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银纳米立方体及其与银膜耦合结构增强的荧光与拉曼研究

2020-12-11阅读(606)

银纳米立方体及其与银膜耦合结构增强的荧光与拉曼研究

论文摘要

金属微纳结构中的耦合效应及其诱导的新颖物理现象引起了人们极大兴趣和广泛关注,基于表面等离子体激元耦合结构及其增强的光学效应是其中一个重要研究方向。本论文以自制银纳米立方体和银薄膜为单元,提出并设计了两种耦合结构:银纳米立方体局域表面等离子体激元耦合结构（LSP-LSP）,银纳米立方体局域表面等离子体激元与银膜表面等离子体激元耦合结构（LSP-SPP）。利用数值计算方法,分别研究了银纳米立方体的大小及周围环境对其光学性质的影响,两种耦合结构的场分布特性。重点利用光谱方法,研究了两种耦合结构的荧光增强及拉曼增强现象,分析了其物理机理。本论文工作对发展低成本、易制作、高灵敏的传感、探测光学芯片,在生物分子的荧光成像、探测,环境污染物的检测等方面具有重要意义。具体研究内容如下:1.运用简单的化学氧化还原方法,成功制备了形貌规整、大小均匀、分散性好的银纳米立方体单晶颗粒,其边长尺寸约为96纳米。用热蒸镀的方法制备了表面均匀、厚度可控的银膜。2.根据结构的特点,分别用离散偶极子算法（DDA）研究了单个银纳米立方体的基本光谱特性及光场性质,用有限元法（FEM）研究了银纳米立方体的横向耦合和纵向耦合结构的光场分布特性,用有限时域差分法（FDTD）研究了银纳米立方体与银膜耦合结构的光场特性及间隔层对其光场的影响。数值计算表明,耦合结构的电场分布与其耦合距离有非常大的关系,通过其间隔层可有效调节电场的分布及共振,从而为实验工作提供了理论指导。3.实验研究了这两种结构的表面等离子体激元耦合效应及其荧光增强现象。对于银纳米立方体的局域表面等离子体激元耦合结构,分析了荧光分子与银纳米立方体间距离对荧光辐射的影响;研究了该结构体系LSP-LSP的横向耦合、纵向耦合效应对荧光增强过程的影响,分别得到了56倍和60倍的荧光增强因子。对于单层银纳米立方体与银膜的LSP-SPP耦合结构,分析了间隔层、银膜厚度对荧光辐射的影响,设计了实验结构,研究了间隔层、银膜厚度对LSP-SPP耦合效应及其荧光增强过程的影响,对于57nm厚的银膜耦合结构,当间隔层厚度调到10nm时,获得了521倍的增强倍数。保持间隔层10nm不变,在100nm以内调节银膜的厚度,当银膜为78nm厚时,获得了900倍的荧光增强效果。4.基于表面等离子体激元耦合增强的光学效应,设计、优化耦合结构用于表面增强拉曼（SERS）实验研究,其中LSP-SPP耦合结构由于表面等子体激元的强耦合作用,有效增强了探针分子R6G的拉曼信号,最低可检测的R6G浓度达到了10-13M,其SERS增强因子大于109。同时用此结构检测了4-氨基苯硫酚（4-ATP）分子,可检测到的极限浓度为10-12M。研究表明:基于耦合增强效应的耦合结构可用于操作简单、成本低廉、适应用性广的拉曼基底设计,从而实现基于SERS的传感应用。本论文的创新点在于:1.基于表面等离子体激元耦合效应及其增强的光学效应,提出并设计了银纳米立方体局域表面等离子体激元耦合和银纳米立方体与银膜的局域表面等离子体激元与表面等离子体激元耦合结构。实验中所选用的自制银纳米立方体具有规整的特殊边角结构:8个尖角及12条棱边,由于“热点”效应,使光场局域于边角处,极大地增强了该处的电场强度,而其规整的平面结构又使其具有分散性较好的特点。2.用易于成膜、厚度可控的PMMA做为间隔层,研究了耦合间隔对局域表面等离子体激元与表面等离子体激元的耦合特性的影响,简单有效调节了耦合结构的光学特性,获得了更大的荧光增强因子,其中基于局域表面等离子体激元耦合结构的荧光增强倍数为60倍,而局域表面等离子体激元与表面等离子体激元耦合结构可获得非常强的荧光增强,其荧光增强倍数达900倍。3.基于表面等离子体激元耦合增强的光学效应,同时利用银纳米颗粒对R6G分子的吸附作用,将耦合结构用于表面增强拉曼（SERS）基底的设计,有效增强了探针分子R6G的拉曼信号,可检测到极低浓度溶液中的R6G分子,检测浓度达到10-13M。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 表面等离子体激元概述
  • 1.1.1 表面等离子体激元（SPP）的基本性质及激发方式
  • 1.1.2 局域表面等离子体激元（LSP）的基本性质
