整体金属丝网型钙钛矿催化剂制备及其催化燃烧VOCs特性

论文摘要

蜂窝陶瓷贵金属催化剂是应用最广泛的催化燃烧VOCs催化剂，然而贵金属催化剂高温热稳定性差，蜂窝陶瓷单一孔道结构又限制其传质传热，导致燃烧效率不高。金属丝网基体传热速率快，机械强度高，将其组装成整体结构应用于催化燃烧反应中，气流可在三维多孔结构内穿梭流动，传质传热效率大大提高。因此研究和开发价廉易得的活性物种和高传质传热效率的整体金属丝网型催化剂具有很大的现实应用意义。本研究中将具有高粘结强度载体膜的金属丝网组装成整体型，并负载活性组分La0.8Sr0.2MnO3，考察其催化燃烧VOCs特性，并与蜂窝陶瓷、粉末型催化剂进行了比较。主要研究结果如下：1．高粘结强度载体膜的制备对电泳沉积法制备不锈钢丝网表面Al2O3／Al载体膜的制备条件进行了探索，确定了铝粉悬浮液添加剂用量，搅拌速度，电泳沉积加压方式以及热烧结温度等最佳制备参数，制备得到表面均匀、并具有高比表面积（10.2 m2／g）和高粘结强度（超声振动30 min，脱落率小于0.5wt％）的Al2O3／Al载体膜。2．La0.8Sr0.2MnO3钙钛矿型催化剂的制备和改性对共沉淀法制备La(0.8Sr0.2MnO3催化剂中的沉淀剂进行了研究，发现氢氧化钠和碳酸钠比为2：1时，制备的La0.8Sr0.2MnO3催化剂钙钛矿晶相最均一，催化剂活性越好。同时制备了0.5 wt％Au掺杂的La0.8Sr0.2MnO3催化剂，根据H2-TPR和催化燃烧甲苯实验发现，Au明显提高了钙钛矿催化剂表面氧的活性，降低了甲苯催化燃烧的起燃温度。其中用共沉淀法制备的Au-La0.8Sr0.2MnO3催化活性与工业应用的蜂窝陶瓷Pt-Pd催化剂相似。3．不同构型La0.8Sr0.2MnO3催化剂的催化燃烧特性考察了三种不同构型催化剂（粉末、蜂窝陶瓷、不锈钢丝网）催化燃烧甲苯反应，结果表明，整体金属丝网型La0.8Sr0.2MnO3催化剂与粉末催化剂具有相似的催化燃烧活性，整个催化剂床层温度均匀，同时具有最快的热响应速度。同时考察了整体丝网催化剂上甲苯分别与丙酮、乙酸乙酯双组分体系的催化燃烧，结果发现丙酮不影响甲苯转化；而在甲苯—Z酸Z酒旨体系中，乙酸乙酯促进了甲苯催化燃烧。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 整体型催化燃烧催化剂
• 1.1.1 蜂窝陶瓷基体
• 1.1.2 金属基体
• 1.2 金属基体涂层制备方法
• 1.3 催化燃烧催化剂
• 1.3.1 贵金属催化剂
• 1.3.2 钙钛矿催化剂
• 1.4 论文研究目标
• 第二章 实验部分
• 2.1 试验原料及设备
• 2.2 催化剂制备
• 2.3 金属丝网载体膜及活性涂层牢固度检测
• 2.4 催化剂活性评价
• 2.5 催化剂表征
• 2.5.1 X射线粉末衍射仪（XRD）
• 2.5.2 扫描电镜（SEM）
• 2.5.3 比表面积测定（BET）
• 2.5.4 EDS表征
• 2.5.5 DTG表征
• 2.5.6 程序升温还原（TPR）
• 2O₃/Al载体膜制备与表征'>第三章 金属丝网表面Al₂O₃/Al载体膜制备与表征
• 3.1 实验部分
• 3.2 电泳沉积因素考察
• 3.2.1 添加剂对悬浮液稳定性的影响
• 3.2.2 搅拌速度对电泳沉积效果的影响
• 3.2.3 电压加压方式对电泳沉积效果的影响
• 2O₃/Al载体膜表征'>3.3 金属丝网表面Al₂O₃/Al载体膜表征
• 3.3.1 SEM表征
• 3.3.2 EDS表征
• 3.3.3 XRD表征
• 3.4 本章小结
• 0.8Sr_0.2MnO₃催化剂制备及表征'>第四章 La_0.8Sr_0.2MnO₃催化剂制备及表征
• 0.8Sr_0.2MnO₃的制备'>4.1 La_0.8Sr_0.2MnO₃的制备
• 0.8Sr_0.2MnO₃的表征'>4.2 La_0.8Sr_0.2MnO₃的表征
• 4.2.1 DTG表征
• 4.2.2 XRD表征
• 4.2.3 SEM表征
• 4.3 催化剂活性测试
• 4.4 本章小结
• 第五章 整体金属丝网型催化剂制备及其催化燃烧VOCs特性
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 整体金属丝网型催化剂（WM）制备
• 5.1.2 蜂窝陶瓷催化剂（CH）制备
• 5.1.3 粉末催化剂（Powder）制备
• 5.1.4 活性测试
• 5.2 整体金属丝网型催化剂表征
• 5.2.1 SEM表征
• 5.2.2 BET表征
• 5.2.3 XRD表征
• 5.3 整体金属丝网型催化剂催化燃烧甲苯特性分析
• 5.3.1 空速的影响
• 5.3.2 热响应速度
• 5.3.3 甲苯浓度的影响
• 5.4 整体金属丝网型催化剂催化燃烧不同有机物对比
• 5.5 整体金属丝网催化剂催化燃烧混合有机物性能测试
• 5.6 整体金属丝网型催化剂稳定性
• 5.7 本章小结
• 0.8Sr_0.2MnO₃催化剂的制备及其表征'>第六章 金改性La_0.8Sr_0.2MnO₃催化剂的制备及其表征
• 0.8Sr_0.2MnO₃催化剂的制备'>6.1 金改性La_0.8Sr_0.2MnO₃催化剂的制备
• 6.2 活性评价
• 6.3 催化剂表征
• 6.3.1 XRD和BET表征
• 2-TPR表征'>6.3.2 H₂-TPR表征
• 6.4 催化燃烧活性测试
• 6.5 本章小结
• 第七章 结论与展望
• 2O₃/Al载体膜研究结论'>7.1 电泳沉积制备不锈钢丝网表面Al₂O₃/Al载体膜研究结论
• 0.8Sr_0.2MnO₃研究结论'>7.2 钙钛矿型复合氧化物La_0.8Sr_0.2MnO₃研究结论
• 0.8Sr_0.2MnO₃催化剂催化燃烧特性研究结论'>7.3 金属丝网型La_0.8Sr_0.2MnO₃催化剂催化燃烧特性研究结论
• 0.8Sr_0.2MnO₃催化剂研究结论'>7.4 Au改性La_0.8Sr_0.2MnO₃催化剂研究结论
• 7.5 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的论文和专利