稀土—钴簇桥联配合物的合成与表征及费—托催化性能评价

论文摘要

本文用钴羰基簇合物和稀土（La、Ce、Sm和Yb）构造桥联配合物作为F-T合成催化剂前驱体的设计思路应用到F-T合成领域当中，以Co2（CO）8为原料，合成出带有羧基的四面体型钴羰基簇合物，并用此簇合物分别和稀土（La、Ce、Sm和Yb）的三氟乙酸盐反应构造桥联配合物；并将上述合成出来的配合物作为F-T合成反应的前驱体，以γ-Al2O3为载体，考察其F-T合成反应的催化性能。具体工作如下：1．合成出带有羧基的四面体型钴羰基簇合物（CO）9Co3[μ3-CC6H4（CH2）2COOH]，以它为母体簇合物，分别和稀土（La、Ce、Sm和Yb）的三氟乙酸盐反应得到系列的稀土-钴簇桥联配合物，并对它们进行了元素分析，IR，ICP以及热重分析，结合本课题组已确定结构的类似配合物，推测其结构为：两个稀土原子通过三氟乙酸根桥联，稀土原子周围通过钴羰基簇进行配位。由于此配合物结晶条件比较复杂，单晶培养工作还在摸索中。2．将合成出来的配合物作为催化剂前驱体负载到γ-Al2O3上，并对它们进行了F-T催化性能评价，结合比表面测试（BET）和热重分析（TGA）的表征，得出结论：配合物作为F-T合成催化剂前驱体比硝酸盐作为前驱体有较好的Co分散性，但活性较差。

论文目录

• 目录
• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 杂核金属配合物的研究进展
• 1.2 F-T合成简介
• 1.2.1 F-T反应研究背景
• 1.2.2 F-T反应的影响因素
• 1.3 配体的选择和合成方法
• 1.3.1 配体的选择
• 1.3.2 合成方法
• 1.4 研究内容
• 1.5 参考文献
• 第二章 钴簇-稀土桥联杂核金属配合物的合成和表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验原料
• 2.2.2 仪器及测试
• 2.3 实验部分
• 2.3.1 实验原料的合成
• 2.3.2 配合物的合成
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 配合物1-4的反应条件
• 2.4.2 IR分析
• 2.4.3 热重分析
• 2.5 配合物1～4的结构
• 2.5.1. 配合物1和4的结构
• 2.5.2.配合物2和3的结构
• 2.6 参考文献
• 第三章 稀土-钴簇桥联配合物的F-T催化性能表征
• 3.1 F-T合成催化剂的制备
• 3.1.1 主要原料及试剂
• 3.1.2 仪器及测试条件
• 3.1.3 不同钴前驱体催化剂的制备
• 3.2 F-T合成反应催化剂的表征
• 2O₃及γ-Al₂O₃负载的催化剂的比表面分析'>3.2.1 γ-Al₂O₃及γ-Al₂O₃负载的催化剂的比表面分析
• 3.2.2 催化剂的差热-热重分析
• 3.3 F-T反应性能评价
• 3.3.1 F-T反应条件
• 3.3.2 催化剂催化性能评价
• 3.4 参考文献
• 第四章 结论
• 附图
• 致谢