论文摘要
纳米Al203是目前世界上使用量最大的超细粉体。低温燃烧合成法有着工艺简单、操作可靠、生产效率高、产品质量好等优点,最有可能实现纳米Al203的规模化工业生产。本文以工业氢氧化铝为原料制备硝酸铝,冷却结晶法进行硝酸铝晶体的提纯,以自制高纯硝酸铝低温燃烧合成制备纳米a-Al2O3粉体,并在此基础上制备了光催化用纳米Al2O3-TiO2复合粉体。本文还根据第一原理对粉体电子结构做了研究,从量子力学的角度对粉体性质做了解释。最后针对纳米粉体低温燃烧合成工艺要求,设计开发了多温区电加热炉的温度控制系统。氢氧化铝浸出实验结果表明,常压浸出最佳条件：氢氧化铝100g,温度100℃,时间4h,硝酸用量100ml,硝酸浓度43%,浸出率47%；高压浸出最佳条件：氢氧化铝100g,温度160℃,时间60min,硝酸用量240ml,硝酸浓度22-43%,浸出率98.5%。硝酸铝溶液结晶实验结果表明,结晶最佳条件：温度22℃,溶液密度1.54g/ml,晶种添加量3%,时间90min,结晶率为85.0%,晶体烘干温度40-50℃,烘干时间30min-60min,晶体中的杂质（Fe、Si）含量符合产品质量要求。以尿素为燃料制备纳米a-Al2O3粉体,马弗炉加热工艺条件：硝酸铝和尿素的摩尔比1：2.5,点火温度750℃,产物大部分为片状,部分为类球状,粒径40nm-80nm;微波炉加热工艺条件为：硝酸铝和尿素的摩尔比1：2.5,加热功率900W,产物大部分为片状,部分为类球状,粒径10-80nm。以尿素和柠檬酸为燃料制备纳米Al2O3-TiO2复合粉体,最佳工艺条件：TiO（NO3）2与柠檬酸的摩尔比9：15,硝酸铝与尿素的摩尔比1：2,点火温度600℃,产物为锐钛矿相,粒径5～10nm。TG-DTA及XRD分析结果表明,铝掺杂能降低锐钛矿相形成温度而提高向金红石相的转变温度,并抑制Ti02晶粒的长大。UV-Visible吸收光谱检测和甲基橙降解实验证明,复合粉体光催化性能有所改善,Al掺杂量为10%时粉体光催化性能最好。建立了α-Al2O3、锐钛矿相Ti02及复合粉体的晶体结构模型,采用平面波赝势（PWPP）方法执行密度泛函（DFT）计算,分析了晶体能带结构、态密度和布居数。分析结果表明,Al原子3s和3p轨道上的电子虽然对晶体的价带和导带贡献不大,却诱使导带发生较大程度下移,禁带宽度减小，理论预测可以发生红移,理论计算与实验结果相符。针对纳米粉体制备过程的特点,设计了可用于多温区电加热炉的温度控制系统。该温控系统是以西门子公司的S7-200可编程序控制器为核心的下位机和以PC机为核心的上位机构成的集散式控制系统,并开发了应用于纳米粉体生产过程实时监控管理软件。在自制的长1.5m,宽0.9m,高0.8m,加热体功率为9kw的小型隧道窑式反应炉进行了温控系统的软硬件测试。结果表明,经过一次超调后系统便可进入稳定状态,控温结果符合要求令人满意。本温控系统硬件简单、软件功能丰富、控温精度高、性能稳定,具有较高的实用价值。
论文目录
摘要Abstract第一章 绪论2O3简介'>1.1 纳米AL2O3简介1.2 纳米氧化铝制备方法1.2.1 液相法1.2.1.1 液相沉淀法1.2.1.2 溶剂蒸发法1.2.1.3 溶胶—凝胶法1.2.1.4 水热法1.2.1.5 相转移分离法1.2.1.6 反胶团微乳法1.2.2 气相法1.2.2.1 化学气相沉积法（CVD）1.2.2.2 激光诱导气相沉积法（LICVD）1.2.2.3 等离子气相合成法（PCVD）1.2.3 固相法1.2.3.1 硫酸铝铵热解法1.2.3.2 AACH热解法1.2.3.3 非晶晶化法1.2.4 低温燃烧合成法1.3 纳米材料的分析、表征方法1.3.1 热分析1.3.2 红外吸收光谱分析1.3.3 X射线衍射分析1.3.4 电镜观察法1.3.5 纳米材料宏观性质的研究1.4 量子化学计算理论1.4.1 单电子近似理论1.4.1.1 绝热近似1.4.1.2 Hartree-Fock近似1.4.2 密度泛函理论1.4.2.1 Hohenberg-Kohn定理1.4.2.2 Kohn-Sham方程1.4.2.3 局域密度近似（LDA）1.4.2.4 广义梯度近似（GGA）1.5 本文研究内容、目的及意义第二章 高纯硝酸铝晶体的制备2.1 前言2.2 实验部分2.2.1 原料与试剂2.2.2 仪器与设备2.2.3 实验步骤2.2.3.1 硝酸铝溶液制备2.2.3.2 硝酸铝晶体制备2.3 结果与讨论2.3.1 氢氧化铝的常压浸出2.3.1.1 温度对氢氧化铝浸出率的影响2.3.1.2 硝酸用量对氢氧化铝浸出率的影响2.3.1.3 