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四种基于离子液体的修饰电极制备与直接电化学研究

2020-12-26阅读(258)

四种基于离子液体的修饰电极制备与直接电化学研究

论文摘要

生物分子的氧化还原性能的研究,特别是蛋白质在电极上的直接电子传递已引起广泛的兴趣,其研究结果对生物传感器的制备和电子转移机制提供了有利信息。有效实现电子转移有许多不同的方法,其中蛋白膜修饰电极法具有可以在电极表面为蛋白质提供良好的微环境的同时保持蛋白质的天然构型,并且加快蛋白质与电极间的直接电子传输速率等优点而被广泛研究。许多复合膜包括生物聚合物,溶胶凝胶,纳米材料和高分子膜等应用于制备电极膜领域。本论文将离子液体和纳米材料等作为修饰剂制备了几种不同的复合膜修饰电极,并研究了生物分子在所制备电极上的直接电化学行为。论文主要包括以下内容：1.采用滴涂法分别研究了血红蛋白（Hb）和辣根过氧化物酶（HRP）的直接电化学行为。以1-乙基-3-甲基咪唑硫酸乙酯盐（[EMIM]EtOSO3）代替部分石蜡为粘合剂制备了离子液体碳糊电极（CILE）。以CILE为基底电极,以Nafion、透明质酸（HA）、离子液体（IL）、硫化镉纳米棒（CdS nanorod）、氧化钴纳米花（CoO nanoflower）为修饰材料分别制备了Hb-Nafion-CoO-EMIMBF4/CILE和HRP-HA-CdS-BMIMBF4/CILE等二种修饰电极。用紫外吸收可见光谱、扫描电子显微镜（SEM）、电化学交流阻抗谱（EIS）、傅立叶变换红外光谱和循环伏安法对修饰电极进行了表征。结果表明Hb和HRP在膜内保持了电化学活性,循环伏安扫描有一对良好且准可逆的氧化还原峰,研究了Hb和HRP在膜内的直接电化学行为,并求解了相关的电化学参数。进一步研究了修饰电极对三氯乙酸（TCA）和H2O2等小分子的电催化性质,求解了相应的表观米氏常数（KMapp）。2.以室温离子液体1-已基-3-甲基咪唑硫酸酯盐（[EMIM]EtOSO3）和传统石蜡以一定比例为粘合剂与石墨粉相混合制备了一种新型的离子液体修饰碳糊电极（CILE）。用Nafion分散的介孔碳（OMC）滴涂到CILE上形成了新的复合膜修饰电极Nafion-OMC/CILE并研究了双链DNA （dsDNA）在该修饰电极上的电化学行为。用循环伏安法将离子液体[EMIM]BF4修饰电极在含灿烂甲酚蓝的液液中进行扫描发生电化学聚合,最后在离子液体电极上形成稳定的聚灿烂甲酚蓝膜（PBCB）,利用该PBCB/CILE电极研究了对抗坏血酸（AA）的电催化行为。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 生物传感器简介
  • 1.1.1 生物传感器的定义和原理
  • 1.1.2 生物传感器的结构和分类
  • 1.1.3 电化学生物传感器的进展
  • 1.2 血红素蛋白质简介
  • 1.2.1 血红蛋白
  • 1.2.2 过氧化物酶和过氧化氢酶
  • 1.3 蛋白质修饰电极的类型
  • 1.4 离子液体
  • 1.4.1 离子液体简介
  • 1.4.2 离子液体在电分析化学中的应用
  • 1.5 纳米材料
  • 1.5.1 纳米材料定义
  • 1.5.2 纳米材料的特性
  • 1.5.3 纳米材料在电分析化学中的应用
  • 1.6 本论文的立题思路和内容
  • 参考文献
  • 4复合膜修饰的碳离子液体电极上的直接电化学和电催化'>第二章 辣根过氧化物酶在透明质酸-CdS纳米棒-BMIMBF4复合膜修饰的碳离子液体电极上的直接电化学和电催化
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 试剂与仪器
  • 2.1.2 HRP-HA-CdS-BMIMBF4/CILE的制备
  • 2.1.3 实验方法
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 电化学交流阻抗曲线
  • 2.2.2 循环伏安曲线
  • 2.2.3 紫外可见（UV-Vis）吸收光谱图
  • 2.2.4 傅立叶变换红外光谱图
  • 2.2.5 HA-HRP-CdS-IL/CILE的直接电化学
  • 2.2.6 HA-HRP-CdS-IL/CILE的电催化行为
  • 2.2.7 分析应用
  • 2.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第三章 血红蛋白在Nafion-CoO纳米花-EMIMBF4复合膜/离子液体[EMIM]EtOSO3修饰的碳糊电极上的直接电化学和电催化
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 试剂与仪器
  • 3.1.2 CoO纳米花的制备
  • 3.1.3 Hb-Nafion-CoO-EMIMBF4/CILE的制备
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 扫描电子显微镜图
  • 3.2.2 傅立叶变换红外光谱图
  • 3.2.3 紫外可见吸收光谱图
  • 3.2.4 修饰电极的表征
  • 3.2.5 Hb-Nafion-CoO-EMIMBF4/CILE的直接电化学
  • 3.2.6 扫速对Hb电化学行为的影响
  • 3.2.7 Hb-Nafion-CoO-IL/CILE的电催化行为
  • 3.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 介孔碳修饰离子液体碳糊电极测定dsDNA的研究
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 仪器与试剂
  • 4.1.2 Nafion-OMC/CILE的制备
  • 4.1.3 实验方法
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 Nafion-OMC/CILE的表征
  • 4.2.2 DNA在离子液体修饰碳糊电极上的电化学行为
  • 4.2.3 缓冲液pH值的影响
  • 4.2.4 扫描速度对dsDNA电化学响应的影响
  • 4.2.5 富集电位和富集时间的影响
  • 4.2.6 分析应用
  • 4.2.7 电极的重现性和稳定性
  • 4.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 聚灿烂甲酚蓝修饰离子液体电极的制备及测定抗坏血酸的研究
  • 5.1 实验部分
  • 5.1.1 仪器与试剂
  • 5.1.2 PBCB/CILE修饰电极的制备
  • 5.1.3 实验方法
  • 5.2 结果与讨论
  • 5.2.1 灿烂甲酚蓝的电化学聚合
  • 5.2.2 扫描电子显微镜图
  • 5.2.3 电化学表征
  • 5.2.4 电化学交流阻抗图
  • 5.2.5 灿烂甲酚蓝电化学聚合条件的优化
  • 5.2.6 抗坏血酸在PBCB修饰电极上的电化学行为
  • 5.2.7 最佳测定条件
  • 5.2.8 分析应用
  • 5.2.9 干扰测定
  • 5.2.10 电极的重现性和稳定性
  • 5.3 本章小结
  • 参考文献
  • 结论
  • 致谢
  • 攻读学位期间已发表和待发表的相关学术论文题录

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