金属氧化物复合载体催化剂的制备及其对NO选择还原催化性能的研究

论文摘要

随着火力发电等工业的发展和机动车辆数量的增长,排放的氮氧化物（NOx,其中NO占90%以上）日益增加,同时,为缓解全球能源危机,节能型贫燃发动机的设计和使用日趋发展,贫燃虽然可以提高燃料的燃烧效率,但也导致NO排放量大幅度上升。NO既会造成严重的环境污染,也会直接危害人们健康。因此,如何有效消除NO已成为国内外高度重视的问题。烃类选择性催化还原NO是近年来国内外的一个研究热点,其关键技术在于开发新型高效催化剂。本研究制备并研究了两种能高效消除NO的金属氧化物复合载体催化剂:①采用共沉淀法制备复合载体TiO2-Al2O3,并采用SO42-进行改性,然后负载上活性组分Cu,制成Cu/SO42-/TiO2-Al2O3催化剂。②将Al（NO3）3-Ce（NO3）3混合溶液滴入到NH4HCO3-NH3·H2O混合溶液中,采用共沉淀法制备了CeO2-Al2O3复合载体,采用等体积浸渍法分别浸渍助剂La和活性组分Cu,制备了Cu/La/CeO2-Al2O3催化剂。同时结合活性评价结果和各种表征手段对催化剂的结构和性能进行了研究。对Cu/SO42-/TiO2-Al2O3催化剂的研究结果表明,TiO2的引入能明显提高催化剂的活性,特别是低温活性;采用SO42-对TiO2-Al2O3复合载体进行改性能够大幅度提高催化剂的活性。SO42-能与TiO2形成超强酸,形成酸中心。这明显提高了催化剂的酸性,从而提高了催化剂的催化活性。对Cu/La/CeO2-Al2O3催化剂的研究结果表明,CeO2-Al2O3复合载体能显著增大催化剂的比表面积和孔径,增加表面Lewis酸酸量,改善催化剂的还原性能;助剂La能进一步增大催化剂的比表面积和孔径,增加表面Br（?）nzed酸酸量,显著提高催化剂的热稳定性;催化剂的粒径较小,对丙烯选择性还原NO反应具有较高的催化活性,最高催化活性的温度较低。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• x的来源'>1.2 NO_x的来源
• x的危害'>1.3 NO_x的危害
• x的治理措施'>1.4 NO_x的治理措施
• x的研究进展'>1.5 烃类选择性催化还原NO_x的研究进展
• 1.5.1 贵金属氧化物催化剂
• 1.5.2 非贵金属氧化物催化剂
• 1.5.3 双功能催化剂
• 1.5.4 分子筛催化剂
• 1.5.5 贵金属-非贵金属混合催化剂
• x的反应机理'>1.6 烃类选择性催化还原NO_x的反应机理
• 1.7 稀土金属在汽车尾气净化催化剂中的作用
• 1.8 选题依据和研究内容
• 参考文献
• 第二章 实验部分
• 2.1 化学试剂
• 2.2 实验仪器
• 2.3 催化剂的活性评价
• 2.3.1 催化剂的活性测定方法
• 2.3.2 实验装置
• 2.4 催化剂的制备方法
• 4^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的制备方法'>2.4.1 Cu/SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的制备方法
• 2-Al₂O₃催化剂的制备方法'>2.4.2 Cu/La/CeO₂-Al₂O₃催化剂的制备方法
• 2.5 数据处理方法
• 2.6 催化剂的表征
• 2.6.1 XRD 的表征
• 2.6.2 FTIR 表征
• 2.6.3 SEM 表征
• 2.6.4 AFM 表征
• 2.6.5 TG 表征
• 2.6.6 TPR 表征
• 2.6.7 Py-IR 表征
• 2.6.8 BET 法测定比表面积
• 2.6.9 XPS 表征
• 4^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的研究'>第三章 Cu/SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的研究
• 4^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的制备及其反应性能的评价'>3.1 Cu/SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的制备及其反应性能的评价
• 4^2-/TiO₂-Al₂O₃的制备'>3.1.1 Cu/SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃的制备
• 3.1.2 钛的引入对催化性能的影响
• 4^2-用量对催化活性的影响'>3.1.3 SO₄^2-用量对催化活性的影响
• 2+负载量对催化活性的影响'>3.1.4 Cu²⁺负载量对催化活性的影响
• 3.1.5 焙烧温度对催化活性的影响
• 4^2-/TiO₂-Al₂O₃耐湿热性能'>3.1.6 Cu/SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃耐湿热性能
• 4^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的催化性能表征'>3.2 Cu/SO₄^2-/TiO₂-Al₂O₃催化剂的催化性能表征
• 3.2.1 XRD 测试分析
• 3.2.2 FTIR 测试分析
• 3.2.3 SEM 测试分析
• 本章小结
• 参考文献
• 2-Al₂O₃催化剂的制备及其对选择性还原NO的催化性能'>第四章 Cu/La/CeO₂-Al₂O₃催化剂的制备及其对选择性还原NO的催化性能
• 2-Al₂O₃催化剂的制备及反应性能的评价'>4.1 Cu/La/CeO₂-Al₂O₃催化剂的制备及反应性能的评价
• 2-Al₂O₃催化剂的制备'>4.1.1 Cu/La/CeO₂-Al₂O₃催化剂的制备
• 2O₃（I）与Cu/γ-Al₂O₃（N）催化活性的比较'>4.1.2 Cu/γ-Al₂O₃（I）与Cu/γ-Al₂O₃（N）催化活性的比较
• 2含量对催化剂活性的影响'>4.1.3 CeO₂含量对催化剂活性的影响
• 4.1.4 La 负载量对催化剂活性的影响
• 2+负载量对催化剂活性的影响'>4.1.5 Cu²⁺负载量对催化剂活性的影响
• 4.1.6 焙烧温度对催化剂活性的影响
• 4.1.7 水蒸气对催化性能的影响
• 2-Al₂O₃催化剂的催化性能表征'>4.2 Cu/La/CeO₂-Al₂O₃催化剂的催化性能表征
• 4.2.1 SEM 和AFM 测试分析
• 4.2.2 XRD 测试分析
• 4.2.3 比表面积和孔结构测试分析
• 4.2.4 Py-IR 测试分析
• 4.2.5 TG 测试分析
• 4.2.6 XPS 测试分析
• 4.2.7 TPR 测试分析
• 本章小结
• 参考文献
• 结论
• 攻读硕士期间发表的论文
• 致谢