论文摘要
铵(NH4+)是地下水遭受某些污染源污染的常见组分,了解地下水中NH4+来源和氮运移转化机制,可为地下水铵污染防治提供科学依据,铵-氮同位素提供了源识别和氮转化机制研究的直接手段。本文在查阅国内外文献资料的基础上,引进国际上先进的铵-氮同位素叠氮法测试技术用于地下水铵污染研究,建立了地下水NH4+-15N同位素叠氮法测试新技术,探讨了土样NH4+-15N叠氮法同位素制样技术,研究了不同岩性对化肥厂废水NH4+的吸附-解吸动力学和同位素分馏特征,获得大量第一手实验数据,取得如下主要认识和结论:1.铵-氮同位素测试的制样方法较多,传统的NH4+-15N同位素测试过程包括样品中NH4+的收集、转化为适于质谱分析的气态N2和进行15N同位素质谱分析。目前,在保证一定精度的前提下,分析效率、简便和所需样品量是选择测试方法的关键因素,而叠氮法具有高效、简便和样品量小等优点。2.在国内优先建立了地下水铵-氮同位素叠氮法测试新技术,测试精度优于0.5‰。该技术具有测试浓度低、所需样品量小、测试精度较高、操作简便等优点。3.进行了土样浸提液NH4+-15N同位素是否适于叠氮法测试调查,结果显示,NH4+转化为NO2-的转化率偏低,土样浸提液必须经过预处理。选择三明治扩散吸收包法用于土样浸提液预处理,结果显示,这种预处理方法有望使土样NH4+-15N同位素采用叠氮法测试。4.采用批实验对8种不同岩性的松散沉积物进行了化肥厂废水吸附解吸实验,并以实验室配制相同NH4+浓度的溶液作对照,结果显示无论何种岩性和溶液,铵在很短的时间(10min)内达到吸附平衡。不同岩性对化肥厂废水NH4+的最大吸附量不同,一般粘性土在1500-2800mg/kg干士之间,而砂在174mg/kg干土左右:与配制溶液相比,化肥厂废水的NH4+最大吸附量一般较低,减少了1000mg/kg干土左右。5.利用新建立的叠氮法测试技术,研究了NH4+吸附过程氮同位素分馏特征。配制溶液的分馏系数α(固/液)集中于1.00~1.02之间;随着吸附时间的增加,α值趋于1,吸附分馏不明显。废水的分馏系数介于0.96~0.99之间,表明化肥厂废水中的复杂成份会影响土样对铵吸附的同位素分馏:随着吸附时间的增加,α值不趋于1,有较明显的同位素分馏;粘土较亚粘土的分馏程度大。
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