高温高压下分子流体的化学活性及分子作用势

论文摘要

本文采用冲击波动高压实验方法研究氢分子流体在高温高压（3500K,100GPa）状态下化学活性,并采用从头计算方法研究氮分子流体中分子间等效相互作用势。取得以下几方面研究成果: 1)测量了Al/H2/Al2O3夹层样品在冲击波作用下的辐射过程和Al/H2界面处导电性变化过程。首次观察到冲击和卸载过程中样品的异常辐射现象和异常导电现象。 2)从化学反应角度对上述奇异辐射和异常导电现象给出了定性解释,由此推论,铝的氢化物在高温高压区存在一个稳定相。对Al/H2体系在多次冲击作用下的行为得到了规律性认识:多次冲击压缩样品→氢分子离解（导电性增强）→Al基板吸氢反应（电导率降低,放出少量热量）→氢被完全吸收（基板电导率不再变化）→稀疏波导致样品卸载,基板放出氢原子,并结合为分子（基板电导率恢复,放出大量热量）。 3)将轴对称电磁传感器技术应用于冲击条件下物质导电性测量,建立了一套有限元定量分析方法和计算程序。该方法应用于二级轻气炮加载条件下的数据表明,实验信号能够反映出样品状态的导电性变化。 4)基于量子化学从头计算方法首次研究了高温高密度条件下三体关联效应。提出了一种计算分子间等效对势的理论方法。计算表明,三体关联效应的贡献使分子间等效两体势函数比单独两个分子间平均作用势函数明显软化。在不需考虑分子离解的压缩范围内,理论Hugoniot方程与实验结果基本一致。

论文目录

• 第一部 分高温高压氢分子流体的化学活性研究
• 第一章 绪论
• 1.1 金属氢的科学意义与应用背景
• 1.2 金属氢的研究现状及存在的问题
• 1.3 本文解决的科学问题与主要内容
• 第二章 实验原理
• 引言
• 2.1 动高压加载原理
• 2.1.1 二级轻气炮动高压技术
• 2.1.2 压缩气体靶技术
• 2.1.3 多次冲击阻抗匹配方法
• 2.2 光辐射测量原理
• 2.3 电磁感应测量原理
• 2.3.1 轴对称电磁传感器设计
• 2.3.2 实验靶和探头结构
• 2.3.3 感应信号的数值求解方法
• 小结
• 第三章 实验结果与分析讨论
• 引言
• 3.1 飞片速度的测量结果
• 3.2 导电性和光辐射测量结果
• 3.3 多次冲击数据处理
• 3.3.1 参数选取
• 3.3.2 理论计算结果
• 3.3.3 结果分析及讨论
• 3.4 样品室内导电性与光辐射特性变化
• 3.5 导电性异常变化的机制进一步讨论
• 3.5.1 熔化机制
• 3.5.2 化学机制
• 小结
• 第四章 待深入研究的工作
• 引言
• 4.1 实验改进
• 4.2 理论深入
• 小结
• 第二部 分氮分子的理论研究
• 第一章 绪论
• 引言
• 1.1 氮的研究意义
• 1.2 氮的研究现状
• 1.3 本文研究内容
• 第二章 氮分子的理论计算
• 引言
• 2.1 理论计算工具简介
• 2.2多体效应
• 2.3 理论模型
• 2.4 计算方法
• 2.4.1 球面平均
• 2.4.2 平均两体势
• 2.4.3 平均三体势
• 小结
• 第三章 计算结果及分析
• 引言
• 3.1 势函数的计算
• 3.2 分析讨论
• 3.3 待深入的工作
• 小结
• 全文总结
• 致 谢
• 参考文献
• 附录1 热传导效应的理论分析
• 攻读硕士学位期间发表的论文