联吡啶钌/亚锡离子新型共反应物电致化学发光体系的研究及其应用

论文摘要

电致化学发光（Electrochemiluminescence，简称ECL）分析是在化学发光基础上发展起来的一种新的分析方法，是化学发光与电化学相互结合的产物。这种方法具有高灵敏度、高选择性、低背景信号、线性范围宽等特点，是一种具有多种技术优势，综合性很强的技术。电致化学发光一般包括湮灭型电致化学发光和共反应型电致化学发光。与湮灭型电致化学发光体系相比，共反应型电致化学发光体系具有只需对电极施加单一方向电位的优势，因此，共反应型电致化学发光体系具有更广阔的应用领域，而寻找新型的电致化学发光共反应物对于开拓和丰富新的电致化学发光体系有极其重要的意义和实用价值。本文主要致力于寻找联吡啶钌新型共反应物，并研究了该电致化学发光体系在分析化学领域中的应用。论文的内容包括以下四章：第一章进行文献调研和综述，主要对ECL的发展概况、基本原理、特点、分类和相关应用的研究现状与进展进行了综述，同时重点就目前联吡啶钌ECL共反应物体系及其应用做了简单的概述，最后介绍了本课题的研究内容与意义。第二章开展了Sn2+作为Ru（bpy）32+ECL体系新型共反应物的研究，着重对Ru（bpy）32+/Sn2+ECL体系可能的反应机理进行探讨。在优化各实验条件的基础上，实现Ru（bpy）32+ECL体系对Sn2+的检测。研究结果表明，Sn2+作为Ru（bpy）32+ECL体系的新型共反应物，具有高灵敏度，低毒性，应用范围广，价廉等特点。第三章基于经典的氯化亚锡还原二价汞离子的氧化还原反应，发现Hg2+对Ru（bpy）32+/Sn2+ECL体系电致化学发光的猝灭作用，并研究了体系的反应机理。基于此，我们建立了一种快速、简单的Hg2+检测新方法。结果表明，在最佳条件下，Ru（bpy）32+/Sn2+ECL体系检测Hg2+的线性范围为5.0×10-51.0×10-7mol/L，检测限为1.0×10-8mol/L。第四章根据S2-与Sn2+沉淀反应的机理，实现Ru（bpy）32+/Sn2+ECL体系对S2-的检测，同时对S2-猝灭该ECL体系的一系列影响条件进行了优化。在此，我们建立了一种简便、灵敏检测S2-的方法，结果表明，该方法能实现高、低浓度S2-的检测，线性范围分别为1.0×10-41.0×10-7mol/L和5.0×10-41.0×10-2mol/L，检测限为5.0×10-8mol/L。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 电致化学发光类型
• 1.2.1 湮灭型电致化学发光机理
• 1.2.2 共反应型电致化学发光机理
• 1.2.3 其他材料电致化学发光机理
• 1.2.3.1 金属氧化物的阴极发光
• 1.2.3.2 其他新材料的电致化学发光
• 1.3 电致化学发光体系
• 1.3.1 有机体系
• 1.3.2 无机体系
• 3²⁺ECL 体系及其在分析科学中的应用'>1.4 常见的 Ru（bpy）₃²⁺ECL 体系及其在分析科学中的应用
• 3²⁺发光发现的简史'>1.4.1 Ru（bpy）₃²⁺发光发现的简史
• 3²⁺ECL 体系'>1.4.2 常见的 Ru（bpy）₃²⁺ECL 体系
• 3²⁺/有机共反应物体系'>1.4.2.1 Ru（bpy）₃²⁺/有机共反应物体系
• 3²⁺/无机共反应物体系'>1.4.2.2 Ru（bpy）₃²⁺/无机共反应物体系
• 3²⁺ECL 体系在分析科学中的应用'>1.4.3 Ru（bpy）₃²⁺ECL 体系在分析科学中的应用
• 1.4.3.1 在无机物测定中的应用
• 1.4.3.2 在有机物测定中的应用
• 1.4.3.3 在生物分析中的应用
• 1.4.3.4 在药物分析中的应用
• 3²⁺ECL 展望'>1.5 Ru（bpy）₃²⁺ECL 展望
• 1.6 本论文的研究内容及研究意义
• 1.6.1 主要的研究内容
• 1.6.2 研究意义
• 1.6.3 本文的创新性
• 3²⁺/Sn²⁺新型共反应物电致化学发光体系的研究及在 Sn²⁺检测中的应用'>第二章 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺新型共反应物电致化学发光体系的研究及在 Sn²⁺检测中的应用
• 摘要
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验试剂
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 实验方法
• 2.3 结果与讨论
• 3²⁺/Sn²⁺体系电化学及电致化学发光行为的考察'>2.3.1 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系电化学及电致化学发光行为的考察
• 2.3.2 反应机理探讨
• 3²⁺/Sn²⁺体系在 Sn²⁺检测中的应用'>2.3.3 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系在 Sn²⁺检测中的应用
• 2.3.3.1 SnCl2储备液的稳定性
• 2.3.3.2 缓冲液 pH 的影响
• 2.3.3.3 工作电极的影响
• 3²⁺浓度的选择'>2.3.3.4 Ru（bpy）₃²⁺浓度的选择
• 2.3.3.5 工作曲线、线性范围、检测限
• 2.4 小结
• 3²⁺/Sn²⁺电致化学发光体系用于 Hg2+检测的研究'>第三章 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺电致化学发光体系用于 Hg2+检测的研究
• 摘要
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂
• 3.2.2 实验仪器
• 3.2.3 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 2+对 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系电致化学发光的猝灭'>3.3.1 Hg²⁺对 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系电致化学发光的猝灭
• 3.3.2 实验条件优化
• 3.3.2.1 缓冲液 pH 的选择
• 3.3.2.2 响应时间的选择
• 3²⁺/Sn²⁺体系对 Hg2+的检测'>3.3.3 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系对 Hg2+的检测
• 3.3.3.1 工作曲线、线性范围、检测限
• 3.3.3.2 选择性
• 3.3.3.3 抗干扰性
• 3.3.4 反应机理探讨
• 3.4 小结
• 3²⁺/Sn²⁺电致化学发光体系用于硫离子检测的研究'>第四章 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺电致化学发光体系用于硫离子检测的研究
• 摘要
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验试剂
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 实验方法
• 4.3 结果与讨论
• 3²⁺/Sn²⁺体系电致化学发光的猝灭'>4.3.1 S2-对 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系电致化学发光的猝灭
• 4.3.2 实验条件优化
• 4.3.2.1 缓冲液 pH 的选择
• 2浓度的选择'>4.3.2.2 SnCl₂浓度的选择
• 4.3.2.3 响应时间的选择
• 3²⁺/Sn²⁺体系对硫离子的检测'>4.3.3 Ru（bpy）₃²⁺/Sn²⁺体系对硫离子的检测
• 4.3.3.1 工作曲线、线性范围、检测限
• 4.3.3.2 选择性
• 4.3.3.3 抗干扰能力
• 4.3.4 反应机理探讨
• 4.4 小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历
• 攻读学位期间发表的学术论文