PZT基压电陶瓷的掺杂改性及其微波烧成研究

论文摘要

压电材料是能将机械能和电能相互转换的功能材料,在传感器、驱动器、超声换能器、谐振器、滤波器、蜂鸣器、电子点火器等电子元件和器件方面有着广泛的应用。压电材料包括压电单晶、压电陶瓷、压电高分子材料以及复合材料等。其中,压电陶瓷材料因制备工艺简单、成本低廉等特点而倍受青睐,尤其锆钛酸铅陶瓷材料（简称PZT）,因其优异的压电性能以及组分可调节的优点,数十年来一直占据着压电材料的主要市场。为了进一步提高其压电活性,满足在实际应用中对压电性能的特殊需要,目前,对于PZT压电陶瓷的研究,主要包括两方面:一是掺杂改性,二是改善制备工艺。又因PZT中PbO（或Pb3O4）质量约占70%,其挥发温度低,在烧结过程中易挥发,这既影响了PZT陶瓷的性能,也会引起环境污染。加快烧成速率,降低烧结温度,减少氧化铅的挥发量,提高PZT陶瓷材料的质量,也是本文研究的目的。采用传统固相法制备了Pb（Zr0.52Ti0.48）O3+xwt%BaO+ywt%Sb2O3+zwt%CeO2,研究了BaO、Sb2O3、CeO2掺杂量对PZT压电材料的相结构、密度、显微结构和电性能的影响。结果表明:BaO的掺入,样品的四方相减少,三方相增加,当BaO取代量达到1.6wt%时,样品三方相与四方相共存,即处于准同型相界,密度降至最低7.3g/cm3,d33、εr分别为最大值172、779,而tanδ降到最低值0.5%;BaO、Sb2O3复合掺杂的结果显示,Sb2O3的掺入,材料的晶体结构逐渐过渡到钙钛矿型的四方相结构,在掺入量为1.3wt%时,样品处于准同型相界,且密度极大值为7.6g/cm3,d33、εr分别为435、1763,tanδ升高到2%;而BaO、Sb2O3、CeO2复合掺杂的研究结果则表明,CeO2的加入使材料有从三方相向四方相转变的趋势,但变化不大,当掺入量为1.1wt%时,密度最大值为7.5g/cm3,d33、εr、tanδ分别为411、1910、2%。在PZT压电陶瓷最佳掺杂配比的基础上,本文同时研究了传统电热法的合成温度、烧结温度、保温时间对材料微观结构、电性能的影响,确定了掺杂PZT的最佳烧成工艺制度:电热合成温度为850℃时,焦绿石相基本消失,PZT粉体均已完全形成了纯的钙钛矿相;烧结温度为1250℃时,保温2h,样品密度为7.5g/cm3,气孔率达到最低值0.68%,压电常数、介电常数达到最大值d33=411、εr=1910,介电损耗为2%。本文还采用微波法制备了掺杂的PZT压电陶瓷,对比研究了电热法、微波法两种烧成工艺对掺杂PZT压电陶瓷的显微结构和电性能的影响。结果表明:微波合成钙钛矿相PZT粉体的合适温度为750℃,与电热合成方法相比,合成温度低了100℃,合成时间为电热法的1/6;采用微波合成可获得尺寸较小,平均粒度约为0.5μm、分布均匀、分散性好、团聚少、形貌规整的PZT颗粒,这是微波非热效应作用的结果。与电热烧结相比,微波烧结可获得晶粒尺寸较小、结构均匀的样品;样品在1000℃微波烧结40min时,密度、介电常数、压电常数均达到最大值ρ=7.1g/cm3、εr=1616、d33=360,稍低于1250℃、120min电热烧结的密度（ρ=7.5g/cm3）、介电常数（εr=1910）、压电常数（d33=411）,这可能是由于微波烧结的速度快,坯料中的孔隙不能完全填充的原因;两种烧成方式的比较表明,在电性能相差不大的条件下,微波法的烧结温度比电热烧结法低了250℃,保温时间缩短为电热法的1/3。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 压电材料
• 1.1.1 压电材料的压电性
• 1.1.2 压电材料的铁电性
• 1.1.3 压电材料的分类
• 1.1.4 压电陶瓷的晶体结构
• 1.1.5 PZT 基压电陶瓷
• 1.2 压电材料的应用
• 1.3 压电材料的性能
• 1.3.1 介电常数
• 1.3.2 介质损耗
• 1.3.3 机电耦合系数
• 1.3.4 压电常数
• 1.3.5 居里温度
• 1.3.6 机械品质因数Qm
• 1.4 压电材料的制备工艺
• 1.4.1 PZT 粉体的合成
• 1.4.2 掺杂改性
• 1.4.3 PZT 烧结工艺
• 1.5 研究目的及内容
• 第2章 实验
• 2.1 样品制备
• 2.1.1 实验原料与设备
• 2.1.2 样品的制备工艺
• 2.1.3 PZT 基压电陶瓷的掺杂改性实验
• 2.1.4 PZT 基压电陶瓷制备工艺实验
• 2.1.5 PZT 基压电陶瓷粉体的微波合成实验
• 2.1.6 PZT 基压电陶瓷的微波烧结实验
• 2.2 样品性能表征
• 2.2.1 样品体积密度的测量
• 2.2.2 样品XRD 分析
• 2.2.3 样品SEM 分析
• 2.2.4 样品介电性能的测试
• 2.2.5 样品压电性能的测试
• 第3章 PZT 基压电陶瓷掺杂改性的研究
• 3.1 掺杂BaO 对 PZT 基压电陶瓷的影响
• 3.1.1 物相（XRD）分析
• 3.1.2 显微结构分析
• 3.1.3 电性能分析
• 2O₃对PZT 基压电陶瓷的影响'>3.2 掺杂Sb₂O₃对PZT 基压电陶瓷的影响
• 3.2.1 物相（XRD）分析
• 3.2.2 显微结构分析
• 3.2.3 电性能分析
• 2对 PZT 基压电陶瓷的影响'>3.3 掺杂CeO₂对 PZT 基压电陶瓷的影响
• 3.3.1 物相（XRD）分析
• 3.3.2 显微结构分析
• 3.3.3 电性能分析
• 3.4 本章小结
• 第4章 PZT 基压电陶瓷制备工艺的研究
• 4.1 PZT 基压电陶瓷粉体合成 XRD 的分析
• 4.2 烧结温度对PZT 基压电陶瓷的影响
• 4.2.1 微观结构分析
• 4.2.2 电性能分析
• 4.3 保温时间对PZT 基压电陶瓷的影响
• 4.3.1 微观结构分析
• 4.3.2 电性能分析
• 4.4 本章小结
• 第5章 PZT 基压电陶瓷粉体微波合成的研究
• 5.1 微波合成粉体的热力学分析
• 5.2 微波合成粉体的动力学分析
• 5.3 物相分析
• 5.4 显微形貌分析
• 5.5 粒度分析
• 5.6 PZT 粉体的微波合成机理探讨
• 5.7 本章小结
• 第6章 PZT 基压电陶瓷微波烧结的研究
• 6.1 微观结构分析
• 6.2 电性能分析
• 6.3 PZT 压电陶瓷微波烧结机理
• 6.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 附录A 攻读学位期间发表的论文目录
• 致谢