Rhn-1（TM）（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究（TM=Cr，Mn，Fe，Co，Ni，Cu）

论文摘要

本文应用基于密度泛函理论的第一性原理DMol软件包系统研究了Rhn-1（TM）（n=2-8）（TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu）混合团簇的几何结构,电子结构和磁性。通过分析讨论Rhn-1（TM） （n=2-8） （TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu）的平衡几何结构和电子结构、磁性、HOMO-LUMO的能隙、二阶差分能和碎裂能,得出Rhn-1（TM）（n=2-8）（TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu）的磁性和能量相关的变化规律。1.相比较纯Rhn（n=2-8）团簇,TM原子嵌入的Rhn-1（TM）混合团簇的几何结构进行了重构。结构演化的总趋势是嵌上TM原子的Rhn-1（TM）结构与只单纯在Rhn团簇中替换一个Rh原子的结构类似,结构稍微发生畸变。2.从碎裂能和二阶差分能分析,Rh3Cr,Rh5Mn,Rh3Fe和Rh6Fe,Rh3Co和Rh5Co,Rh3Ni和Rh5Ni,Rh5Cu等结构较稳定,可视为幻数结构团簇。3.从磁矩方面分析,对比纯Rhn团簇,对Rhn-1Cr团簇,Rh5Cr的磁矩变化最大,增加了7μB。对Rhn-1Mn团簇,Rh3Mn的磁矩变化最大,增加了4μB,而Rhn-1Mn（n=2,5,6）增加了2μB。对Rhn-1Fe体系来说,Fe原子嵌入,Rhn的磁矩明显增大,Rh6Fe的磁矩变化最大,增加了11μB。对Rhn-1Co体系,同样磁矩变化明显,Rh6Co的磁矩变化最大,增加了10μB;Rhn-1Ni团簇体系,Rh6Ni的磁矩高出5μB,其它的高出1μB和3μB。Rhn-1Cu体系,只有n=4、6、8时,Rhn-1Cu的磁矩比Rhn高,均高出2μB。Rhn-1（TM）（n=2-8）（TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu）团簇磁矩大小还受团簇构型的影响。磁矩增加最明显的是掺杂Fe,Co,Ni的团簇。4.从HOMO-LUMO能隙分析,过渡金属原子的嵌入普遍增强了团簇的化学反应活性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 第一章 绪论
• 1.1 团簇的概述
• 1.1.1 团簇的定义与分类
• 1.1.2 团簇的性质
• 1.1.3 团簇研究的意义
• 1.2 实验与理论研究方法
• 1.2.1 实验方法
• 1.2.2 理论研究方法
• 第二章 密度泛函理论以及DMOL3软件
• 2.1 密度泛函理论
• 2.1.1 Kohn-Sham 方程
• 2.1.2 局域密度近似（Local Density Approximation,LDA）
• 2.1.3 广义梯度近似（Generalized Gradient Approximation,GGA）
• 3量子化学软件包'>2.2 DMol³量子化学软件包
• n-1（TM） （n=2-8 ）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究（TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu）'>第三章 Rh_n-1（TM） （n=2-8 ）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究（TM=Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu）
• 3.1 选题的意义
• 3.2 计算方法
• 3.3 结果与讨论
• n和Rh_n-1Cr（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究'>3.3.1 Rh_n和Rh_n-1Cr（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究
• n-1Mn（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究'>3.3.2 Rh_n-1Mn（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究
• n-1Fe（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究'>3.3.3 Rh_n-1Fe（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究
• n-1Co（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究'>3.3.4 Rh_n-1Co（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究
• n-1Ni（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究'>3.3.5 Rh_n-1Ni（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究
• n-1Cu（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究'>3.3.6 Rh_n-1Cu（n=2-8）团簇结构和电子性质的密度泛函理论研究
• 第四章 总结与展望
• 4.1 总结
• 4.2 展望
• 参考文献
• 发表文章目录
• 致谢