煤基碳分子筛的制备与孔结构调整

论文摘要

碳分子筛广义上一种炭质吸附剂,狭义上是一种微孔分布均匀的活性炭,具有高度发达的孔隙结构和特殊的表面特性。由于其在气体分离、催化等应用领域的重要作用而倍受研究者关注,被认为是解决当今人类面临的能源、资源和环境等重大问题的关键技术材料之一。本文的工作主要包括三部分：一种简易的对样品比表面积的表征以及对原料煤样炭化活化后比表面积分析,聚酰胺酸复合烟煤制备碳分子筛和聚糠醇复合烟煤制备碳分子筛。详细阐述了乙醇吸附法在测定碳分子筛比表面积的应用,并和氮吸附法的测定结果进行对比分析。结果表明,乙醇吸附法在测定碳分子筛的比表面积具有一定的应用价值,同时采用此方法对淮南煤样炭化活化后的成孔规律进行了分析,探索其最佳工艺。在碳分子筛的孔径调节中,气相碳沉积是常用的方法,但不足之处是碳沉积过程中不可避免的产生未裂解的有机蒸气,对环境有害和不利于操作。本文预先对前驱体孔结构修饰的办法避免了气相碳沉积在孔径调节中的不足。聚酰胺酸复合烟煤制备碳分子筛工艺有：聚酰胺酸与煤样共混浸渍至孔道,共同炭化,活化。聚糠醇复合烟煤制备碳分子筛工艺有：多孔碳的制备,糠醇的吸附与固化,炭化。详细考察了,不同量的高分子聚合物和炭化工艺对碳分子筛的孔结构的影响。利用红外光谱(FTIR),扫描电子显微镜(SEM)对产品的表面结构和微观形貌进行分析,并通过氮吸附对其孔结构的变化情况进行了详细的表征和分析。结果表明,高分子聚合物的混入,对碳分子筛的制备有明显的调节孔径的作用,通过对高分子聚合物的量的控制,能够实验对碳分子筛孔径分布的控制。本论文的研究内容,丰富了安徽煤炭资源的利用形式,对提高安徽的煤矿资源的附加值开辟新的渠道,也将对新型功能碳分子筛在能源、石化、环境、材料工程中的广泛应用以及为我国相关工业领域提供重要的技术支持。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 第一章 综述
• 1.1 碳分子筛的制备
• 1.1.1 碳分子筛的制备原料
• 1.1.2 碳分子筛的制备方法及工艺
• 1.1.3 碳分子筛的孔径调整
• 1.2 碳分子筛的微观结构表征
• 1.2.1 碳分子筛的总比表面积
• 1.2.2 碳分子筛的孔径分布
• 1.2.3 碳分子筛的微孔面积及容积
• 1.2.4 碳分子筛的表面结构和形貌分析
• 1.3 碳分子筛的应用
• 1.3.1 在分离上的应用
• 1.3.2 作为储能材料及气体除杂
• 1.3.3 催化剂领域应用
• 1.4 安徽省煤炭资源及利用概况
• 1.5 本文的主要研究内容与意义
• 第二章 实验装置与实验方法
• 2.1 原料与试剂
• 2.2 粉碎
• 2.3 炭化
• 2.3.1 一次炭化
• 2.3.2 二次炭化
• 2.4 碳分子筛的初步评价方法
• 2.4.1 比表面积的测定原理及数学处理方法
• 2.4.2 碳分子筛试样
• 2.4.3 乙醇吸附法
• 2.4.4 氮吸附法
• 2.4.5 乙醇吸附法比表面积的测定结果
• 2.4.6 乙醇吸附法与氮吸附法在比表面积测定中的相对偏差分析
• 2.4.7 乙醇吸附法的特点
• 第三章 原料煤的分析及炭化活化后比表面积的变化规律
• 3.1 概述
• 3.2 煤样的分析
• 3.3 煤样的炭化活化处理
• 3.4 煤样的比表面积的变化探究
• 3.4.1 碱炭比对产物比表面积的影响
• 3.4.2 活化温度对产物比表面积的影响
• 3.4.3 恒温时间对比表面积的影响
• 3.5 本章小结
• 第四章 聚酰亚胺复合烟煤制备碳分子筛的研究
• 4.1 概述
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 原料
• 4.2.2 聚酰胺酸的合成
• 4.2.3 煤样与聚酰胺酸的共混
• 4.2.4 炭化活化工艺
• 4.3 分析表征
• 4.4 结果与讨论
• 4.4.1 红外光谱研究
• 2 adsorption）'>4.4.2 吸附等温线（N₂adsorption）
• 4.4.3 聚酰胺酸的含量对样品微孔面积和微孔体积的影响
• 4.4.4 聚酰胺酸的含量对样品孔径分布的影响
• 4.4.5 SEM
• 4.5 本章小结
• 第五章 聚糠醇复合烟煤制备碳分子筛的孔结构修饰与解析
• 5.1 概述
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 原料
• 5.2.2 超高比表面积多孔碳的制备
• 5.2.3 前驱体孔结构修饰
• 5.3 分析表征
• 5.4.结果与讨论
• 5.4.1 多孔炭吸附糠醇量随时间的变化
• 5.4.2 吸附等温线
• 5.4.3 DFT模型对样品全孔分布的表征
• 5.4.4 H-K模型对样品的微孔范围表征
• 5.4.5 D-A模型对样品的微孔表征
• 5.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 作者简介及读研期间主要科研成果