CO加氢合成C2含氧化物Rh基催化剂的研究

论文题目: CO加氢合成C2含氧化物Rh基催化剂的研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 工业催化

作者: 陈维苗

导师: 丁云杰

关键词: 加氢,含氧化合物,微乳液

文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）

发表年度: 2005

论文摘要: 以丰富的煤和天然气作原料,制备国民经济必需的化工产品和液体燃料得到广泛重视。其中Rh-Mn-Li/SiO2催化剂是最有前途实现由合成气制备C2含氧化合物工业化的体系,但催化剂性能仍需提高。本文通过助剂、载体、还原和反应条件以及制备方法等因素调变催化剂CO吸附和解离、加氢和CO插入基元步骤之间活性以及修饰催化剂表面形成的Rh粒子大小,以促进Rh-Mn-Li/SiO2上C2含氧化合物的生成。当向Rh-Mn-Li/SiO2中添加微量T(i0.0025～0.02wt%),并调变TiOx/SiO2焙烧温度时,Rh-Mn相互作用发生了改变,提高了催化剂性能。结果表明,H2的存在促进了弱吸附CO的脱附和强吸附CO的解离,增加了CO的吸附强度和催化剂的吸附能力。在不改变Rh载量(1wt%)和不经焙烧的条件下,采用大粒度、适宜孔径硅胶浸渍的Rh-Mn-Li/SiO2催化剂表面上Rh粒子数目更多、粒径分布更窄。在593K、3.0Mpa和12500h-1条件下反应时,C2+含氧化合物的时空收率和选择性达到618.4 g/kg-cat.h,54.6%,具有比同类催化剂更高的活性和稳定性。通过改变浸渍条件和选择适宜的还原条件,可抑制Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂的加氢活性,从而促进了CO插入反应的进行,使得该催化剂在553K、5.0Mpa和12500h-1条件下反应时,生成C2+含氧化合物和甲烷的重量选择性分别达到91.6 %和6.3 %,时空收率达到334.8 g/kg-cat.h。运用微乳液技术制得的一系列Rh/纳米硅胶催化剂,具有比普通浸渍法制得的催化剂更高的生成C2含氧化合物的活性和选择性。

论文目录:

摘要

ABSTRACT

第一章 绪论

参考资料

第二章 文献综述

2.1 合成气制C_2 含氧化合物的催化体系

2.2 C_2 含氧化合物的生成机理

2.3 活性金属RH 上CO 和H_2 的吸附与活化

2.4 C_2 含氧物活性中心的研究

2.5 金属与载体（助剂）相互作用

2.6 催化剂研究进展

2.7 微乳液在催化剂制备中的应用

2.8 本研究的目的与论文结构

参考文献

第三章 实验总述

3.1 主要原料及试剂

3.2 催化剂的制备

3.3 催化剂反应评价及分析方法的建立

3.4 催化剂的表征

第四章 不同RH 基催化剂在微反应器上的性能评价结果

4.1 前言

4.2 RH/SIO_2 催化剂助剂的筛选

4.3 制备条件对RH-MN-LI-TI/SIO_2 催化剂性能的影响

4.4 载体硅胶对催化剂性能的影响

4.5 RH-MN-LI-TI/SIO_2 催化剂CO 加氢的条件优化实验

4.6 小结

参考文献

第五章 助剂TI 对RH 基催化剂CO 加氢性能的促进作用研究

5.1 前言

5.2 催化剂的CO 脉冲化学吸附结果

5.3 XRD 测试

5.4 RH-MN-LI-TI/SIO_2 催化剂的CO-TPD 的研究

5.5 RH-MN-LI-TI/SIO_2 催化剂的程序升温反应（TPSR）研究

5.6 RH-MN-LI-TI/SIO_2 催化剂CO 吸附的红外谱图

5.7 程序升温还原(TPR)实验结果

5.8 小结

参考文献

第六章 RH-MN-LI-TI/SIO催化剂CO 加氢红外研究

6.1 前言

6.2 H_2 对CO 吸附的影响

6.3 H_2 对CO 脱附的影响

6.4 RH-MN-LI-TI/SIO_2 催化剂上CO 加氢原位红外实验

6.5 小结

参考文献

第七章 硅胶和制备过程对RH 基催化剂性能的影响

7.1 前言

7.2 硅胶的影响

7.3 浸渍时硅胶粒度对催化剂性能的影响

7.4 提高RH 基催化剂性能的途径及其本质

7.5 浸渍方法和还原条件对催化剂加氢活性的影响

7.6 小结

参考文献

第八章 微乳液在催化剂制备中的应用

8.1 前言

8.2 不同负载方法的影响

8.3 微乳液浸渍法制备RH-MN/NS 催化剂的性能

8.4 小结

参考文献

第九章 结论

作者简介及其发表文章目录

致谢

发布时间: 2007-03-13

参考文献

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