分散相微粒增强气体吸收机理及预测模型

论文摘要

在气体吸收体系中加入活性分散相粒子是传质过程强化的一个重要手段,本文详细研究了三种不同分散相微粒(反应性固体颗粒、吸附性固体颗粒及分散液滴)对气体吸收过程的增强作用,并分别采用两种模型,即宏观模型及微观颗粒模型,对气液传质机理进行描述。宏观模型立足于整个吸收体系,综合考虑各种影响因素,所得到的颗粒对吸收的增强效应是基于全部颗粒影响的一个宏观效果。根据宏观模型,可以从总体上讨论各种影响因素对吸收的影响。微观模型则基于单个颗粒,考查每一个颗粒对浓度场、速度场的影响,考查颗粒之间的相互作用以及颗粒的屏蔽作用,可以从微观角度探求颗粒强化机理。两种模型即可相互检验,又相互补充,存在着密切的联系。由于颗粒间存在着强烈的相互作用,某一时刻颗粒的吸收强化应该是若干颗粒共同作用的宏观效果,如果仅将各单个颗粒对吸收的影响进行叠加,必然造成很大的误差,而宏观模型则可以克服这一不足,从总体角度对微粒的影响进行探索。对于反应性固体颗粒,所提出的模型考虑了颗粒直径分布及溶解效应的影响。当颗粒溶解度较大、反应速率常数较大时,颗粒粒径分布会对吸收产生很大影响。同时当颗粒溶解度较大、反应速率常数较大时,颗粒的溶解效应对传质的影响不能忽略,若不考虑颗粒溶解效应(即恒颗粒模型)所预测的增强因子将会高于实验值。通过不同疏水性能的固体颗粒对气体的增强作用实验以及分子筛疏水改性实验证实了对气体吸收具有强化作用的颗粒应当具备两个方面性质,即一定的疏水性和对溶质选择吸附性,并基于这一认识,建立了吸附性固体颗粒强化吸收模型,模型不仅探讨了各种不同的影响因素,而且合理解释了增强因子随分散固体颗粒浓度增加而渐进地逼近一恒定值的现象。针对液液分散体系强化吸收的特点,作者认为造成液液分散体系初始吸收速率下降的原因主要是界面污染,据此提出了“有效扩散系数”的概念;同时针对乳液形成机理,认为在每一个液滴周围存在着一层表面活性剂吸附膜层,此膜层阻隔了液液之间的传质速率,使传质阻力增加。利用搅拌槽反应器对CO2在不同的分散体系中的吸收进行了实验,并对所提出的模型进行了验证。实验结果与模型预测值能够很好地吻合,表明了模型的合理性。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 反应性固体颗粒对传质过程的影响
• 1.3 吸附性固体颗粒对传质过程的影响
• 1.3.1 固体颗粒对传质系数及气液接触面积的影响
• 1.3.1.1 固体颗粒对体积总传质系数的影响
• 1.3.1.2 固体颗粒的加入对kL 的影响
• 1.3.1.3 固体颗粒对气液界面面积a 的影响
• 1.3.2 固体颗粒强化吸收机理
• 1.3.3 吸收强化模型
• 1.4 第三分散液相对传质过程的影响
• 1.4.1 气-液-液分散体系传质强化机理
• 1.4.2 分散液滴对传质系数及气液接触面积的影响
• 1.4.3 气-液-液分散体系吸收强化模型
• 1.5 小结
• 1.6 本文工作
• 第二章 反应性颗粒增强气体吸收机理模型
• 2.1 引言
• 2.2 反应性颗粒增强传质理论模型
• 2.2.1 模型假设
• 2.2.2 宏观模型（TIHM model）
• 2.2.3 微观颗粒模型（TIHN model）
• 2.2.4 模型的无因次化
• 2.3 宏观模型（TIHM model）模拟讨论
• 2.3.1 与恒颗粒模型（CPM model）比较
• 2.3.2 不同分布函数的影响
• 2.3.3 吸收强化各种影响因素
• 2.4 微观模型（TIHM model）模拟讨论
• 2.4.1 一维点颗粒模型
• 2.4.2 三维多颗粒模拟
• 2.4.3 实验验证
• 2.4.4 多颗粒微观模拟及与宏观模型联系
• 2.5 结论
• 第三章 吸附性颗粒增强微溶气体机理模型
• 3.1 引言
• 3.2 实验
• 3.3 吸附性颗粒强化吸收的传质模型
• 3.3.1 模型假设
• 3.3.2 模型方程
• 3.3.3 模型方程的无因次化
• 3.4 宏观模型模拟
• 3.4.1 颗粒吸附容量的影响
• 3.4.2 颗粒直径的影响
• 3.4.3 液固传质系数影响
• 3.4.4 颗粒分布对吸收的影响
• 3.4.5 化学反应影响
• 3.4.6 液相湍动程度的影响
• 3.4.7 固相浓度的影响
• 3.5 微观模型模拟
• 3.5.1 三维模型与一维模型的比较
• 3.5.2 三维单颗粒模拟
• 3.5.3 三维双颗粒模拟
• 3.5.4 三维多颗粒模拟
• 3.5.5 与实验数据的比较
• 3.6 结论
• 第四章 第三分散液相强化气体吸收机理模型
• 4.1 实验
• 4.1.1 无乳化剂时分散相的影响
• 4.1.2 加入乳化剂后分散相的影响
• 4.2 实验结果分析
• 4.2.1 未加入乳化剂时分散相的影响
• 4.2.2 加入乳化剂时分散相的影响
• 4.2.3 正丁醇对吸收的影响
• 4.2.4 总结
• 4.3 理论模型
• 4.3.1 模型假设
• 4.3.2 理论模型
• 4.3.3 模型的无因次化
• 4.4 宏观模型模拟
• 4.5 微观模型模拟
• 4.5.1 单颗粒模拟
• 4.5.2 多颗粒模拟
• 4.5.3 实验验证
• 4.6 结论
• 第五章 分散相微粒增强微溶气体吸收实验
• 5.1 实验装置
• 5.2 液侧传质系数计算
• 5.3 浆液中液固传质系数计算
• 5.4 反应性颗粒对吸收的强化
• 5.5 吸附性固体颗粒对吸收的强化
• 5.5.1 不同疏水性能固体颗粒对吸收的影响
• 5.5.2 分子筛的疏水改性
• 5.6 第三分散液相对吸收的强化
• 第六章 结论与建议
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 附录Ⅰ—符号说明
• 致谢