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金属纳米粒子/氨基聚合物/石墨烯纳米复合材料的制备及其电化学表征

2020-12-11阅读(409)

金属纳米粒子/氨基聚合物/石墨烯纳米复合材料的制备及其电化学表征

论文摘要

在石墨烯（graphene）中,碳原子之间彼此以sp2杂化轨道相互连接,排列成单原子蜂窝状晶体薄片。具有独特的二维结构的石墨烯拥有众多优异的特性,例如高导电性,高的机械强度、高的电子传输速率等。近几年来,研究者不仅对其进行了理论上的研究,还对其实际应用进行了广泛的探讨,例如光子传感器、硅的替代品、超灵敏传感器等。然而,石墨烯中每个碳原子（四个价电子）都贡献一个未成键π电子,这些π电子在与平面垂直的方向形成离域π轨道,致使石墨烯片之间存在着较强的分子间范德华作用力(5.9 kJ mol-1)和π-π堆积效应,容易发生不可逆的团聚。因而目前如何防止其不可逆的团聚,并实现其在不同介质中良好的分散,已经引起研究者的广泛研究。在化学领域中,对石墨烯进行共价键或非共价键修饰化可以很好的解决其不可逆团聚和分散性问题,并可将其很好的应用到纳米材料领域和电化学催化领域。本文用高分子聚合物修饰石墨烯制备了具有独特性质的石墨烯复合材料,并利用聚合物对金属纳米粒子良好的保护作用,修饰制备了金属纳米粒子/聚合物/石墨烯纳米复合材料。此外,还制备了基于金属纳米粒子/聚合物/石墨烯纳米复合材料的化学修饰电极,并研究了其在电化学生物传感器领域的应用。具体工作如下:1.利用芳香重氮盐共价键修饰法制备了羧酸化石墨烯复合物,并利用缩合剂EDC·HCl（1-（3-二甲胺丙基）-3-乙基碳二酰亚胺盐酸盐）将壳聚糖（Chitosan,简称:CHIT）价键修饰到羧酸化石墨烯的表面,得到了CHIT/GNs纳米复合物,然后利用壳聚糖对金纳米良好的稳定作用原位合成了AuNPs/CHIT/GNs复合物。同时,利用UV-vis、FTIR、Zeta电位仪、XRD粉末衍射仪、TEM等仪器表征了所制备石墨烯基纳米复合材料。利用AuNPs/CHIT/GNs复合物吸附葡萄糖氧化酶（Glucose Oxidase,简称:GOD）制备了GOD /AuNPs/CHIT/GNs/GC修饰电极,并研究了GOD /Au NPs /CHIT/GNs/GC修饰电极对葡萄糖的电催化性能。2.将阳离子聚电解质聚乙烯亚胺价键修饰到氧化石墨烯（Graphene Oxide,简称:GO）表面。聚乙烯亚胺（poly（ethylene imine）,简称:PEI）,是一种富含伯胺基的阳离子聚合物,而氧化石墨烯表面含有众多的环氧基团,因此我们利用伯胺基与环氧键之间的反应,将聚乙烯亚胺修饰到氧化石墨烯表面,同时利用其本身含有的大量伯氨基作为还原剂,原位还原固载金、银纳米粒子,制备了AuNPs/PEI/GO纳米复合物和AgNPs/PEI/GO纳米复合物。分别利用UV-vis、FTIR、Zeta电位仪、XRD粉末衍射仪、TEM等仪器表征了所制备的氧化石墨烯基纳米复合物,研究了金、银离子的加入量和反应时间对所制备的AuNPs/PEI/GO纳米复合物和AgNPs/PEI/GO纳米复合物的UV-vis吸收光谱的影响。此外,我们还制备了PEI/GO/GC修饰电极和AuNPs/PEI/GO/GC修饰电极,对比研究了其对H2O2的电化学催化性能。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 前言
  • 1.1 纳米复合材料概述
  • 1.2 石墨烯纳米片的概述
  • 1.2.1 石墨烯的发现
  • 1.2.2 石墨烯的结构介绍
  • 1.2.3 石墨烯纳米片制备方法概述
  • 1.2.4 石墨烯的特性概述
  • 1.2.5 石墨烯在化学方面的研究进展
  • 1.3 石墨烯纳米材料的研究进展概述
  • 1.4 金属纳米粒子简介
  • 1.4.1 金属纳米粒子的体积效应
  • 1.4.2 金属纳米粒子的量子尺寸效应
  • 1.4.3 宏观量子隧道效应
  • 1.4.4 金属纳米粒子的表面效应
  • 1.5 金属纳米粒子的应用及前景
  • 1.5.1 催化剂
  • 1.5.2 医学材料
  • 1.5.3 电磁功能材料
  • 1.5.4 吸波材料
  • 1.5.5 传感器元件材料
  • 1.5.6 纳米复合材料
  • 1.6 金属纳米粒子制备研究进展
  • 1.7 壳聚糖概述
  • 1.8 聚乙烯亚胺概述