硝酸浓度对氢氧化铝浸出率的影响2.3.1.4 浸出时间对氢氧化铝浸出率的影响2.3.2 氢氧化铝的高压浸出2.3.2.1 硝酸用量对氢氧化铝浸出率的影响2.3.2.2 温度对氢氧化铝浸出率的影响2.3.2.3 浸出时间对氢氧化铝浸出率的影响2.3.2.4 硝酸浓度对氢氧化铝浸出率的影响2.3.3 硝酸铝晶体的制备2.3.3.1 结晶温度对硝酸铝晶体结晶率的影响2.3.3.2 结晶时间对硝酸铝晶体结晶率的影响2.3.3.3 溶液密度对硝酸铝晶体结晶率的影响2.3.3.4 pH值对硝酸铝晶体结晶率的影响2.3.3.5 晶种添加量对硝酸铝晶体结晶率的影响2.3.3.6 烘干温度、时间对硝酸铝晶体晶型的影响2.3.3.7 硝酸铝晶体的形貌及纯度分析2.4 小结2O3的燃烧合成'>第三章 纳米Al2O3的燃烧合成3.1 前言3.2 实验部分3.2.1 原料与试剂3.2.2 仪器与设备3.2.3 实验步骤3.3 结果与讨论3.3.1 燃料对产物的影响3.3.2 点火温度对产物的影响3.3.3 煅烧时间对产物的影响3.3.4 产物形貌分析3.3.5 产物红外光谱分析3.3.6 差热热重分析3.3.7 产物性能研究3.4 小结2O3的微波燃烧合成'>第四章 纳米Al2O3的微波燃烧合成4.1 前言4.2 实验部分4.2.1 原料与试剂4.2.2 仪器与设备4.2.3 实验步骤4.3 结果与讨论4.3.1 燃料对产物的影响4.3.2 微波功率对产物的影响4.3.3 产物形貌分析4.3.4 产物红外光谱分析4.4 小结2O3-TiO2复合粉体的燃烧合成与表征'>第五章 纳米Al2O3-TiO2复合粉体的燃烧合成与表征5.1 前言5.2 实验部分5.2.1 原料与试剂5.2.2 仪器与设备5.2.3 实验步骤5.2.3.1 粉体的制备5.2.3.2 粉体催化活性评价5.3 结果和讨论2纳米粉体制备'>5.3.1 TiO2纳米粉体制备5.3.1.1 燃料的选择5.3.1.2 燃料加入量5.3.1.3 点火温度的选择5.3.1.4 煅烧温度和煅烧时间的选择2-Al2O3复合纳米粉体制备'>5.3.2 TiO2-Al2O3复合纳米粉体制备5.3.3 差热热重分析5.3.4 光催化性能实验5.4 结论第六章 纳米粉体电子结构研究6.1 前言6.2 量子化学计算6.2.1 CASTEP软件包6.2.2 赝势平面波6.2.2.1 模守恒赝势6.2.2.2 超软赝势6.2.2.3 能带与态密度6.2.2.4 布居分析6.3 计算结果与分析2O3的电子结构研究'>6.3.1 α-Al2O3的电子结构研究6.3.1.1 计算模型6.3.1.2 电子结构分析2晶体电子结构研究'>6.3.2 TiO2晶体电子结构研究6.3.2.1 计算模型6.3.2.2 电子结构分析2O3-TiO2晶体电子结构研究'>6.3.3 Al2O3-TiO2晶体电子结构研究6.3.3.1 计算模型6.3.3.2 电子结构分析2-TiO2晶体电子结构研究'>6.3.4 CeO2-TiO2晶体电子结构研究6.3.4.1 计算模型6.3.4.2 电子结构分析6.4 结论第七章 纳米粉体燃烧合成过程监控管理系统7.1 前言7.2 燃烧合成过程温控系统的硬件设计7.2.1 温度控制系统总体方案设计7.2.2 控温方式7.2.3 电力电子器件的选择7.2.4 控制器的选择7.2.4.1 控制器选择7.2.4.2 S7-200系列PLC性能及系统硬件配置7.2.5 控制算法7.2.5.1 比例项7.2.5.2 积分项7.2.5.3 微分项7.2.6 占空比输出控制信号的实现7.2.7 PLC与上位机的通信7.2.7.1 通信方式的选择7.2.7.2 通信接口的选择7.2.7.3 通信协议的选择7.2.8 PLC程序开发7.2.8.1 PLC编程环境介绍7.2.8.2 PLC程序设计7.3 燃烧合成过程监控管理软件开发7.3.1 概述7.3.2 系统分析7.3.3 系统设计7.3.3.1 实时监控模块7.3.3.2 数据的采集7.3.3.3 数据的存储7.3.3.4 数据访问接口7.3.3.5 数据的显示7.3.3.6 异常处理7.3.3.7 查询系统模块7.3.3.8 参数设定模块7.3.3.9 用户管理模块7.4 控制器的PID参数整定及温控系统的在线测试7.4.1 控制器的PID参数整定7.4.2 温控系统的在线测试7.5 小结第八章 结论附录一 S7-200程序附录二 过程监控软件参考文献致谢博士期间发表及待发表的论文目录、专利、获奖
相关论文文献
标签：低温燃烧合成论文; 纳米粉体论文; 密度泛函论文; 电子结构论文; 可编程控制器论文;
