NO_x存储还原催化剂载体研究及优化

论文摘要

稀薄燃烧能够使燃油充分燃烧,提高了燃油经济性,并相应减少了HC、CO和CO2的排放,是一种节能减排的燃烧方式。但是富氧气氛导致NOx浓度显著提高且不宜去除,目前最有研究前景的后处理技术是NOx存储还原催化技术。载体作为NOx存储还原（NSR）催化剂的重要组成部分,其物理织构和化学性质对NOx存储还原能力有明显影响作用,已成为目前研究热点之一。本文以Al2O3、CeO2和ZrO2三类代表性载体作为Pt/Al2O3+BaO/support型NSR催化剂的研究对象,通过XRD、N2吸脱附、insitu-DRIFTS、NOx-TPD等表征方法以及NSR活性评价手段,综合比较了载体氧化物的织构、热稳定性、表面化学性质、载体与钡组分间化学作用等对NSR性能的影响。ZrO2负载样品由于低比表面及老化后有BaZrO3生成,使得样品的活性最低;Al2O3载体所具备的高比表面、丰富孔结构使样品在低温段具有最好活性,但低化学稳定性（BaAl2O4形成）降低了老化样品的存储还原能力;CeO2载体表面碱性及与存储组分间相互作用弥补了自身物理织构上的缺陷,使得样品在高温段具有最优性能,且在老化样品中未与存储组分发生固态反应,保持了样品老化后活性,是一种有发展潜力的NSR载体。为了得到性能更好的样品,用共沉淀法将Al2O3和CeO2形成原子混合氧化物CA,通过Al2O3来提高CeO2载体的比表面积,改善孔道结构,结合CeO2自身的化学稳定性、表面碱性、储放氧能力协同提高样品的NOx存储能力。研究表明,铈铝混合比例为2:1时协同作用达到最优,样品的活性最佳。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 前言
• 第一章 文献综述
• 1.1 背景
• 1.1.1 发动机稀燃化的必要性
• 1.1.2 稀燃发动机
• x 净化技术'>1.2 稀燃发动机NO_x净化技术
• x 直接分解'>1.2.1 NO_x直接分解
• x 选择催化还原（SCR）'>1.2.2 NO_x选择催化还原（SCR）
• x 存储还原（NSR）'>1.2.3 NO_x存储还原（NSR）
• x存储还原催化剂'>1.3 NO_x存储还原催化剂
• x 存储还原催化剂的组分成分'>1.3.1 NO_x存储还原催化剂的组分成分
• x 存储还原催化剂组分成分对性能的影响'>1.3.2 NO_x存储还原催化剂组分成分对性能的影响
• x 存储还原催化剂的失活与再生'>1.3.3 NO_x存储还原催化剂的失活与再生
• x存储还原剂载体研究'>1.4 NO_x存储还原剂载体研究
• 1.5 课题研究目的与意义
• 第二章 实验部分
• 2.1 主要原料与试剂
• 2.2 实验设备
• 2.3 样品制备
• 2.3.1 单组分载体样品制备
• 2.3.2 优化样品制备
• 2.3.3 老化样品制备
• 2.3.4 样品标记信息
• 2.4 催化剂表征
• 2.4.1 X 射线衍射分析（XRD）
• 2.4.2 N2 吸脱附测试
• 2.4.3 原位漫反射实验（in-situ DRIFTS）
• x存储还原性能评价'>2.5 NO_x存储还原性能评价
• x 存储还原能力测试'>2.5.1 NO_x存储还原能力测试
• x-TPD 测试'>2.5.2 NO_x-TPD 测试
• 2.6 动态储放氧性能测试
• x存储还原催化剂载体研究'>第三章 NO_x存储还原催化剂载体研究
• 3.1 化学组成研究
• 3.2 物理织构研究
• 3.3 化学性质研究
• 3.3.1 表面碱性研究
• 3.3.2 硝酸盐稳定性研究
• x存储还原能力研究'>3.4 NO_x存储还原能力研究
• 3.5 分析与讨论
• 3.5.1 载体对存储组分的影响
• 3.5.2 载体对存储能力的影响
• 3.5.3 载体对还原过程的影响
• x存储还原性能'>3.5.4 老化处理对NO_x存储还原性能
• 3.6 小结
• x存储还原催化剂载体优化研究'>第四章 NO_x存储还原催化剂载体优化研究
• 4.1 样品优化思路
• x存储还原能力研究'>4.2 样品优化后NO_x存储还原能力研究
• 4.3 样品优化后物理织构研究
• 4.4 样品优化后化学组分研究
• 4.5 样品优化后储放氧能力研究
• 4.6 小结
• 第五章 结论
• 第六章 展望
• 参考文献
• 发表论文及科研情况
• 致谢