论文题目: 层状双金属(氢)氧化物对卤离子的吸附和离子交换性能研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 应用化学
作者: 吕亮
导师: 段雪
关键词: 焙烧,离子交换,吸附,动力学,平衡等温线,热力学,卤离子,脱氟
文献来源: 北京化工大学
发表年度: 2005
论文摘要: 层状双金属氢氧化物(Layered Double Hydroxides,简写为LDHs),又称类水滑石化合物(Hydrotalcite like compound,简写为HTlc),是一种典型的阴离子型层状化合物,层板常为二、三价金属阳离子,层间为可交换阴离子,LDHs的阴离子交换能力与层间的阴离子电荷数和离子半径有关。天然矿物水滑石的层间阴离子为碳酸根,在一定温度下焙烧,碳酸根分解、层板脱羟基,生成双金属氧化物,该氧化物在适当阴离子水溶液中,可以重新恢复到原来的层状结构,称“结构记忆效应”。 利用LDHs层间硝酸根离子的可交换性能脱除水体中的卤离子。层板电荷密度越大、离子交换容量越高,脱除效果越好。通过XRD、FT-IR、TG-MS等表征手段证实了硝酸根LDHs脱除卤离子的机理为卤离子LDHs与层间硝酸根的离子交换反应。LDHs对F-、Cl-、Br-、I-的最大脱除量分别为88.7、170.6、483.1、295.9mg/g。由于碘离子与硝酸根交换能力弱,交换不完全,对碘离子的实际脱除量低于理论离子交换容量(339.1mgI-/g)。硝酸根LDHs脱卤离子的吉布斯自由能(△G0)为负值,表明卤离子与层间硝酸根离子的交换是自发过程;标准焓变(△H0)为正值,表明卤离子与层间硝酸根离子的交换是吸热反应;熵变(△S0)与阴离子水合焓有关,硝酸根LDHs脱氟与脱氯为熵增过程,而脱溴与脱碘为熵减过程。LDHs脱除F-、Cl-、Br-、I-的动力学数据拟合结果表明:硝酸根LDHs对F-、Cl-、Br-、I-的脱除过程符合准二级动力学模型,脱除速率常数大小顺序为kF>kCl>kBr>kI,反应活化能随卤离子电负性、荷径比的增加而降低。卤离子与LDHs层间硝酸根的交换能力顺序为F->Cl->Br->I-。 利用碳酸根离子在酸性条件下可以分解成CO2脱离体系的性质,以MgAl-CO3LDHs对酸性高氟废水进行脱氟。XRD、FT-IR、元素分析等表征手段证实了LDHs的脱氟机理为酸性条件下氟离子对碳酸根离子的交换。考察了体系pH值对碳酸根LDHs脱氟效果的影响,pH越低,脱氟效果越好。用Langmuir-Freundlich(L-F)等温
论文目录:
第一篇 绪论
1.1 水体环境污染现状、危害及治理方法
1.1.1 水环境污染现状
1.1.2 水体污染物分类及危害
1.1.3 卤离子污染治理方法
1.2 LDHs概述
1.2.1 LDHs的结构
1.2.2 LDHs的性质
1.2.3 LDHs的制备
1.2.4 LDHs的表征
1.3 LDHs在水环境治理中的应用现状
1.4 论文选题目的和意义
1.5 论文研究的主要内容
参考文献
第二篇 LDHs和CLDH对氟离子的离子交换和吸附性能
第一章 硝酸根LDHs对氟离子的交换与吸附行为研究
1.1 前言
1.2 实验部分
1.2.1 实验原料
1.2.2 M(Ⅱ)Al-NO_3 LDHs的制备
1.2.3 样品表征
1.2.4 氟离子浓度的检测
1.2.5 硝酸根LDHs脱氟平衡研究
1.2.6 硝酸根LDHs脱氟动力学研究
1.3 结果与讨论
1.3.1 硝酸根LDHs主体层板组成与脱氟效率
1.3.2 操作条件对硝酸根LDHs脱氟效率的影响
1.3.3 硝酸根LDHs脱氟平衡等温线
1.3.4 硝酸根LDHs脱氟动力学
1.4 小结
第二章 碳酸根LDHs对酸性高氟废水的脱氟研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 实验原料
2.2.2 MgAl-CO_3 LDHs的制备
2.2.3 样品表征
2.2.4 氟离子浓度的检测
2.2.5 碳酸根LDHs脱氟平衡研究
2.2.6 碳酸根LDHs脱氟动力学研究
2.3 结果与讨论
2.3.1 碳酸根LDHs脱氟平衡等温线
2.3.2 碳酸根LDHs脱氟动力学研究
2.3.3 碳酸根LDHs脱氟机理
2.3.4 碳酸根LDHs脱氟的影响因素探讨
2.3.5 LDHs的再生和循环利用
2.4 小结
第三章 CLDH脱氟研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 MgAl-CO_3 LDHs和CLDH的制备
3.2.3 样品表征
3.2.4 氟离子浓度的检测
3.2.5 CLDH脱氟平衡研究
3.2.6 CLDH脱氟动力学研究
3.3 结果与讨论
3.3.1 CLDH的结构与脱氟效率
3.3.2 操作条件对脱氟效率的影响
3.3.3 CLDH脱氟机理
3.3.4 CLDH脱氟平衡等温线
3.3.5 CLDH脱氟动力学
3.4 小结
参考文献
第三篇 LDHs和CLDH对氯离子的离子交换和吸附性能
