论文摘要
生物活性分子的固定是研制生物传感器的关键环节,寻找简便有效的固定方法以及研制具有高生物兼容性的固定材料,对改善生物传感性能至关重要。随着纳米技术的迅速发展,各种纳米材料已广泛用于生物传感器的研制。制备多功能纳米复合材料,并藉此研制具有高灵敏度、高选择性的生物传感方法备受关注。本文中我们制备了几种金属/金属氧化物-聚合物-酶纳米复合材料,并成功用于高敏葡萄糖生物传感和凝血酶适配体传感研究。主要工作如下:1.对电化学生物传感器的分类、生物活性物质的固定方法、纳米材料的分类和特性及其在生物传感中的应用进行了简要综述,并在此基础上提出了本论文的基本构思。2.采用一锅原位化学氧化法在含葡萄糖氧化酶(GOx)、Fe3O4-Au纳米复合材料和1,6-己二硫醇(HDT)的水相悬浊液中,通过对苯醌(BQ)的氧化作用制备了Fe3O4-Au-poly(HDT) (PHDT)-GOx新型磁性聚合物生物纳米复合材料(MPBNCs),可高活性、高负载量地固定GOx。采用透射电子显微镜、扫描电子显微镜和紫外可见分光光度法表征了所制MPBNCs。采用简便有效的磁性分离/固定法将MPBNCs固定于金磁电极上,所制备的葡萄糖生物传感器灵敏度高(110μA cm-2mM-1),检测限低(0.33μM,S/N=3),响应时间短(<5s),抗干扰能力强,稳定性好。该生物传感器的性能优于常规电聚合法和化学预氧化/电聚合单体法所制备的传感器。3.采用一锅原位化学氧化法制备聚多巴胺(PDA)-GOx纳米复合物,通过生化原位合成法在所制PDA-GOx纳米复合物表面修饰金纳米粒子(AuNPs),再藉AuNPs的表面催化作用,以抗坏血酸(AA)作还原剂还原H2PtCl6为铂纳米粒子(PtNPs),制备了新型双金属聚合物生物纳米复合材料:PDA-GOx-AuNPs-PtNPs纳米复合物。将此复合物滴干在金电极表面制备了灵敏度高(195μAcm-2mM-1)、检测限低(0.21 gM,S/N=3)、响应时间短(<5 s)、抗干扰能力强和稳定性好的葡萄糖安培传感器。4.利用原位化学氧化/生物化学合成法制备PDA-GOx-AuNPs纳米复合物,将巯基化凝血酶适配体组装固定于该复合物修饰的金电极表面,研制了凝血酶适配体传感器。其基本检测原理是基于凝血酶与其适配体的特异性结合可抑制该GOx电极的响应电流。该传感器的线性范围宽(1-40 nM),检测限低(0.125 nM,S/N=3),响应时间短(<10s)。
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