超快激光场中双原子分子电离和定向动力学的理论研究

超快激光场中双原子分子电离和定向动力学的理论研究

论文摘要

本学位论文使用含时量子波包方法,从理论上研究了在超快超强激光场中双原子分子的电离和定向动力学。主要工作包括以下几个方面:(1)使用一维含时量子波包模型,计算了Li2分子在超强飞秒脉冲激光场中的光电子能谱,并发现了三峰Autler-Townes (A-T)分裂现象。通过分析得知这种光电子能谱的三峰A-T分裂是由超快超强激光场诱导不同电子态之间的快速Rabi振荡造成的。我们还发现,这种三峰A-T分裂的谱峰是等间距的,并且谱峰间距与体系的Rabi频率相等。利用这一特性,可以使用三峰A-T分裂的谱峰间距来测量分子体系的平均偶极矩。(2)使用包含振动和转动自由度的二维含时量子波包理论,计算了Li2分子在超强飞秒脉冲激光场中的光电子能谱。研究了分子转动和取向效应对光电子能谱三峰A-T分裂的影响。通过分析得知分子的转动效应会在一定程度上削弱光电子能谱的三峰A-T分裂程度。我们讨论了分子体系初始转动温度和激光脉冲形状等参数对A-T分裂的影响,并探讨了观测到光电子能谱三峰A-T分裂这种现象的条件。(3)以HF和LiH分子为例,提出了通过振转态预激发来增强分子的场后定向的方案。振转预激发过程是由三束皮秒红外激光脉冲来控制的。我们使用包含振动和转动自由度的二维量子波包理论方法,计算并分析了体系在不同条件下的定向效率。结果表明,我们的方案能有效地增强由半周期超快激光脉冲诱导的场后定向。同时,我们还讨论了本方案应用于不同分子体系的有效性。(4)以HF分子为例,提出了使用一束红外激光脉冲和周期量级太赫兹激光脉冲来实现分子场后定向的方案。我们使用二维量子波包理论方法计算了定向效率,并将结果与使用半周期脉冲得到的定向效率做了对比。使用我们的方案能够有效地实现分子场后定向。由于目前太赫兹周期量级激光脉冲可以在实验上制备出来,这使得我们的理论方案具备了实验可行性。(5)分别以转动周期较短的NaH分子,转动周期较长的Nal分子和转动周期适中的LiCl分子为例,提出了使用两束周期量级太赫兹激光脉冲来实现长寿命高效场后定向的方案。我们使用二维量子波包理论方法在上述三种分子体系中计算了使用该方案得到的定向效率,在转动温度为5K的NaH分子体系中,得到了0.76的定向效率和16.5%的有效相对持续时间;在转动温度为1K的LiCl分子体系中,得到了0.75的定向效率和22.2%的有效相对持续时间。以上这些结果比采用其他方案得到的结果都要好。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 含时量子波包动力学的基本概念和几种计算方法
  • 1.1 含时量子波包动力学理论基础
  • 1.1.1 量子波包概念
  • 1.1.2 Born-Oppenheimer近似
  • 1.1.3 势能面
  • 1.2 求解初始波包
  • 1.3 波包的时间演化
  • 1.3.1 二阶差分法
  • 1.3.2 分裂算符法
  • 1.3.3 Chebyshev多项式展开法
  • 1.4 超快激光脉冲
  • 1.4.1 激光与物质相互作用
  • 1.4.2 超短激光脉冲的理论描述
  • 1.4.3 太赫兹半周期激光脉冲
  • 1.4.4 太赫兹周期量级激光脉冲
  • 1.5 分子的取向和定向
  • 1.5.1 场中分子定向
  • 1.5.2 场后分子定向
  • 1.5.3 采用含时量子波包方法精确计算场后分子定向
  • 1.5.4 采用刚性转子近似模型计算场后分子定向
  • 1.5.5 采用冲量近似模型计算场后分子定向
  • 2 飞秒强激光场中共振增强多光子电离光电子能谱的Autler-Townes分裂
  • 2.1 研究背景
  • 2.1.1 光电子能谱与多光子电离
  • 2.1.2 光电子能谱的Autler-Townes分裂现象
  • 2.2 理论模型
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.4 小结
  • 3 分子取向效应和激光参数对光电子能谱的影响
  • 3.1 研究背景
  • 3.2 理论模型
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 分子转动和取向对结果的影响
  • 3.3.2 激光场的峰值强度对结果的影响
  • 3.3.3 激光场的持续时间对结果的影响
  • 3.3.4 激光场的脉冲包络形状对结果的影响
  • 3.3.5 体系的初始转动温度对结果的影响
  • 3.4 小结
  • 4 采用太赫兹半周期激光脉冲和振转预激发操纵场后分子定向
  • 4.1 研究背景
  • 4.2 理论模型
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.4 小结
  • 5 利用太赫兹周期量级激光脉冲和红外脉冲实现场后分子定向
  • 5.1 研究背景
  • 5.2 理论模型
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.4 小结
  • 6 使用两束周期量级太赫兹激光脉冲实现长寿命场后分子定向
  • 6.1 研究背景
  • 6.2 理论模型
  • 6.3 结果与讨论
  • 6.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 作者简介
  • 相关论文文献

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