第一章 硝酸根LDHs对氯离子的交换与吸附行为研究
1.1 前言
1.2 实验部分
1.2.1 实验原料
1.2.2 M(Ⅱ)Al-NO_3 LDHs的制备
1.2.3 样品表征
1.2.4 氯离子浓度的检测
1.2.5 硝酸根LDHs脱氯平衡研究
1.2.6 硝酸根LDHs脱氯动力学研究
1.3 结果与讨论
1.3.1 硝酸根LDHs脱氯的影响因素
1.3.2 硝酸根LDHs脱氯机理
1.3.3 硝酸根LDHs脱氯平衡等温线
1.3.3 硝酸根LDHs脱氯动力学
1.4 小结
第二章 CLDH脱氯研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 实验原料
2.2.2 MgAl-CO_3 LDHs和CLDH的制备
2.2.3 样品表征
2.2.4 氯离子浓度的检测
2.2.5 CLDH脱氯平衡研究
2.2.6 CLDH脱氯动力学研究
2.3 结果与讨论
2.3.1 CLDH的结构与脱氯效率
2.3.2 CLDH脱氯机理
2.3.3 CLDH脱氯平衡等温线
2.3.4 CLDH脱氯动力学
2.4 小结
参考文献
第四篇 LDHs和CLDH对溴离子的离子交换和吸附性能
第一章 硝酸根LDHs对溴离子的交换与吸附行为研究
1.1 前言
1.2 实验部分
1.2.1 实验原料
1.2.2 M(Ⅱ)Al-NO_3 LDHs的制备
1.2.3 溴离子浓度的检测
1.2.4 硝酸根LDHs脱溴平衡研究
1.2.5 硝酸根LDHs脱溴动力学研究
1.3 结果与讨论
1.3.1 硝酸根LDHs脱溴的影响因素
1.3.2 硝酸根LDHs脱溴平衡等温线
1.3.3 硝酸根LDHs脱溴动力学
1.4 小结
第二章 碳酸根LDHs对酸性含溴废水的脱溴研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 实验原料
2.2.2 MgAl-CO_3 LDHs的制备
2.2.3 溴离子浓度的检测
2.2.4 碳酸根LDHs脱溴平衡研究
2.2.5 碳酸根LDHs脱溴动力学研究
2.3 结果与讨论
2.3.1 碳酸根LDHs脱溴的影响因素
2.3.2 碳酸根LDHs脱溴平衡等温线
2.3.3 碳酸根LDHs脱溴动力学
2.4 小结
第三章 CLDH脱溴研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 MgAl-CO_3 LDHs和CLDH的制备
3.2.3 样品表征
3.2.4 溴离子浓度的检测
3.2.5 CLDH脱溴平衡研究
3.2.6 CLDH脱溴动力学研究
3.3 结果与讨论
3.3.1 CLDH的结构对脱溴效果的影响
3.3.2 CLDH的用量对脱溴效果的影响
3.3.3 CLDH脱溴机理
3.3.4 CLDH脱溴平衡等温线
3.3.5 CLDH脱溴动力学
3.3.6 CLDH的再生和循环利用
3.4 小结
参考文献
第五篇 LDHs和CLDH对碘离子的离子交换和吸附性能
第一章 硝酸根LDHs对碘离子的交换与吸附行为研究
1.1 前言
1.2 实验部分
1.2.1 实验原料
1.2.2 M(Ⅱ)Al-NO_3 LDHs的制备
1.2.3 碘离子浓度的检测
1.2.4 硝酸根LDHs脱碘平衡研究
1.2.6 硝酸根LDHs脱碘动力学研究
1.3 结果与讨论
1.3.1 硝酸根LDHs脱碘的影响因素
1.3.2 硝酸根LDHs脱碘平衡等温线
1.3.3 硝酸根LDHs脱碘动力学
1.4 小结
第二章 碳酸根LDHs对酸性含碘废水的脱碘研究
2.1 前言
2.2 实验部分
2.2.1 实验原料
2.2.2 MgAl-CO_3 LDHs的制备
2.2.3 碘离子浓度的检测
2.2.4 碳酸根LDHs脱碘平衡研究
2.2.5 碳酸根LDHs脱碘动力学研究
2.3 结果与讨论
2.3.1 碳酸根LDHs脱碘的影响因素
2.3.2 碳酸根LDHs脱碘平衡等温线
2.3.3 碳酸根LDHs脱碘动力学
2.4 小结
第三章 CLDH脱碘研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验原料
3.2.2 MgAl-CO_3 LDHs和CLDH的制备
3.2.3 样品表征
3.2.4 碘离子浓度的检测
3.2.5 CLDH脱碘平衡研究
3.2.6 CLDH脱碘动力学研究
3.3 结果与讨论
3.3.1 CLDH脱碘的影响因素
3.3.2 CLDH脱碘机理
3.3.3 CLDH脱碘平衡等温线
3.3.4 CLDH脱碘动力学
3.3.5 CLDH的再生和循环利用
3.4 小结
参考文献
第六篇 卤离子性质与脱除规律
1.1 卤离子与LDHs层间硝酸根离子交换性能
1.2 卤离子与LDHs层间碳酸根离子交换性能
1.3 CLDH结构恢复过程中的卤离子插入性能
1.4 小结
参考文献
总结与展望
论文创新点
作者简历
致谢
发布时间: 2006-09-13
参考文献
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