微波环境下醋酸盐、金属氧化物对PET催化水解的研究

论文摘要

随着聚酯工业的迅猛发展,聚酯（PET）废料日益增加,因此废聚酯的回收利用已成为当前聚酯工业发展的重大课题。化学解聚PET是实现聚酯材料循环利用、节能环保的一种方法。本文主要采用正交试验方法研究微波系统中各种催化剂对聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）解聚的催化作用。不同催化体系中PET的水解反应正交试验研究表明,反应温度为影响解聚率的最主要因素,其次是反应时间,而催化剂用量对解聚率影响最小。并且一定范围内,PET解聚率随解聚反应温度（或压力）的升高和反应时间的增长而增大。由解聚率可以进一步得出,活性碳负载催化剂的催化活性高于单一醋酸锌催化；复合催化剂的活性高于单一催化剂的活性。利用FT-IR、H-NMR表征了不同催化体系（醋酸锌催化体系、活性碳负载醋酸锌催化体系、氧化亚锡催化体系、复合催化体系）中PET解聚的固体产品主要为对苯二甲酸（TPA）单体,证明了在不同催化剂存在时解聚所得固体产品与无催化剂存在时相同,即解聚产品具有唯一性。利用FT-IR、TG、WAXD、DSC分别表征了以醋酸锌和氧化亚锡为催化剂的解聚残留物,结果表明随着反应时间的延长,残留物的分子量越来越小。但是通过SEM观察发现以醋酸锌为催化剂时解聚残留物表面凹凸不平,内部出现了明显的孔洞和裂缝,说明此时解聚反应在PET颗粒内部和外部同时进行。而以氧化亚锡为催化剂时PET解聚残留物呈现层状断裂。可见,不同催化剂条件下解聚残留物的内部形貌具有很大的差异,说明催化剂的不同结构改变了解聚反应历程。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 聚酯PET的特点及其循环利用的意义
• 1.2 废聚酯的来源及其回收方法
• 1.3 PET解聚的主要化学方法
• 1.3.1 PET的水解解聚
• 1.3.2 PET的甲醇解聚
• 1.3.3 乙二醇解聚
• 1.3.4 PET超临界流体解聚
• 1.3.5 其他解聚方法
• 1.4 PET解聚反应机理
• 1.5 PET催化解聚研究
• 1.6 微波
• 1.7 微波在高分子降解中的应用
• 1.7.1 微波在天然高分子材料降解中的应用
• 1.7.2 微波在合成高分子材料中的降解的应用
• 1.8 本文的研究目的和研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 原料和试剂
• 2.2 反应装置
• 2.3 PET微波解聚实验方法
• 2.4 解聚程度的表示方法
• 2.5 产物的分析及表征方法
• 2.5.1 红外光谱分析（FT-IR）
• 2.5.2 核磁共振波谱分析（H-NMR）
• 2.5.3 热重分析（TG）
• 2.5.4 广角X射线衍射（WAXD）
• 2.5.5 扫描电镜分析（SEM）
• 第三章 不同催化体系反应影响因素的研究
• 3.1 引言
• 3.2 醋酸盐对PET解聚的催化作用
• 3.2.1 同醋酸盐对PET解聚率的影响
• 3.2.2 醋酸锌催化下温度（压力）对解聚率的影响
• 3.2.3 醋酸锌催化下反应时间对解聚率的影响
• 3.2.4 正交试验
• 3.3 活性碳负载醋酸锌对PET解聚的催化作用
• 3.3.1 活性碳负载醋酸锌催化剂的制备
• 3.3.2 活性碳负载醋酸锌用量对PET解聚率的影响
• 3.3.3 活性碳负载醋酸锌催化下温度（压力）对解聚率的影响
• 3.3.4 活性碳负载醋酸锌催化下反应时间对解聚率的影响
• 3.4.5 正交试验
• 3.4 金属氧化物对PET解聚的催化作用
• 3.4.1 不同金属氧化物对PET解聚率的影响
• 3.4.2 氧化亚锡催化下温度（压力）对解聚率的影响
• 3.4.3 氧化亚锡催化下反应时间对解聚率的影响
• 3.4.4 正交试验
• 3.5 复合催化剂对PET解聚的催化作用
• 3.5.1 复合催化剂催化下温度（压力）对解聚率的影响
• 3.5.2 复合催化剂催化下反应时间对解聚率的影响
• 3.5.3 正交试验
• 3.6 本章小结
• 第四章 催化解聚产物分析与表征
• 4.1 引言
• 4.2 催化解聚产品的分析与表征
• 4.2.1 解聚产品的红外分析
• 4.2.2 解聚产品的核磁共振分析
• 4.3 PET催化解聚残留物的分析与表征
• 4.3.1 醋酸锌催化下PET解聚残留物的分析与表征
• 4.3.1.1 红外分析
• 4.3.1.2 热分析
• 4.3.1.3 广角X衍射分析
• 4.3.1.4 扫描电镜分析
• 4.3.2 氧化亚锡催化下PET解聚残留物的分析与表征
• 4.3.2.1 红外分析
• 4.3.2.2 热分析
• 4.3.2.3 扫描电镜分析
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 发表和投稿的文章