论文摘要
钙钛矿型复合氧化物作为一种与环保和能源课题密切相关的新型材料,已引起了国内外许多科研人员的关注。由于钙钛矿型氧化物的结构稳定,在原子堆积方式不变的情况下,可容纳大量的、组成多变的金属元素和非金属元素,通过不同价态离子的掺杂,可使B位离子产生异常价态和A位空位及氧空位,从而表现出奇异的物理和化学性能,进而提高钙钛矿型复合氧化物催化剂的催化活性。 本文以La(Ba)CoO3为基础,采用柠檬酸溶胶—凝胶法合成了A位和B位掺杂改性的系列钙钛矿型复合氧化物催化剂。通过热分析(TG-DTA)、红外(IR)、X-射线衍射(XRD)、氧气程序升温脱附(O2-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)、N2吸附等分析测试手段对所得材料进行了详致地研究。并分别深入探讨了A位和B位掺杂元素、掺杂比例对催化活性中心离子的影响。 成功地合成了La0.8Ba0.2Co1-xFex等催化剂,所得样品的催化活性在测试温度为800℃时达到80%左右。TG-DTA分析结果表明经450℃焙烧后样品中的有机组分己被完全移除。IR测试结果显示A位掺杂提高了B-O键的活动性,进而导致催化活性提高。X-射线衍射(XRD)结果显示当Ba的掺杂量小于等于20%时没有其它杂相。同时研究发现催化剂表面氧空位浓度对催化剂的活性具有较大的影响,H2-TPR研究结果表明中心离子的氧化还原性能与催化剂的催化活性有关。XPS表征结果显示催化剂的表面活性吸附氧显著影响其催化活性。
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中文摘要Abstract第1章 绪论1.1 引言1.2 氮氧化物的危害1.3 氮氧化物的产生原理1.4 氮氧化物的催化消除方法1.4.1 还原型催化剂1.4.1.1 直接还原型1.4.1.2 储存还原型1.4.1.3 氧化和还原型1.4.2 直接分解型催化剂1.4.2.1 贵金属型1.4.2.2 金属碳化物型1.4.2.3 金属氧化物型1.4.2.4 分子筛型1.4.2.5 复合氧化物型1.4.2.6 钙钛矿型复合氧化物的结构及缺陷1.4.2.7 钙钛矿型复合氧化物的制备1.5 课题的选择第2章 实验2.1 化学试剂及仪器设备2.1.1 化学试剂(分析纯)及气体2.1.2 仪器设备2.2 钙钛矿粉体的制备2.2.1 制备流程2.2.2 实验制备的样品2.3 催化活性评价2.3.1 催化活性评价装置2.3.2 催化剂填装方法2.3.3 催化活性评价装置2.4 催化剂表征第3章 催化剂制备条件的确定3.1 引言3.2 结果与讨论3.2.1 差热-热重表征3.2.2 XRD分析3.2.3 焙烧温度对催化活性的影响3.3 本章小结第4章 A位离子对NO分解活性的影响4.1 引言4.2 结果与讨论0.8M0.2CoO3(M=Ca,Sr,Ba)催化分解NO的活性'>4.2.1 La0.8M0.2CoO3(M=Ca,Sr,Ba)催化分解NO的活性1-xBaxCoO3(x=0.1-0.5)催化分解NO的活性'>4.2.2 La1-xBaxCoO3(x=0.1-0.5)催化分解NO的活性1-xBaxCo0.8Fe0.2O3(x=0.1-0.5)催化分解NO的活性'>4.2.3 La1-xBaxCo0.8Fe0.2O3(x=0.1-0.5)催化分解NO的活性0.8Ba0.2CoO3,La0.6Ce0.2Ba0.2CoO3催化分解NO的活性'>4.2.4 La0.8Ba0.2CoO3,La0.6Ce0.2Ba0.2CoO3催化分解NO的活性4.3 本章小结第5章 B位离子对NO分解活性的影响5.1 引言5.2 结果与讨论3,La0.8Ba0.2MO3(M=Fe,Co,Ni)催化分解NO的活性'>5.2.1 LaMO3,La0.8Ba0.2MO3(M=Fe,Co,Ni)催化分解NO的活性0.8Ba0.2Co1-xFexO3(x=0.1-0.9)催化分解NO的活性'>5.2.2 La0.8Ba0.2Co1-xFexO3(x=0.1-0.9)催化分解NO的活性0.8Ba0.2Co1-xNixO3(x=0.1-0.4)催化分解NO的活性'>5.2.3 La0.8Ba0.2Co1-xNixO3(x=0.1-0.4)催化分解NO的活性5.3 本章小结结论致谢参考文献独创性声明
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La-Ba-Co基钙钛矿型复合氧化物催化分解氮氧化物的研究
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