用于高温燃料电池质子交换膜材料的制备与性能研究

用于高温燃料电池质子交换膜材料的制备与性能研究

论文摘要

质子交换膜是质子交换膜燃料电池(PEMFC)的核心部件,起着将质子从膜的一侧传递到膜的另一侧和阻隔燃料和氧化剂的双重作用。目前,Nafion(?) (DuPont)膜作为质子交换膜的代表受到造价高和甲醇渗透率高的限制,尤其是在高于80℃时,膜内水分大量蒸发,其质子传导率急剧下降,难以满足PEMFC在(80℃-100℃)操作时的使用要求。侧链芳香型磺化聚合物作为质子交换膜材料,其优点就是将磺酸基团远离聚合物的主链进而减小聚合物的溶胀性。我们认为较长的侧链有利于聚合物的性能提高。所以,我们通过对单体的设计,对其进行了红外与核磁的测试,合成了磺酸基团距离聚合物主链较远的侧链型聚芳醚酮(SC-SPAEK)质子交换膜材料。为了满足质子交换膜燃料电池在高温条件下对质子交换膜的使用要求,本文通过溶胶-凝胶法制备了纳米ZrO2无机粒子,并通过溶胶共混法制备了含有不同ZrO2含量的磺化聚芳醚酮砜(SPAEKS)/ZrO2复合膜。红外光谱表明复合膜中有Zr-O-Zr吸收峰。并且ZrO2无机粒子均匀地分布在磺化聚芳醚酮砜质子交换膜中,通过对磺化聚芳醚酮砜(SPAEKS)/ZrO2复合膜的性能测试可以看出,纳米ZrO2无机粒子的引入提高了复合膜的热稳定性,吸水率和质子传导率。复合膜在80℃时的质子传导率都在0.08S/cm以上,同时,SPAEKS/ZrO2-10%复合膜的甲醇渗透系数为5.6×10-7cm2/s,低于SPAEKS膜的6.7×10-7cm2/s。有望在高温质子交换膜燃料电池中得到应用。通过原位聚合沉淀法制备了SPAEKS/ZrP复合膜。从红外谱图中证实了SPAEK聚合物中的磺酸官能团与磷酸氢锆基团之间形成了强烈的相互作用。通过对复合膜性能的测试,溶胀率和吸水率降低随着ZrP粒子在复合膜中含量的增加而增加。失重量在5%时的温度都在300℃以上,表现出了良好的热稳定性。在80℃时SPAEKS/ZrP复合膜所测得质子传导率的范围是0.052-0.081S/cm,这表明了SPAEKS/ZrP质子交换膜有望在燃料电池中得到应用。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 引言
  • 1.2 燃料电池的概述
  • 1.3 质子交换膜燃料电池
  • 1.4 直接甲醇燃料电池
  • 1.5 质子交换膜材料
  • 1.6 本论文的设计思想
  • 第二章 较长侧链磺化聚芳醚酮质子交换膜材料的制备
  • 2.1 引言
  • 2.2 原料与试剂
  • 2.3 测试手段与表征方法
  • 2.4 苯酚二磺酸钠单体的合成与表征
  • 2.5 1-(2,4-二磺酸苯氧基)-3-(苯基)丙烷的制备和表征
  • 2.6 2,6-二氟苯甲酰氯的制备
  • 2.7 磺化双氟单体的合成和表征
  • 2.8 聚合物的合成和表征
  • 2.9 本章小结
  • 2复合型质子交换膜的制备与性能研究'>第三章 磺化聚芳醚酮砜/ZrO2复合型质子交换膜的制备与性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 试验原料与试剂
  • 3.3 纳米二氧化锆溶胶的制备
  • 2复合膜的制备'>3.4 SPAEKS/ZrO2复合膜的制备
  • 3.5 复合膜的性能测试
  • 2复合膜的表征'>3.6 SPAEKS/ZrO2复合膜的表征
  • 2复合膜的微观形态'>3.7 SPAEKS/ZrO2复合膜的微观形态
  • 2复合膜的热性能'>3.8 SPAEKS/ZrO2复合膜的热性能
  • 2复合膜的X射线衍射(XRD)分析'>3.9 SPAEKS/ZrO2复合膜的X射线衍射(XRD)分析
  • 3.10 复合膜的吸水率和保水能力
  • 3.11 复合膜的甲醇渗透性和质子传导率
  • 3.12 本章小结
  • 第四章 磺化聚芳醚酮砜/ZrP复合膜质子交换膜燃料电池的研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 原料与试剂
  • 4.3 测试手段与表征方法
  • 4.4 SPAEKS/ZrP复合膜的制备
  • 4.5 SPAEKS/ZrP复合膜的表征
  • 4.6 SPAEKS/ZrP复合膜的微观形貌和XRD的研究
  • 4.7 SPAEKS/ZrP复合膜的吸水率、溶胀率和保水能力
  • 4.8 SPAEKS/ZrP复合膜的性能测试
  • 4.9 SPAEKS/ZrP复合膜质子传导率和甲醇渗透性
  • 4.10 本章小结
  • 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 作者简介
  • 攻读硕士学位期间研究成果
  • 相关论文文献

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