杨莉莎:稀土掺杂Ti/TiO2-NTs基SnO2多层纳米结构电极的制备及性能研究论文

杨莉莎:稀土掺杂Ti/TiO2-NTs基SnO2多层纳米结构电极的制备及性能研究论文

本文主要研究内容

作者杨莉莎(2019)在《稀土掺杂Ti/TiO2-NTs基SnO2多层纳米结构电极的制备及性能研究》一文中研究指出:电催化电极材料的研制一直是电化学水处理技术的研究重点,电催化特性及稳定性是电极材料最重要的两个部分,且均与电极的制备工艺及其表面结构密切相关。因此,本论文以改性Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb多层纳米结构复合电极的制备与性能评价为主要研究内容,在电极涂层颗粒纳米尺度化对电极性能的影响、钛基二氧化钛纳米管基底(Ti/TiO2-NTs)的生长特性对Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb复合电极催化活性及稳定性的调控机制、稀土掺杂Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb复合电极涂层中多重组分间的作用机制以及对含酚废水的电化学深度处理效能这四方面展开了研究。采用溶剂热法制备Ti/SnO2-Sb多层纳米结构涂层电极并确定了最佳工艺参数。表征测试和电化学特性分析结果表明,该电极涂层表面呈纳米球簇状,颗粒分布均匀且致密。与非纳米结构涂层电极(106 nm)相比,该电极表面具有的较小晶粒尺寸(23 nm)促进了电极表面活性位点的暴露。多层纳米结构涂层的独特形貌与结构使其具有较高的析氧电位以及较低的电子转移内阻,其表面吸附氧含量为非纳米结构涂层电极的1.74倍,对苯酚的降解速率(16.3×10–3/min)和加速寿命(16 h)分别为非纳米结构涂层电极的1.72倍和8.9倍。采用阳极氧化法在Ti基底表面原位生成TiO2-NTs阵列层,考察了TiO2-NTs阵列层的生长条件对其性能的影响。结果表明,阳极氧化电压作为TiO2-NTs阵列层形貌及表面润湿度的主要影响因素,可对电极表面活性位点以及催化剂的负载量进行调控。适宜的生长条件(阳极氧化电压25 V,阳极氧化时间2 h)下制备的TiO2-NTs阵列层能够明显提高Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb电极对苯酚的降解速率以及电极的使用寿命。对比分析了四种稀土(Ce、Nd、Gd、Ho)的掺杂对Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb电极催化活性、涂层形貌、元素组成及分布、晶形结构及粒径的影响。确定了每种稀土改性电极的最佳热处理温度和稀土掺杂量。结果表明,适量的稀土掺杂均能改善电极形貌。稀土的掺杂可引起电极表层Sb元素向涂层表面富集,同时稀土元素也呈现向涂层表面富集的趋势,且四种稀土元素的引入对SnO2晶粒的长大起到了不同程度的抑制作用。以稀土Gd为代表,考察了稀土掺杂对Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb电极降解苯酚的影响。结合XPS和EPR以及活性自由基团生成能力等测试,探讨了稀土掺杂对SnO2复合电极表面结构及性能的影响,阐明了电极涂层中多重组分间的作用机制。以稀土Gd掺杂的Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sb电极为代表,对工业含酚废水进行了电化学深度处理研究,以出水的COD浓度为指标,确定了电催化氧化系统的最佳运行参数为电流密度12.5 mA/cm2和反应时间4 h。该条件下,废水中的总酚可完全去除,废水COD含量由115 mg/L下降到27.4 mg/L,即符合工业排放标准,又满足了企业回用需求。废水中TOC含量(由50.38 mg/L下降至21.9mg/L)及TN含量(由53.4 mg/L下降至11.6 mg/L)均呈现明显下降。通过GC-MS分析了深度处理前后主要有机物质的变化,结果表明,电催化氧化过程可明显减少废水中有机污染物的数量,说明所制备的稀土改性多层纳米结构复合电极在低浓度难降解有机污染物的电化学深度处理过程中具备一定的优势。