  • 1.9 氧化还原蛋白质的直接电化学行为
  • 1.9.1 电化学生物传感器的概念及意义
  • 1.9.2 氧化还原蛋白的直接电化学
  • 1.9.3 葡萄糖氧化酶简介
  • 1.10 本文的研究背景、意义及主要工作
  • 1.10.1 研究背景
  • 1.10.2 主要研究工作
  • 第2章 壳聚糖修饰的生物相容性石墨烯复合物的制备及其电化学表征
  • 2.1 引言
  • 2.2 药品与试剂
  • 2.3 主要仪器
  • 2.4 实验部分
  • 2.4.1 苯甲酸化的石墨烯复合物的制备
  • 2.4.2 壳聚糖修饰的石墨烯复合物的制备
  • 2.4.3 AuNPs/CHIT/GNs 纳米复合材料的制备过程
  • 2.4.4 GOD/AuNPs/CHIT/GNs/GC 修饰电极的制备及其检测
  • 2.5 结果与讨论
  • 2.5.1 CHIT/GNs 复合物,GO,苯甲酸修饰的石墨烯,CHIT 的红外吸收光谱的表征
  • 2.5.2 苯甲酸基修饰的石墨烯复合物及 CHIT/GNs 复合物在稀醋酸中分散的 Zeta电位
  • 2.5.3 氧化石墨烯,石墨烯,CHIT/GNs 复合物,GNs/CHIT/AuNPs 复合物的实物照片
  • 2.5.4 CHIT/GNs 复合物、AuNPs/CHIT/GNs 复合物及GO 紫外表征
  • 2.5.5 CHIT/GNs 复合物和AuNPs/CHIT/GNs 复合物的透射电镜的表征
  • 2.5.6 CHIT/GNs 复合物和AuNPs/CHIT/GNs 复合物的XRD 粉末衍射表征
  • 2.5.7 GOD/Au NPs/CHIT/GNs/GC 电极电化学行为研究
  • 2.5.8 pH 值对 GOD/AuNPs/CHIT/GNs/GC 修饰的电极电化学行为的影响研究
  • 2.5.9 GOD/AuNPs/CHIT/GNs/GC 修饰电极对葡萄糖催化性能的研究
  • 2.6 本章小结
  • 第3章 聚乙烯亚胺绿色还原制备金属纳米粒子/氧化石墨烯纳米复合物及其电化学表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 药品与试剂
  • 3.3 实验仪器
  • 3.4 实验部分
  • 3.4.1 氧化石墨烯的制备及其后处理
  • 3.4.2 PEI/GO 复合物的制备
  • 3.4.3 AuNPs/PEI/GO 复合物的制备
  • 3.4.4 AgNPs/PEI/GO 复合物的制备
  • 3.4.5 反应时间对AuNPs/PEI/GO 复合物紫外吸收光谱的影响
  • 3.4.6 反应时间对AgNPs/PEI/GO 复合物紫外吸收光谱的影响
  • 3.4.7 加入氯金酸的量对制备AuNPs/PEI/GO 复合物紫外吸收光谱的影响
  • 3.4.8 加入硝酸银的量对制备AgNPs/PEI/GO 复合物紫外吸收光谱的影响
  • 3.4.9 AuNPs/PEI/GO 复合物的电化学应用
  • 3.5 结果与讨论
  • 3.5.1 PEI/GO 复合物的红外光谱表征
  • 3.5.2 MetalNPs/PEI/GO 复合物的紫外可见光谱表征
  • 3.5.3 反应时间对AgNPs/PEI/GO 复合物的紫外吸收的影响
  • 3.5.4 反应时间对AuNPs/PEI/GO 复合物的紫外吸收的影响
  • 3.5.5 加入硝酸银的量对AgNPs/PEI/GO 复合物的紫外吸收的影响
  • 3.5.6 加入氯金酸的量对AuNPs/PEI/GO 复合物的紫外吸收的影响
  • 3.5.7 PEI/GO 复合物、AgNPs/PEI/GO 复合物和 AuNPs/PEI/GO 复合物的 XRD 粉末衍射表征
  • 3.5.8 PEI/GO 复合物的透射电镜的表征
  • 3.5.9 对AuNPs/PEI/GO 复合物的透射电镜的表征
  • 3.5.10 AuNPs/PEI/GO/GC 修饰电极对过氧化氢催化性能的研究
  • 3.6 本章小结
  • 第4章 结论与展望
  • 4.1 结论
  • 4.2 进一步工作方向
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间发表的学术论文及参加科研情况

    • 相关论文文献

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