7）催化剂结构确定'>2.3.1 La1-XYXCoO3（X=0，0.1，0.3，0.5,0.7）催化剂结构确定
  • 1-XYXCoO3（X=0，0.1，0.3，0.5,0.7）催化剂性能评价'>2.3.2 硫化 La1-XYXCoO3（X=0，0.1，0.3，0.5,0.7）催化剂性能评价
  • 3 和COS的计算'>2.3.2.1 SO3和COS的计算
  • 2 转化率与反应温度的关系'>2.3.2.2 SO2转化率与反应温度的关系
  • 2 转化率与反应时间的关系'>2.3.2.3 SO2转化率与反应时间的关系
  • 2.3.2.4 单质硫平均收率
  • 2.3.3 XRD结果讨论
  • 2.4 本章小节
  • 0.7Y0.3CoO3催化CO 还原SO2性能研究'>第三章 硫化La0.7Y0.3CoO3催化CO 还原SO2性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 试剂与原材料
  • 3.2.2 仪器设备
  • 3.2.3 催化剂制备
  • 3.2.4 催化剂活性评价
  • 3.2.5 催化剂表征
  • 3.2.5.1 XRD表征实验
  • 3.2.5.2 XPS表征实验
  • 3.2.5.3 程序升温脱附（TPD）实验
  • 3.3 实验结果与讨论
  • 2转化率的影响'>3.3.1 空速对SO2转化率的影响
  • 2含量对SO2转化率的影响'>3.3.2 O2含量对SO2转化率的影响
  • 2转化率的影响'>3.3.3 原料比SO2转化率的影响
  • 3.3.4 XRD结果讨论
  • 3.3.5 TPD结果讨论
  • 3.3.6 XPS结果讨论
  • 3.3.6.1 S2p的XPS
  • 3d的XPS'>3.3.6.2 Y3d的XPS
  • 3.4 本章小结
  • 0.7Y0.3CoO3催化剂结构特性的研究'>第四章 硫化La0.7Y0.3CoO3催化剂结构特性的研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 试剂与原材料
  • 4.2.2 仪器设备
  • 4.2.3 催化剂制备
  • 4.2.4 催化剂活性评价
  • 4.2.5 XRD催化剂表征
  • 4.3 实验结果与讨论
  • 4.3.1 硫酸钴催化剂性能评价
  • 4.3.2 硫化物及其混合催化剂性能评价
  • 4.3.3 氧化钴及氧化钴和硫化物催化性能评价
  • 4.3.4 CoO含量对其混合催化剂性能的影响
  • 2S3对反应温度和催化剂性能的影响'>4.3.5 Y2S3对反应温度和催化剂性能的影响
  • 4.3.6 XRD结果与讨论
  • 4.4 本章小节
  • 第五章 总结与展望
  • 5.1 全文总结
  • 5.2 展望
  • 参考文献
  • 发表论文和科研情况说明
  • 致谢

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