论文题目: 聚电解质组装多层膜构筑及其表面HRP组装应用基础研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 化学
作者: 江秀明
导师: 林贤福
关键词: 逐层自组装,聚电解质,辣根过氧化物酶,紫外可见光谱,原子力显微镜,生物活性膜
文献来源: 浙江大学
发表年度: 2005
论文摘要: LBL逐层组装法具有操作简单、膜厚度纳米可控、膜结构和性能易于调节、适合成膜物质多等特点,在构筑具有特定功能的生物活性超薄膜和各种功能薄膜方面的研究十分活跃,为此,相关应用基础研究也倍受关注。 本论文研究了聚烯丙基胺盐酸盐(PAH)/聚苯乙烯磺酸钠(PSS)和聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)/PSS两种类型多层膜的组装过程及PAH/PSS多层膜和阴离子化聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)表面辣根过氧化物酶(HRP)组装驱动力和组装方式。通过运用紫外—可见光谱(UV-Vis)和原子力显微镜(AFM)表征技术,对比研究了组装条件对两类聚电解质多层膜组装量增长规律的影响,揭示了聚电解质多层膜组装量增长模式差异的内在原因。在系统研究各种实验条件对PAH/PSS多层膜和阴离子化PET表面HRP沉积膜生物催化活性影响的基础上,探讨了HRP与带电荷表面相互作用的驱动力和作用方式。同时,以微量比色皿为反应容器,研究了阴离子化PET表面组装HRP酶膜在分光光度分析领域中的应用。 PAH/PSS多层膜组装量是线性增长模式,PDDA/PSS多层膜组装量则是以指数型模式增长,这与PAH柔性及PDDA刚性分子链结构直接相关:AFM图像清晰地显示出两类膜层表面结构的明显差异,PAH/PSS膜层由球形成核颗粒密堆积形成,结构致密;PDDA/PSS膜层由大量沟槽和孔洞构成,结构疏松。不同的组装时间、聚电解质浓度、盐度等条件研究表明:条件只能改变膜层增长速度,不能改变膜层增长模式;聚电解质多层膜组装量增长模式与聚电解质分子链结构直接相关。 论文建立了以等比数列方法处理聚电解质多层膜组装量的理想化增长过程,推导了同时描述三种不同模式(线性增长、指数增长、有限指数增长)的多层膜组装量增长的数学关系式,其中被赋予特定物理意义的参数,说明不同增长模式形成的内在差异。为深入认识聚电解质组装增长模式与不同的膜结构提供了一个新途径。 论文研究了HRP在PAH/PSS多层膜表面的不同作用方式和作用力;当PAH在多层膜外层时,HRP深入到较为疏松的聚电解质层内;当PSS在外层时,HRP仅仅组装在膜层表面,HRP组装过程在1h内即达平衡,组装量较小;而PAH外
论文目录:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 选题依据及意义
1.2 研究内容及目的
第二章 聚电解质及生物大分子组装膜研究现状
2.1 聚电解质交替组装
2.2 聚电解质与生物大分子的交替组装
参考文献
第三章 聚电解质结构与静电自组装行为研究
3.1 实验部分
3.2 PAH-PSS体系组装增长方式的UV-Vis研究
3.2.1 组装时间对PAH-PSS体系自组装行为的影响
3.2.2 聚电解质浓度对PAH-PSS体系自组装行为的影响
3.2.3 溶液盐度对PAH-PSS体系自组装行为的影响
3.3 PDDA-PSS体系组装增长方式的UV-Vis研究
3.3.1 组装时间对PDDA-PSS体系自组装行为的影响
3.3.2 聚电解质浓度对PDDA-PSS体系自组装行为的影响
3.3.3 溶液盐度对PDDA-PSS体系自组装行为的影响
3.4 交替组装聚电解质多层膜表面形貌研究
3.5 聚电解质静电自组装机制内在原因分析
3.6 小结
参考文献
第四章 聚电解质多层膜组装理想模型
4.1 聚电解质多层组装理想模型的建立
4.1.1 聚电解质多层膜组装量增长的基本假设及理想模型
4.1.2 q取值及聚电解质多层膜组装量增长的三种模式
4.2 理想模型在PAH／PSS和PDDA／PSS体系中的应用
4.2.1 组装量线性增长的PAH／PSS体系分析
4.2.2 组装量指数增长的PDDA／PSS体系分析
4.2.3 PAH／PSS和PDDA／PSS体系简单比较分析
4.3 小结
第五章 PAH／PSS多层膜表面HRP组装驱动力和组装方式
5.1 实验部分
5.2 膜片上HRP活性测定方法可靠性验证
5.3 PAH／PSS多层膜表面HRP组装动力学研究
5.3.1 PAH／PSS多层膜表面HRP组装均匀性分析
5.3.2 PAH／PSS多层膜表面HRP组装动力学研究
5.4 PAH／PSS多层膜对HRP组装膜活性影响研究
5.4.1 PAH／PSS多层膜双层数对其表面组装HRP活性影响
5.4.2 PAH／PSS多层膜组装溶液盐度对其表面组装HRP活性影响
5.5 HRP溶液组成对HRP组装膜活性影响研究
5.5.1 HRP浓度对PAH／PSS多层膜表面组装HRP活性影响
5.5.2 HRP溶液pH对PAH／PSS多层膜表面组装HRP活性影响
5.5.3 HRP溶液添加盐对PAH／PSS多层膜表面组装HRP活性影响
5.6 HRP组装膜生物催化反应最佳pH研究
5.7 HRP组装膜表面形貌研究
5.8 HRP在PAH／PSS多层膜表面组装机制分析
5.8.1 HRP与PAH／PSS聚电解质多层表面间作用力分析
5.8.2 HRP与不同外层PAH／PSS多层膜作用方式分析
5.9 小结
参考文献
第六章 预混合自组装构筑HRP生物活性膜
6.1 实验部分
6.2 预混合组装多层膜形成过程研究
6.2.1 HRP预混合组装成膜原理
6.2.2 HRP预混合组装膜UV-Vis研究
6.2.3 HRP预混合组装膜AFM研究
6.3 HRP预混合组装多层膜催化活性研究
6.3.1 HRP预混合组装膜活性与组装层数关系
6.3.2 HRP预混合组装膜活性与预混合溶液中HRP含量关系
6.3.3 HRP预混合组装膜活性与组装溶液pH值关系
6.4 HRP预混合组装多层膜催化动力学研究
6.5 小结
参考文献
第七章 HRP自组装酶膜及其在光度分析中的应用
7.1 实验部分
7.2 自组装HRP／PET酶膜的表面形貌分析
7.3 HRP在阴离子化PET表面组装行为研究
7.3.1 HRP浓度对自组装HRP／PET酶膜活性影响
7.3.2 组装溶液pH对自组装HRP／PET酶膜活性影响
7.3.3 组装溶液中添加NaCl对自组装HRP／PET酶膜活性影响
7.4 自组装HRP／PET酶膜用于H2O2含量测定
7.4.1 自组装HRP／PET酶膜与H2O2的显色反应动力学
7.4.2 自组装HRP／PET酶膜活性稳定性
7.4.3 H_2O_2测定标准曲线
7.4.4 H_2O_2测定精密度和回收率
7.5 小结
参考文献
第八章 总结与展望
附录
致谢
发布时间: 2005-10-26
参考文献
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