论文题目: 乙烯和二甲基硅酮的外场效应和电子激发态
论文类型: 博士论文
论文专业: 原子与分子物理
作者: 马美仲
导师: 朱正和
关键词: 外电场,密度泛函,杂化,乙烯,二甲基硅酮,双原子分子,激发态,函数,稳定性,振动和离解,临界击穿电场,强激光,非厄米算符
文献来源: 四川大学
发表年度: 2005
论文摘要: 外电场作用下的分子涉及很多范围,例如结晶环境、表面分子、或置于外电场中的分子、电场诱导二阶谐波产生、弱电场产生振动频率位移、高压开关中用气体进行电弧控制、辐射场作用下材料的老化降解和高功率激光产生的强交变电场足以使分子离解或电离等等。理论计算研究主要是外场下原子分子的基态性质,如分子几何构型、能量、偶极矩、极化率和超极化率、电子和质子转移及非线性光学性质等。近年来,电场作用下的分子激发态受到重视,例如,有机物和聚合物的辐解和老化、激光与物质的作用和电介质在电场下的击穿等已经有大量的实验研究,而理论研究相对滞后,因此开展外场下原子分子的行为特别是强场作用下的原子分子激发态研究对许多领域是重要的基础性工作,具有重要的理论与应用价值。 本文对外电场与原子分子相互作用的基本理论和方法进行了初步的探讨,比较了目前流行的用于研究分子激发态的理论和计算方法。采用Gaussian、Schr（?）dinger和Octopus等程序计算研究了C2H4,二甲基硅酮分子SiO（CH3）2的电场效应和离解机制;用解析势能函数研究了双原子分子（BH,CH,LiH,H2和Na2）的电场效应;采用非厄米哈密顿研究了激光与二能级原子的作用。 将杂化CIS-DFT方法加以推广,首次采用CIS-DFT方法在6-311++G（d,p）基组水平上用Gaussian98计算了外电场对乙烯基态和分子激发态几何结构、激发能、偶极矩、电子转移等性质的影响,采用Nakatsuji提出的Hellmann-
论文目录:
摘要
ABSTRACT
1 引言
1.1 应用背景
1.2 研究现状
1.2.1 外电场与原子分子相互作用模型
1.2.2 外场下的分子激发态
1.2.3 外场下的分子结构和分子势能函数
1.2.4 硅橡胶泡沫的辐射老化
1.3 研究方法和内容
参考文献
2 外场与原子分子相互作用的基本理论
2.1 外场下的分子结构和分子势能函数
2.1.1 原子分子反应静力学基本原理
2.1.2 分子结构和分子势能函数
2.1.3 外场下双原子分子的解析势能函数
2.2 辐射与物质的相互作用
2.2.1 半经典理论
2.2.2 光的吸收和发射
2.2.3 光的散射
2.3 密度泛函和含时密度泛函理论
2.3.1 含时密度泛函
2.3.2 RUNGE-GROSS定理
2.3.3 含时Kohn-Sham方程
2.3.4 数值计算方法
2.3.5 激光场与原子分子的相互作用
2.4 OCTOPUS
2.4.1 理论基础
2.4.2 波函数的传播
2.4.3 线性光学吸收光谱
2.4.4 非线性光学性质
2.5 激发态的计算方法及程序
2.5.1 激发态计算方法的分类
2.5.2 激发态计算软件及特点
2.6 小结
参考文献
3 有限场方法和杂化CIS-DFT研究C_2H_4的外场效应
3.1 与电荷分布相关的性质
3.1.1 电多极矩
3.1.2 电荷集居分布
3.1.3 核运动光谱(红外和拉曼光谱)
3.1.4 电离势和电子亲和能
3.2 有限场方法
3.3 杂化CIS-DFT方法
3.4 外场下C_2H_4的几何结构
3.4.1 几何结构优化
3.4.2 外场下的电荷转移
3.4.3 无外场时C_2H_4的激发态
3.4.4 外电场对C_2H_4的激发能的影响
3.4.5 外电场对跃迁波长和振子强度的影响
3.5 有限场模型与点电荷模型的比较
3.6 小结
参考文献
4 二甲基硅酮分子的外场效应
4.1 外场下二甲基硅酮分子的几何结构
4.1.1 理论与计算方法
4.1.2 几何结构优化
4.2 外场下二甲基硅酮分子的激发态
4.3 电场下二甲基硅酮的~1A_1、~3A_2和~3B_2态的稳定性和断键机制
4.3.1 外电场对基态~1A_1的影响
4.3.2 外电场对激发态~3A_2和~3B_2的影响
4.4 小结
参考文献
5 对称匹配耦合簇方法研究分子激发态和电离态
5.1 耦合簇理论
5.1.1 耦合簇理论基本原理
5.1.2 耦合簇能量计算
5.1.3 耦合簇与微扰理论及组态相互作用的关系
5.2 对称匹配耦合簇-组态相互作用方法(SAC／SAC-CI)
5.2.1 SAC／SAC-CI方法的基本原理
5.2.2 SAC／SAC-CI程序的特点
5.3 SAC／SAC-CI方法研究二甲基硅酮的基态、激发态和电离态
5.3.1 单重态和三重态
5.3.2 阳离子态和阴离子态
5.4 SAC/SAC-CI方法计算乙烯的激发态和电离态
5.5 小结
参考文献
6 二甲基硅酮自由基的外场效应
6.1 外场下二甲基硅酮双自由基的几何结构
6.2 外场下二甲基硅酮双自由基的激发态和跃迁选择定则
6.3 外场下二甲基硅酮分子双自由基的离解
6.4 小结
参考文献
7 外场下双原子分子的振动和离解
7.1 外场下双原子分子的解析势能函数
7.2 Morse势模型
7.3 离解电场的计算
7.3.1 同核双原子分子
7.3.2 异核双原子分子
7.4 谐振频率与外场的关系
7.5 外场下BH、CH、LiH、H_2和Na_2的振动和离解势
7.5.1 外场下BH的振动和离解
7.5.2 外场下CH的振动和离解
7.5.3 外场下LiH的振动和离解
7.5.4 外场下H_2的振动和离解
7.5.5 外场下Na_2的振动和离解
7.6 小结
参考文献
8 强激光场与原子分子的相互作用
8.1 什么是强激光场
8.2 非厄米哈密顿算符
8.3 用非厄米哈密顿算符研究激光与原子的作用—解析解
8.4 数值解方法
8.5 小结
参考文献
结论
在校期间发表的论文
声明
致谢
发布时间: 2005-10-08
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