受体模型应用于典型环境介质中多环芳烃、二噁英和多氯联苯的来源解析研究

论文摘要

受体模型是通过对采样点环境样品（受体）的化学和显微分析,确定各污染源贡献率的一系列技术。受体模型的最终目的是识别对受体有贡献的污染源,并且定量计算各污染源的分担率。本研究对非负约束的因子分析模型（FA-NNC）进行了改进,以多环芳烃（PAHs）,多氯代二苯并二噁英/呋喃（PCDD/Fs）和多氯联苯（PCBs）这三种典型的持久性有毒物质为研究对象,对气相中的PAHs（大连地区大气）、植物相中的PCDD/Fs和PCBs（大连地区松针）和沉积物相中的PAHs（白洋淀沉积物）的污染水平、组成和分布进行了研究,并使用FA-NNC对它们在各环境介质中的来源进行了深入的分析。FA-NNC是一种较为先进的受体模型,在实际应用中有研究者发现FA-NNC在非负约束的因子旋转过程中可能会由于不收敛,而最终导致无法进行来源解析,本研究对FA-NNC模型的迭代终止判定条件进行了优化,并采用人工模拟数据对改进后的模型进行了考查,改进后的FA-NNC较好的解析出了预设的4个主要的污染源指纹谱图及其贡献率。通过改进前后FA-NNC应用于实测数据的结果比较,发现改进后的模型能够提供更多的污染源信息,并且更好的复原了污染源的指纹谱图。改进后FA-NNC模型的结果与PMF的结果比较发现,改进后FA-NNC的结果与PMF的结果基本一致,说明改进后FA-NNC可以有效进行污染物的来源解析。植物相中PCDD/Fs和PCBs的来源解析——以大连地区松针为例。对大连地区松针中PCDD/Fs和PCBs浓度数据分析发现,PCDD/Fs在各个采样点的浓度分布较为均匀,松针中的PCBs主要是以低氯代（三氯取代、四氯取代和五氯取代）的PCBs为主,且大连松针中PCBs的组成与我国PCBs产品的组成较为相似。通过FA-NNC和PMF对松针中PCDD/Fs和PCBs进行解析发现,对于松针中的PCDD/Fs,解析得到了4个主要的污染源,分别为燃烧过程的排放（58%～74%）,五氯酚的污染（15%～17%）,金属冶炼（9%～12%）和交通尾气排放（2%～13%）;对于松针中的PCBs的源解析发现,国产多氯联苯产品PCB3和PCB5的挥发是PCBs的主要来源,它们的贡献率分别约为80%和20%,该结果基本与我国生产的多氯联苯产品PCB3（9000吨）和PCB5（1000吨）的产量比基本一致。气相中PAHs的监测和来源解析——以大连地区大气为例。通过对大连地区大气中PAHs的采样和监测分析发现,该地区大气中PAHs的污染并不严重,平均浓度低于中国北方的北京,天津,沈阳等城市。并且PAHs的浓度有明显的季节性变化,在采暖期PAHs的浓度较高,而在非采暖期PAHs的浓度较低。本研究使用FA-NNC模型结合大连当地的PAHs污染源指纹谱图和文献报道的指纹谱图的方法,很好的解析了大连大气PM10中PAHs的来源。FA-NNC模型解析的结果表明,在采暖期大连大气PM10中PAHs主要来自燃煤相关污染源（89%）,其次是交通排放（11%）,而在非采暖期大连大气PM10中PAHs主要来自交通排放（79%）,其次是燃煤电厂的排放（21%）。沉积物相中PAHs的监测和来源解析——以白洋淀沉积物为例。通过对白洋淀地区沉积物中PAHs的野外采样分析表明,白洋淀地区沉积物中PAHs的浓度较低,说明白洋淀地区沉积物受到的PAHs污染相对较轻。上层和下层沉积物中PAHs的组成有较大的差别,上层沉积物样品中含高环的PAHs较多,而下层沉积物中低环PAHs占很大比例,表明白洋淀地区PAHs的主要污染源随着时间的推移也在发生变化。通过FA-NNC对沉积物PAHs的来源解析的表明,白洋淀地区长期以来的主要PAHs污染源是居民燃煤和生物质燃烧,其贡献率分别为31%和39%,其次是近30年新出现的燃煤电厂和交通污染源,它们的贡献率约分别是17%和13%。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 持久性有毒物质的来源解析研究进展及本论文选题依据
• 1.1 持久性有毒物质
• 1.1.1 持久性有毒物质的定义及特性
• 1.1.2 多环芳烃、二噁英和多氯联苯的结构、性质及来源
• 1.2 污染物的来源解析技术
• 1.2.1 定性方法
• 1.2.2 定量方法
• 1.3 多环芳烃、二噁英和多氯联苯的来源解析研究
• 1.3.1 多环芳烃在环境中的来源解析研究
• 1.3.2 二噁英在环境中的来源解析研究
• 1.3.3 多氯联苯在环境中的来源解析研究
• 1.4 选题依据、研究目的、意义和研究内容
• 1.4.1 选题依据
• 1.4.2 研究目的和意义
• 1.4.3 研究内容
• 2 非负约束的因子分析模型的改进及验证
• 2.1 引言
• 2.2 模型方法
• 2.2.1 非负约束的因子分析模型
• 2.2.2 非负约束因子旋转终止条件的优化
• 2.2.3 蒙特卡罗模拟
• 2.2.4 正定矩阵因子分解模型
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 人工模拟数据对改进后FA-NNC的验证
• 2.3.2 改进前后FA-NNC应用于实测数据的比较
• 2.3.3 PMF对改进后FA-NNC的验证
• 2.4 小结
• 3 植物相中二噁英和多氯联苯的来源解析——以大连地区松针为例
• 3.1 引言
• 3.2 数据来源和研究区域
• 3.2.1 数据来源和研究区域
• 3.2.2 样品采集、前处理及分析
• 3.2.3 FA-NNC和PMF
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 松针中PCDD/Fs和PCBs的污染水平和分布特征
• 3.3.2 FA-NNC和PMF对松针中PCDD/Fs来源解析
• 3.3.3 FA-NNC和PMF对松针中PCBs的来源解析
• 3.4 小结
• 4 气相中多环芳烃的监测和来源解析——以大连地区大气为例
• 4.1 引言
• 4.2 样品采集、分析及数据处理
• 4.2.1 研究区域
• 4.2.2 样品采集、前处理及分析
• 4.2.3 质量控制
• 4.2.4 非负约束的因子分析模型
• 4.2.5 不确定性分析
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 大连大气中多环芳烃的污染水平和季节变化
• 4.3.2 多环芳烃的指纹谱
• 10中多环芳烃的来源解析'>4.3.3 大连大气PM₁₀中多环芳烃的来源解析
• 4.3.4 模型结果不确定性分析
• 4.4 小结
• 5 沉积物相中多环芳烃的监测和来源解析——以白洋淀沉积物为例
• 5.1 引言
• 5.2 样品采集、分析及数据处理
• 5.2.1 研究区域
• 5.2.2 样品采集、前处理及分析
• 5.2.3 非负约束的因子分析模型
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 白洋淀沉积物中多环芳烃的浓度水平和组成
• 5.3.2 白洋淀沉积物中多环芳烃的来源解析
• 5.4 小结
• 6 结论和建议
• 6.1 结论
• 6.2 建议
• 创新点摘要
• 参考文献
• 附录
• 作者简介
• 攻读博士学位期间发表学术论文情况
• 致谢