  • 1.1.3 局域表面等离子体激元与表面等离子体激元耦合作用的研究
  • 1.2 表面等离子体激元增强荧光的研究进展
  • 1.2.1 不同材料金属岛膜结构增强荧光的研究
  • 1.2.2 不同形状或结构金属纳米颗粒、阵列增强荧光的研究
  • 1.3 表面等离子体激元的SERS研究概述
  • 1.4 本论文主要研究工作
  • 参考文献
  • 第二章 银纳米立方体与银膜的制备及表征
  • 2.1 银纳米立方体的制备
  • 2.1.1 实验原理
  • 2.1.2 实验装置
  • 2.1.3 实验步骤
  • 2.2 银膜的制备
  • 2.3 银纳米立方体和银膜的表征
  • 2.3.1 银纳米立方体的表征
  • 2.3.2 银膜的表征
  • 2.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第三章 银纳米立方体及其与银膜耦合结构的光学性质研究
  • 3.1 银纳米立方体及其耦合结构的光学特性
  • 3.1.1 单个银纳米立方体的光谱特性
  • 3.1.2 单个银纳米立方体及多个银纳米立方体耦合结构的场分布特性
  • 3.1.3 银纳米立方体与银膜耦合结构的场分布性质
  • 3.2 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 银纳米立方体及其与银膜耦合结构增强的荧光研究
  • 4.1 荧光辐射的基本原理
  • 4.1.1 Perrin-Jablonski 图
  • 4.1.2 荧光寿命、荧光强度及荧光量子产率
  • 4.1.3 激发光谱及发射光谱
  • 4.2 表面等离子体激元增强荧光的基本理论
  • 4.2.1 金属增强光致发光的物理机制
  • 4.2.2 表面等离子体激元增强与焠灭荧光理论
  • 4.3 银纳米立方体局域表面等离子体激元耦合增强的荧光辐射
  • 4.3.1 实验样品的准备及光学仪器
  • 4.3.2 银纳米立方体LSP增强或焠灭的荧光辐射实验
  • 4.3.3 银纳米立方体LSP横向耦合增强的荧光实验
  • 4.3.4 银纳米立方体LSP纵向耦合增强的荧光实验
  • 4.4 银纳米立方体与银膜LSP-SPP耦合增强的荧光实验研究
  • 4.4.1 实验结构及样品制备
  • 4.4.2 间隔层厚度对LSP-SPP耦合结构增强荧光的影响
  • 4.4.3 银膜厚度对耦合结构增强荧光的影响
  • 4.4.4 双层银纳米立方体与银膜耦合结构增强荧光研究
  • 4.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 银纳米立方体及其与银膜耦合结构的 SERS研究
  • 5.1 拉曼散射基本原理
  • 5.1.1 散射截面和微分散射截面
  • 5.1.2 拉曼散射的经典描述
  • 5.2 表面等离子体激元增强拉曼散射（SERS）机理
  • 5.2.1 SPP或LSP的局域场增强因子
  • 5.2.2 表面等离子体激元增强SERS信号的物理机制
  • 5.2.3 拉曼增强因子的定义
  • 5.3 SERS样品的制备
  • 5.4 银纳米立方体LSP-LSP耦合结构的SERS研究
  • 5.4.1 银纳米立方体LSP横向耦合结构的SERS实验
  • 5.4.2 双层银纳米立方体LSP纵向耦合结构的SERS实验
  • 5.5 银纳米立方体与银膜LSP-SPP耦合结构的SERS实验研究
  • 5.5.1 银纳米立方体与银膜LSP-SPP耦合结构的SERS实验研究
  • 5.5.2 间隔层对银纳米立方体与银膜耦合结构SERS的影响
  • 5.5.3 银纳米立方体的分布对LSP-SPP耦合结构SERS信号的影响
  • 5.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 论文总结与展望
  • 6.1 主要研究工作
  • 6.2 展望和建议
  • 攻读博士学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 附件1 不同金属纳米结构增强因子（EF=I/10）
  • 附件2 SERS增强因子的计算

    • 相关论文文献

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