基于中空纤维膜的丙酮/丁醇发酵—渗透汽化分离耦合

论文摘要

本文首先制备了PDMS/PVDF中空纤维复合膜,并应用于丙酮-水、丁醇-水、乙醇-水和丙酮-丁醇-乙醇-水中有机物的分离,考察了料液浓度、温度和pH对膜渗透汽化分离性能的影响。结果表明,复合膜对丙酮、丁醇和乙醇有较好的分离效果,在40℃,自然pH条件下,对总溶剂浓度为2wt%的丙酮-丁醇-乙醇-水溶液中丙酮、丁醇和乙醇的分离因子分别为20.09、22.95和3.93。随后筛选确定华南205木薯粉为发酵原料,用丙酮丁醇梭菌Clostridium acetobutylicum ATCC 824为发酵菌株进行分批发酵-分离耦合。结果表明,整个发酵过程平均生产强度为0.68gL-1h-1,最大的生产强度为1.55gL-1h-1,相比未耦合分离的发酵,分别提高了41.7%和44.9%。溶剂浓度提高了123.9%,淀粉利用率提高了69.3%。渗透液中丙酮和丁醇浓度分别达到50gL-1和100gL-1左右,总溶剂浓度达170gL-1以上。然后对木薯粉的水解条件进行了优化,结果表明,以料水比1：1.5配料,按10Ug-1木薯粉的量添加α-淀粉酶,在自然pH、温度75℃条件下水解60min,可制备高浓度的木薯粉水解液。以木薯粉水解液进行流加发酵,并对流加方式、耦合分离时机和5L发酵罐流加发酵-分离耦合进行了研究,结果表明,选择连续流加补料方式,控制发酵液中总糖浓度在60.0gL-1左右,当发酵液中丁醇浓度接近7.0gL-1时接入渗透汽化分离装置进行流加发酵-分离耦合操作,可得到较高的生产强度；5L发酵罐流加发酵-分离耦合操作,整个发酵过程平均生产强度为0.62gL-1h-1,补料阶段生产强度为0.90gL-1h-1,最大达到1.33gL-1h-1。发酵液中总溶剂浓度控制在11gL-1以下,丁醇浓度低于6gL-1,有效的控制了发酵液中丁醇的浓度,减小了丁醇的抑制作用。渗透液中总溶剂平均浓度达到220gL-1以上,最高为256.1gL-1,丁醇平均浓度126.6gL-1。因此,制备的PDMS/PVDF中空纤维复合膜能够从水溶液中有效分离丙酮、丁醇和乙醇,并进行初步的浓缩。渗透汽化分离与ABE发酵过程耦合,能明显减轻丁醇的抑制作用,提高发酵强度。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 丁醇的国内外需求现状
• 1.1.1 丁醇的国际市场
• 1.1.2 丁醇的国内市场
• 1.2 丁醇发酵现状
• 1.2.1 生产强度低
• 1.2.2 原料问题
• 1.3 渗透汽化分离技术研究现状
• 1.3.1 渗透汽化膜传递理论
• 1.3.2 渗透汽化膜材料的选择
• 1.3.3 膜组件
• 1.3.4 渗透汽化应用
• 1.4 本课题的研究意义
• 1.5 本课题的研究思路和内容
• 第二章 PDMS/PVDF复合中空纤维膜的制备及渗透汽化性能研究
• 2.1 引言
• 2.2 材料与方法
• 2.2.1 试剂
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 PDMS/PVDF复合中空纤维膜的制备
• 2.2.4 PDMS/PVDF复合中空纤维膜的SEM表征
• 2.2.5 渗透汽化
• 2.2.6 样品浓度测定
• 2.2.7 丙酮-丁醇发酵
• 2.3 PDMS/PVDF中空纤维复合膜的扫描电镜分析
• 2.4 PDMS/PVDF中空纤维膜对ABE发酵模拟液的渗透汽化性能研究
• 2.4.1 料液浓度的影响
• 2.4.2 料液温度的影响
• 2.4.3 料液pH的影响
• 2.5 PDMS/PVDF中空纤维膜对ABE发酵液的渗透汽化性能研究
• 2.6 本章小结
• 第三章 木薯原料的分批发酵耦合研究
• 3.1 引言
• 3.2 材料与方法
• 3.2.1 木薯
• 3.2.2 试剂
• 3.2.3 实验仪器
• 3.2.4 木薯原料中淀粉含量的测定
• 3.2.5 发酵产物的测定
• 3.2.6 丙酮-丁醇发酵
• 3.2.7 分批发酵-分离耦合
• 3.3 木薯淀粉发酵条件优化
• 3.3.1 不同氮源对溶剂产量的影响
• 3.3.2 木薯淀粉浓度对溶剂产量的影响
• 3.3.3 Plackett-Burman试验
• 3.3.4 最陡爬坡实验
• 3.3.5 响应面法优化培养基
• 3.3.6 金属离子对ABE发酵产物中溶剂比例的影响
• 3.4 木薯粉发酵
• 3.4.1 木薯粉的筛选
• 3.4.2 氮源对木薯粉发酵的影响
• 3.4.3 木薯粉浓度对ABE发酵的影响
• 3.5 木薯粉分批发酵与PDMS/PVDF中空纤维膜渗透汽化分离耦合的研究
• 3.6 本章小结
• 第四章 ABE流加发酵分离耦合的研究
• 4.1 引言
• 4.2 材料与方法
• 4.2.1 试剂和溶液
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 α-淀粉酶酶活的定义及测定方法
• 4.2.4 木薯粉水解条件的优化
• 4.2.5 流加发酵-分离耦合
• 4.3 木薯粉水解条件的确定
• 4.3.1 液化温度的确定
• 4.3.2 液化pH的确定
• 4.3.3 液化时间的确定
• 4.4 ABE流加发酵-分离耦合
• 4.4.1 不同补料方式的影响
• 4.4.2 耦合时机的确定
• 4.5 发酵过程的放大
• 4.6 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 攻读学位期间的研究成果
• 附录A 糖浓度测定标准曲线
• 附录B 发酵产物浓度测定气相谱图和相关标曲