论文摘要
在本论文中我们利用结合了傅里叶光学和非线性光学的泵浦探测4F成像技术研究了克尔液体、有机大分子和半导体的光学非线性动力学。我们利用高斯分解方法和零阶汉克尔变换方法对Z扫描理论进行了系统分析。我们发展了适于大非线性虚相移条件下的Z扫描技术。我们利用纳秒Z扫描技术在不同脉冲能量和激光器重复频率下研究了(t-Bu)4PcGaI/PMMA薄膜的光学非线性。在排除了热效应和高阶光学非线性后,我们利用大吸收和折射非线性的Z扫描理论确定了该薄膜的三阶非线性吸收系数和折射率。从非线性波动方程出发,我们应用简并泵浦探测4F成像技术研究了克尔液体CS2中的啁啾频率差双光束耦合。我们对泵浦光和探测光为垂直线偏振的情况进行了理论和实验上的研究。我们提供了适合解释实验的理论计算。我们发现了克尔液体中双光束耦合对光强和相位动力学信号的影响。在不同偏振态下的实验结果与受激瑞利翼散射的理论预期相符。在和受激瑞利翼散射相关的啁啾频率差双光束耦合理论的帮助下,人们可以利用泵浦探测4F成像技术同时确定光强依赖的非线性折射率,分子重新定向弛豫时间和激光器的线性啁啾系数。在皮秒脉冲激光532 nm波长下,我们利用泵浦探测4F成像技术研究了ZnPcBr4/DMSO溶液的光学非线性并且实现了激发态非线性折射的直接测量。这种最新技术能够提供高灵敏度并且可以同时提供材料系统的激发态吸收和折射动力学。当探测光在酞菁溶液中传播和强泵浦光相互作用时,我们测量了它的透过光强和相位改变。我们使用了分子能级模型去解释实验结果。在额外的纳秒激光开孔Z扫描测量的帮助下,我们明确地获得了和能级模型相关的光物理参数。我们也确定了纯DMSO光强依赖的折射率,它显示了一个正的并且小的值。另外,我们测量了分子的激发单重态和最低的三重态对非线性折射率的贡献。我们发现在ZnPcBr4/DMSO分子系统中,双光子吸收可以忽略。然而和基态吸收截面相比,单重激发态和三重激发态的吸收截面却相当大,同时系际跃迁时间相当短。我们将泵浦探测4F成像技术扩展到非简并领域,利用非简并导-价带理论系统地分析了半导体ZnSe和ZnS中的光学非线性动力学。我们的结果表明非简并泵浦探测4F成像技术可以用来确定半导体中超快的束缚电子非线性(例如多光子吸收和光强依赖的非线性折射)以及积累的自由载流子非线性(包括自由载流子吸收截面,折射体积和载流子寿命)。
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