论文摘要
钨系催化剂对加氢反应、脱氢反应、烯烃水合、脱水反应、氧化反应、烷基化、酰基化等许多反应具有良好的催化作用,因而成为石油炼制、石油化工等行业应用的重要类型催化剂,其研究和应用范围越来越大。本文结合江西省钨资源优势,寻找出新型钨催化剂:以钨酸、磷酸二氢钠为原料,通过水热法合成了Dawson结构杂多磷钨酸钠(P2W18),并对催化剂进行了IR表征,以H2WO4为钨源,以正硅酸四乙酯为硅源,以P123和十六烷基三甲基溴化铵为混合模板剂,直接合成了WO3-SBA-15介孔分子筛样品,并用XRD,N2吸附等手段对合成的分子筛进行了表征,并考察了其催化氧化脱硫性能。环境友好与绿色化生产技术是当前催化研究和开发的前沿。其主要的研究内容之一就是重新考虑、改造和设计石油化工企业仍大量沿用着的三废高和环境污染严重的传统反应工艺。由于日益严格的规章和规范,燃料油超深度脱硫已成为世界范围内急需解决的最重要的环境研究课题之一。氧化脱硫被认为是一个有效的和有希望的方法。本论文分别选用WO3-SBA-15、P2W18等为催化剂,对催化剂、助催化剂和萃取剂的种类以及燃料油选择催化氧化脱硫工艺的实验室操作条件（包括催化剂、助催化剂、氧化剂、萃取剂的用量及其再生方式、氧化温度与时间、相分离时间等参数）进行优选;在最佳操作条件下,严格测定精制燃料油脱硫率及收率,并对不同硫含量的燃料油进行适应性研究。同时,对该绿色催化合成过程中催化剂的可能活性结构及反应机理进行了初步的考察和探索。研究结果表明,钨系催化剂体系对氧化脱硫反应有较高的催化活性。该工艺具有氧化剂低廉、催化剂回收方便、萃取剂易于再生等优点。在优化的实验条件下:模拟燃油（硫含量500 mg/L）20 mL、P2W18 0.030g、无水乙醇1.2 mL、过氧化氢水溶液0.12 mL、反应温度310 K、反应时间60 min、萃取剂与油相的体积比1、萃取3次,脱硫率达96.7%;20mL汽油（含硫540 mg/L）,0.040g WO3-SBA-15介孔分子筛催化剂,过氧化氢与硫的摩尔比为6,333K反应80min,萃取三次脱硫率达91.3%。
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摘要Abstract第一章 文献综述1.1 钨及钨系化合物1.2 钨系催化剂的制备3的制备'>1.2.1 超细WO3的制备1.2.2 过氧钨酸（盐）化合物的制备1.2.3 钨系杂多酸（盐）的制备1.2.3.1 杂多化合物简介1.2.3.2 杂多化合物的制备1.2.3.3 杂多化合物的固载化1.3 催化剂表征和评价1.3.1 催化剂的表征1.3.1.1 X-射线衍射（XRD）1.3.1.2 IR分析1.3.1.3 比表面测定1.3.1.4 激光粒度仪1.3.1.5 Hammett指示剂1.3.1.6 UV-Vis分光光度法1.3.2 催化剂的评价1.3.2.1 催化剂的活性和选择性指标1.3.2.2 催化剂的稳定性和寿命指标1.3.2.3 催化剂的酸强度和酸量1.4 钨催化剂在精细化学品合成中的应用1.4.1 钨催化剂在酸催化反应中的催化性能1.4.2 含钨的氧化催化剂的应用和研究进展1.5 钨催化剂在精细化学品合成中的应用研究展望1.6 开展本课题研究的目的、主要研究内容及创新点第二章 催化剂的制备与表征2.1 实验所用药品2.2 主要实验仪器和测试设备2.3 催化剂的制备与表征2.3.1 Dawson结构杂多磷钨酸钠的制备及IR表征3-SBA-15催化剂的制备与表征'>2.3.2 WO3-SBA-15催化剂的制备与表征2.3.3 负载型磷钨酸催化剂的制备2.3.4 超细碳化钨的制备第三章 燃料油脱硫研究3.1 燃料油脱硫的必要性3.2 燃料油中存在的有机硫化物3.3 燃料油非加氢脱硫方法3.3.1 吸附脱硫3.3.2 萃取脱硫3.3.3 氧化脱硫3.3.3.1 催化氧化脱硫实验流程3.3.3.2 氧化脱硫的原理3.3.3.3 氧化脱硫研究现状3.3.3.3.1 氧气氧化脱硫2O2氧化脱硫'>3.3.3.3.2 H2O2氧化脱硫3.3.3.3.3 超声波脱硫3.3.3.3.4 光催化氧化脱硫3.3.3.3.5 等离子体氧化脱硫3.4 燃料油硫含量分析方法3.4.1 硫含量测定3.4.2 相分离测定3.4.3 石油产品水分定性试验法（SY2613-56方法）3.5 氧化脱硫目前需要解决的问题第四章 燃料油催化氧化萃取脱硫实验4.1 催化氧化-萃取脱硫实验方法4.2 硫含量测定4.3 Dawson结构杂多磷钨酸钠催化氧化噻吩脱硫体系4.3.1 催化氧化脱硫实验4.3.2 结果与讨论4.3.2.1 反应时间和反应温度的影响2O2）:n（S）的影响'>4.3.2.2 n（H2O2）:n（S）的影响4.3.2.3 无水乙醇加入量的影响4.3.2.4 溶剂萃取条件的影响4.3.2.5 催化剂稳定性的考察4.3.3 噻吩的氧化机理研究4.3.4 结论3-SBA-15的制备及催化氧化脱硫体系'>4.4 WO3-SBA-15的制备及催化氧化脱硫体系4.4.1 催化氧化脱硫实验方法4.4.2 单因素实验4.4.2.1 萃取剂含水量以及萃取时间对脱硫效果的影响4.4.2.2 反应时间和反应温度对脱硫率的影响4.4.2.3 过氧化氢/硫（O/S）的摩尔比对脱硫率的影响4.4.2.4 催化剂用量对脱硫率的影响4.4.2.5 催化剂重复使用性能考察4.4.3 结论4.5 负载型磷钨酸催化氧化脱硫体系4.5.1 催化剂的表征4.5.2 催化剂表征结果4.5.3 单因素实验12的脱硫活性比较'>4.5.3.1 使用不同载体负载PW12的脱硫活性比较4.5.3.2 萃取剂含水量及萃取级数对脱硫效果的影响4.5.3.3 优化实验条件的确定4.5.3.4 催化剂稳定性考察4.5.4 结论4.6 结论与展望第五章 超细碳化钨的制备及性能研究5.1 前言5.1.1 碳化钨的的制备方法5.1.1.1 气相法5.1.1.2 液相法5.1.1.3 固相法5.1.2 碳化钨的的应用领域5.1.2.1 硬质合金领域5.1.2.2 催化领域5.1.3 碳化钨的性质和结构5.2 结果与讨论5.2.1 实验方法5.2.2 因素水平的确定5.2.3 正交实验结果分析5.2.4 样品的XRD分析及碳化机理探讨5.2.5 碳化钨的催化性能研究5.3 结论致谢参考文献攻读硕士学位期间的研究成果
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