论文摘要
与现有的烃类裂解制乙烯路线相比,固体酸催化乙醇脱水制乙烯路线具有环保、可持续、反应条件温和等多方面的优势,正引起越来越多的研究者的关注。本文针对乙醇脱水制乙烯反应,基于机械混合法和浸渍法制备的WO3/HZSM-5分子筛催化剂,研究了所制催化剂的乙醇转化率和乙烯选择性;考察了氧化钨含量、操作条件和催化剂制备条件对催化剂活性的影响规律;采用NH3-TPD、IR、BET、XRD、Raman和XPS等表征手段考察了催化剂的表面酸性和结构对乙醇脱水反应的影响。对于机械混合法制备的WO3/HZSM-5催化剂,氧化钨负载量对WO3/HZSM-5的低温催化活性有较明显的影响。活性测试结果表明,10wt%WO3/ HZSM-5具有相对较好的低温催化活性。相比于HZSM-5,反应温度为240℃时,10wt%WO3/HZSM-5上的乙醇转化率从72.3%增加到90.8%,乙烯选择性从66.0%增加到67.7%。NH3-TPD及Py-IR结果表明,氧化钨的负载使得分子筛催化剂酸强度降低,L酸位消失。结合Raman光谱及XPS结果分析,15wt%WO3/HZSM-5催化剂钨物种存在表面聚集现象。10wt%WO3/HZSM-5催化剂中钨只存在五配位的钨元素,15%WO3/HZSM-5催化剂中存在四配位的钨元素、六配位的钨元素。五配位的钨元素的存在可能是10wt%WO3/HZSM-5乙醇脱水低温活性高的原因。对于浸渍法制备的WO3/HZSM-5催化剂,采用正交实验考察了负载氧化钨含量、焙烧温度和焙烧时间对催化剂活性的影响。实验结果表明,氧化钨含量对催化剂活性影响显著。5wt%WO3/HZSM-5具有较好的低温脱水活性,乙醇转化率为83.8%,乙烯选择性分别为70.6%。
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摘要ABSTRACT前言第一章 文献综述1.1 乙醇催化脱水制备乙烯的意义1.1.1 生物发酵乙醇1.1.2 生物乙醇脱水制乙烯的技术可行性1.2 乙醇脱水制乙烯催化剂的研究进展1.2.1 分子筛催化剂1.2.2 其他固体酸催化剂1.3 催化剂的制备方法1.3.1 机械混合法1.3.2 浸渍法1.3.3 离子交换法1.3.4 水热合成法1.3.5 熔融法1.3.6 ZSM-5 分子筛催化剂的改性方法1.4 工艺条件对乙醇脱水反应活性的影响1.4.1 反应温度、空速对转化率的影响1.4.2 操作压力对转化率及选择性的影响1.4.3 乙醇原料含水量对转化率及选择性的影响1.5 乙醇脱水制备乙烯的反应机理和失活规律1.5.1 乙醇脱水制备乙烯的反应机理1.5.2 催化剂的失活规律1.6 本论文工作第二章 实验部分2.1 实验原料2.2 催化剂制备流程2.3 催化剂活性评价2.3.1 催化剂活性评价实验流程2.3.2 分析方法2.4 数值计算2.4.1 色谱分析法2.4.2 相关气体校正因子2.4.3 催化剂活性的计算方法2.5 催化剂表征方法2.5.1 X 射线衍射（XRD）分析2.5.2 比表面（BET）分析2.5.3 氨的程序升温脱附（NH3-TPD）分析2.5.4 吡啶吸附的红外光谱（IR）分析2.5.5 X 射线光电子能谱（XPS）分析2.5.6 拉曼光谱分析3/HZSM-5 上乙醇脱水的研究'>第三章 机械混合法制备WO3/HZSM-5 上乙醇脱水的研究3.1 不同氧化钨负载量的HZSM-5 脱水活性的比较3.1.1 氧化钨负载量对HZSM-5 脱水活性的影响3-TPD 曲线的比较分析'>3.1.2 NH3-TPD 曲线的比较分析3.1.3 催化剂的吡啶吸附红外谱图3.1.4 催化剂的BET 图3.1.5 催化剂的XRD 谱图比较3.1.6 催化剂的Raman 光谱分析3.1.7 催化剂的XPS 结果3.2 反应条件对脱水活性的影响3.2.1 反应温度对脱水活性的影响3.2.2 乙醇浓度对脱水活性的影响3.2.3 空速对脱水活性的影响3.3 本章小结3/HZSM-5 上乙醇脱水的研究'>第四章 浸渍法制备WO3/HZSM-5 上乙醇脱水的研究3/HZSM-5 活性的影响'>4.1 浸渍法制备条件对WO3/HZSM-5 活性的影响4.2 不同氧化钨含量HZSM-5 催化剂活性比较3/HZSM-5 催化剂的活性比较'>4.3 不同制备方法WO3/HZSM-5 催化剂的活性比较4.4 本章小结第五章 结论参考文献发表论文和参加科研情况说明致谢
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WO3/HZSM-5催化剂上乙醇催化脱水制乙烯的研究
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