Abstract

dian cui hua dian ji cai liao de yan zhi yi zhi shi dian hua xue shui chu li ji shu de yan jiu chong dian ,dian cui hua te xing ji wen ding xing shi dian ji cai liao zui chong yao de liang ge bu fen ,ju jun yu dian ji de zhi bei gong yi ji ji biao mian jie gou mi qie xiang guan 。yin ci ,ben lun wen yi gai xing Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbduo ceng na mi jie gou fu ge dian ji de zhi bei yu xing neng ping jia wei zhu yao yan jiu nei rong ,zai dian ji tu ceng ke li na mi che du hua dui dian ji xing neng de ying xiang 、tai ji er yang hua tai na mi guan ji de (Ti/TiO2-NTs)de sheng chang te xing dui Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbfu ge dian ji cui hua huo xing ji wen ding xing de diao kong ji zhi 、xi tu can za Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbfu ge dian ji tu ceng zhong duo chong zu fen jian de zuo yong ji zhi yi ji dui han fen fei shui de dian hua xue shen du chu li xiao neng zhe si fang mian zhan kai le yan jiu 。cai yong rong ji re fa zhi bei Ti/SnO2-Sbduo ceng na mi jie gou tu ceng dian ji bing que ding le zui jia gong yi can shu 。biao zheng ce shi he dian hua xue te xing fen xi jie guo biao ming ,gai dian ji tu ceng biao mian cheng na mi qiu cu zhuang ,ke li fen bu jun yun ju zhi mi 。yu fei na mi jie gou tu ceng dian ji (106 nm)xiang bi ,gai dian ji biao mian ju you de jiao xiao jing li che cun (23 nm)cu jin le dian ji biao mian huo xing wei dian de bao lou 。duo ceng na mi jie gou tu ceng de du te xing mao yu jie gou shi ji ju you jiao gao de xi yang dian wei yi ji jiao di de dian zi zhuai yi nei zu ,ji biao mian xi fu yang han liang wei fei na mi jie gou tu ceng dian ji de 1.74bei ,dui ben fen de jiang jie su lv (16.3×10–3/min)he jia su shou ming (16 h)fen bie wei fei na mi jie gou tu ceng dian ji de 1.72bei he 8.9bei 。cai yong yang ji yang hua fa zai Tiji de biao mian yuan wei sheng cheng TiO2-NTszhen lie ceng ,kao cha le TiO2-NTszhen lie ceng de sheng chang tiao jian dui ji xing neng de ying xiang 。jie guo biao ming ,yang ji yang hua dian ya zuo wei TiO2-NTszhen lie ceng xing mao ji biao mian run shi du de zhu yao ying xiang yin su ,ke dui dian ji biao mian huo xing wei dian yi ji cui hua ji de fu zai liang jin hang diao kong 。kuo yi de sheng chang tiao jian (yang ji yang hua dian ya 25 V,yang ji yang hua shi jian 2 h)xia zhi bei de TiO2-NTszhen lie ceng neng gou ming xian di gao Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbdian ji dui ben fen de jiang jie su lv yi ji dian ji de shi yong shou ming 。dui bi fen xi le si chong xi tu (Ce、Nd、Gd、Ho)de can za dui Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbdian ji cui hua huo xing 、tu ceng xing mao 、yuan su zu cheng ji fen bu 、jing xing jie gou ji li jing de ying xiang 。que ding le mei chong xi tu gai xing dian ji de zui jia re chu li wen du he xi tu can za liang 。jie guo biao ming ,kuo liang de xi tu can za jun neng gai shan dian ji xing mao 。xi tu de can za ke yin qi dian ji biao ceng Sbyuan su xiang tu ceng biao mian fu ji ,tong shi xi tu yuan su ye cheng xian xiang tu ceng biao mian fu ji de qu shi ,ju si chong xi tu yuan su de yin ru dui SnO2jing li de chang da qi dao le bu tong cheng du de yi zhi zuo yong 。yi xi tu Gdwei dai biao ,kao cha le xi tu can za dui Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbdian ji jiang jie ben fen de ying xiang 。jie ge XPShe EPRyi ji huo xing zi you ji tuan sheng cheng neng li deng ce shi ,tan tao le xi tu can za dui SnO2fu ge dian ji biao mian jie gou ji xing neng de ying xiang ,chan ming le dian ji tu ceng zhong duo chong zu fen jian de zuo yong ji zhi 。yi xi tu Gdcan za de Ti/TiO2-NTs/SnO2-Sbdian ji wei dai biao ,dui gong ye han fen fei shui jin hang le dian hua xue shen du chu li yan jiu ,yi chu shui de CODnong du wei zhi biao ,que ding le dian cui hua yang hua ji tong de zui jia yun hang can shu wei dian liu mi du 12.5 mA/cm2he fan ying shi jian 4 h。gai tiao jian xia ,fei shui zhong de zong fen ke wan quan qu chu ,fei shui CODhan liang you 115 mg/Lxia jiang dao 27.4 mg/L,ji fu ge gong ye pai fang biao zhun ,you man zu le qi ye hui yong xu qiu 。fei shui zhong TOChan liang (you 50.38 mg/Lxia jiang zhi 21.9mg/L)ji TNhan liang (you 53.4 mg/Lxia jiang zhi 11.6 mg/L)jun cheng xian ming xian xia jiang 。tong guo GC-MSfen xi le shen du chu li qian hou zhu yao you ji wu zhi de bian hua ,jie guo biao ming ,dian cui hua yang hua guo cheng ke ming xian jian shao fei shui zhong you ji wu ran wu de shu liang ,shui ming suo zhi bei de xi tu gai xing duo ceng na mi jie gou fu ge dian ji zai di nong du nan jiang jie you ji wu ran wu de dian hua xue shen du chu li guo cheng zhong ju bei yi ding de you shi 。

论文参考文献

论文详细介绍

论文作者分别是来自哈尔滨工业大学的杨莉莎,发表于刊物哈尔滨工业大学2019-12-07论文,是一篇关于电催化氧化论文,多层纳米结构涂层论文,电极论文,稀土掺杂论文,氧空位论文,哈尔滨工业大学2019-12-07论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自哈尔滨工业大学2019-12-07论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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