李德:手性氨基酸类配位多孔材料的设计、组装及手性分离性能研究论文

李德:手性氨基酸类配位多孔材料的设计、组装及手性分离性能研究论文

本文主要研究内容

作者李德(2019)在《手性氨基酸类配位多孔材料的设计、组装及手性分离性能研究》一文中研究指出:多孔配位材料是一类由功能化的有机配体和金属离子(簇)通过配位作用所形成的一类具有多孔结构的晶态有机-无机杂化功能材料。这类多孔材料由于其较大的孔隙率,以及结构和功能易于调控等优点,在气体吸附,药物传输,催化与分离等多种领域受到科学工作者的关注。由于其合成路线长,手性源昂贵以及制备复杂等问题,迄今为止具有高效手性拆分性能的多孔配位结构仍不多见。本论文利用氨基酸为骨架,经过简单的有机反应设计合成了三种不同结构的手性桥联配体,进而构建了系列多孔配位分子笼和金属-有机框架材料,并通过X-射线单晶/粉末衍射、红外光谱、紫外光谱、热重分析、荧光光谱对系列多孔配位材料的结构进行了表征,同时开展了这类材料在手性拆分外消旋小分子如环氧化合物以及芳香醇类化合物方面的性能研究。本文第二部分以L-苯丙氨酸为手性源,通过四步反应设计合成了一种具有C3对称性的手性桥联配体H3L1,并进而与镧系金属离子La3+和Nd3+构建了两个同构的具有均一手性的八面体双层配位分子笼PCC-57和PCC-60,并通过X-射线单晶衍射等技术对该配位分子笼的结构进行了研究。鉴于其独特是手性空腔结构,它们能够高效地拆分外消旋的环氧化合物和芳香醇类化合物,ee值高达99.5%,且该配位分子笼可以循环使用多次并保持拆分性能没有损失。还有以色氨酸为初始手性源,通过四步反应设计合成了另一种具有C3对称性的手性桥联配体H3L2。H3L1和H3L2分别与金属铜离子通过溶剂热反应制备了两例八面体配位分子笼。其中基于L-苯丙氨酸的八面体配位笼能够选择性的拆分ɑ-苯乙醇,ee值高达99%,而基于L-色氨酸的八面体配位笼虽然对也对ɑ-苯乙醇表现了一定的选择性,但其拆分ɑ-苯乙醇的ee值最高只达到39%,这两种配位分子笼对ɑ-苯乙醇选择性拆分的差异,可能源于配位分子笼的手性环境差异。最后以L-苯丙氨酸为手性源,通过四步有机反应设计了一种具有C2对称性的手性桥联配体H2L3,并在4,4’-联吡啶的辅助下与金属锌离子反应制备了一种二维结构金属-有机框架材料,其结构通过X-射线单晶衍射等技术所证实。另外,该多孔材料能够高效的拆分芳香醇类化合物,ee值高达99%,且循环使用3次后,ee值仍高达95%。

Abstract

duo kong pei wei cai liao shi yi lei you gong neng hua de you ji pei ti he jin shu li zi (cu )tong guo pei wei zuo yong suo xing cheng de yi lei ju you duo kong jie gou de jing tai you ji -mo ji za hua gong neng cai liao 。zhe lei duo kong cai liao you yu ji jiao da de kong xi lv ,yi ji jie gou he gong neng yi yu diao kong deng you dian ,zai qi ti xi fu ,yao wu chuan shu ,cui hua yu fen li deng duo chong ling yu shou dao ke xue gong zuo zhe de guan zhu 。you yu ji ge cheng lu xian chang ,shou xing yuan ang gui yi ji zhi bei fu za deng wen ti ,qi jin wei zhi ju you gao xiao shou xing ca fen xing neng de duo kong pei wei jie gou reng bu duo jian 。ben lun wen li yong an ji suan wei gu jia ,jing guo jian chan de you ji fan ying she ji ge cheng le san chong bu tong jie gou de shou xing qiao lian pei ti ,jin er gou jian le ji lie duo kong pei wei fen zi long he jin shu -you ji kuang jia cai liao ,bing tong guo X-she xian chan jing /fen mo yan she 、gong wai guang pu 、zi wai guang pu 、re chong fen xi 、ying guang guang pu dui ji lie duo kong pei wei cai liao de jie gou jin hang le biao zheng ,tong shi kai zhan le zhe lei cai liao zai shou xing ca fen wai xiao xuan xiao fen zi ru huan yang hua ge wu yi ji fang xiang chun lei hua ge wu fang mian de xing neng yan jiu 。ben wen di er bu fen yi L-ben bing an suan wei shou xing yuan ,tong guo si bu fan ying she ji ge cheng le yi chong ju you C3dui chen xing de shou xing qiao lian pei ti H3L1,bing jin er yu lan ji jin shu li zi La3+he Nd3+gou jian le liang ge tong gou de ju you jun yi shou xing de ba mian ti shuang ceng pei wei fen zi long PCC-57he PCC-60,bing tong guo X-she xian chan jing yan she deng ji shu dui gai pei wei fen zi long de jie gou jin hang le yan jiu 。jian yu ji du te shi shou xing kong qiang jie gou ,ta men neng gou gao xiao de ca fen wai xiao xuan de huan yang hua ge wu he fang xiang chun lei hua ge wu ,eezhi gao da 99.5%,ju gai pei wei fen zi long ke yi xun huan shi yong duo ci bing bao chi ca fen xing neng mei you sun shi 。hai you yi se an suan wei chu shi shou xing yuan ,tong guo si bu fan ying she ji ge cheng le ling yi chong ju you C3dui chen xing de shou xing qiao lian pei ti H3L2。H3L1he H3L2fen bie yu jin shu tong li zi tong guo rong ji re fan ying zhi bei le liang li ba mian ti pei wei fen zi long 。ji zhong ji yu L-ben bing an suan de ba mian ti pei wei long neng gou shua ze xing de ca fen 兺 -ben yi chun ,eezhi gao da 99%,er ji yu L-se an suan de ba mian ti pei wei long sui ran dui ye dui 兺 -ben yi chun biao xian le yi ding de shua ze xing ,dan ji ca fen 兺 -ben yi chun de eezhi zui gao zhi da dao 39%,zhe liang chong pei wei fen zi long dui 兺 -ben yi chun shua ze xing ca fen de cha yi ,ke neng yuan yu pei wei fen zi long de shou xing huan jing cha yi 。zui hou yi L-ben bing an suan wei shou xing yuan ,tong guo si bu you ji fan ying she ji le yi chong ju you C2dui chen xing de shou xing qiao lian pei ti H2L3,bing zai 4,4’-lian bi ding de fu zhu xia yu jin shu xin li zi fan ying zhi bei le yi chong er wei jie gou jin shu -you ji kuang jia cai liao ,ji jie gou tong guo X-she xian chan jing yan she deng ji shu suo zheng shi 。ling wai ,gai duo kong cai liao neng gou gao xiao de ca fen fang xiang chun lei hua ge wu ,eezhi gao da 99%,ju xun huan shi yong 3ci hou ,eezhi reng gao da 95%。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自合肥工业大学的李德,发表于刊物合肥工业大学2019-10-22论文,是一篇关于配位笼论文,氨基酸论文,手性吸附分离论文,金属有机框架论文,合肥工业大学2019-10-22论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自合肥工业大学2019-10-22论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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