大蒜素在烟草地中的残留降解行为及其对植烟土壤的影响

论文摘要

大蒜素是一种新型有机硫杀菌剂,是目前我国在烟草上推荐使用的一种杀菌剂,在烟草上主要用于防治烟草青枯病。为了评价它在烟草地中使用是否对环境构成危害,本文较为系统地研究了大蒜素在植烟土壤和烟叶中的残留降解情况,及在“土壤-烟株”系统中的迁移规律、以及它对植烟土壤酶活性的影响和在植烟土壤中的吸附。这些研究为全面准确地评价大蒜素在烟草地使用后的生态环境安全性,指导它在烟草生产中的科学合理使用具有重要意义。主要结论如下：（1）通过添加回收率试验,采用气相色谱法,建立了大蒜素在烟叶和植烟土壤中的残留分析与检测方法。在试验条件下,当大蒜素在植烟土壤、鲜烟叶和干烟叶空白样品中的添加浓度分别为0.05、0.5、1.00mg/kg时,测得大蒜素的平均添加回收率在84.42%～104.12%之间,变异系数在1.10%～3.54%之间；大蒜素的最小检出量为1.O×10-11g,大蒜素的最低检出浓度分别为：植烟土壤1.25×10-3mg/kg;鲜烟叶为2.50×10-3 mg/kg;干烟叶为2.50×10-3 mg/kg。这说明该方法可用于大蒜素在烟草地中的残留降解行为研究。（2）在我国自然环境条件下,大蒜素在烟草地土壤和鲜烟叶中的消解遵循一级化学反应动力学方程,在湖南长沙和山东青岛烟草地土壤中的消解半衰期分别为1.55 d和1.73 d,平均半衰期为1.64 d；在鲜烟叶中的消解半衰期分别为0.90d～1.13d,平均半衰期为1.02d。（3）在烟草生长期采用30%大蒜素微乳剂6250.5ml/hm2（有效成分2085.2a.i.g/hm2）兑水灌根处理,同时用30%大蒜素微乳剂3125.3ml/hm2（有效成分1042.6a.i.g/hm2）兑水喷雾处理和按30%大蒜素微乳剂9375ml/hm2（有效成分3127.5 a.i.g/hm2）兑水灌根处理,同时用30%大蒜素微乳剂4687.5ml/hm2（有效成分1563.8 a.i.g/hm2）兑水喷雾处理,各试验处理分别施药3次和4次,每次间隔7天。大蒜素在湖南长沙和山东青岛两个试验点的烟草地土壤中,在最后一次施药后的21d时其残留量在0.001～0.004 mg/kg之间；在干烟叶中均未检测出大蒜素,表明在烟叶烘烤过程中,大蒜素受高温的影响,全部降解或挥发,可以认为30%大蒜素微乳剂在烟草地中按使用剂量施用是安全的。（4）在“土壤—烟株”系统中,大蒜素可以从植烟土壤向烟株叶片转运,烟株的不同部位烟叶中大蒜素的残留量大小顺序为：下部叶>中部叶>上部叶。（5）大蒜素对土壤中蔗糖酶的影响较大,呈现出“抑制—激活”的现象；大蒜素对土壤中脲酶的影响总体表现为激活时间明显长于抑制时间,表现为“激活—抑制—再激活”的过程。大蒜素对过氧化氢酶的影响不太明显,且各浓度的大蒜素对过氧化氢酶的影响基本相同,影响趋势表现为“激活—抑制”。（6）植烟土壤对大蒜素有很强的吸附作用,且随土壤理化性质的变化呈规律性变化。大蒜素在土壤中的吸附符合Fruendlich方程,土壤对大蒜素的吸附能力与土壤pH值成负相关,与有机质含量和阳离子交换量成正相关。大蒜素在土壤中的吸附反应自由能为14.00～16.02kJ/mol,表明大蒜素在土壤中吸附以物理作用为主。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1 研究的目的与意义
• 2 大蒜素简介
• 2.1 大蒜素的理化性质和结构
• 3 国内外研究进展
• 3.1 农药残留的研究进展
• 3.2 有机硫杀菌剂的研究进展
• 3.3 大蒜素的研究进展
• 3.3.1 大蒜素的合成
• 3.3.2 大蒜素的作用特点和用途
• 3.3.3 大蒜素的检测方法
• 4 本文研究的主要内容
• 第二章 大蒜素在烟草地中残留分析与检测方法的研究
• 1 材料与方法
• 1.1 试剂
• 1.2 仪器设备
• 1.3 试验方法
• 1.3.1 大蒜素的定性定量方法
• 1.3.2 大蒜素的标准曲线
• 1.3.3 添加回收试验
• 1.3.4 添加回收率计算公式
• 1.3.5 气相色谱分析条件
• 2 结果与分析
• 2.1 大蒜素的标准曲线及其线性关系
• 2.2 最小检出量
• 2.3 最低检测浓度
• 2.4 添加回收率与相对标准偏差
• 3 结论
• 第三章 大蒜素在烟草地中的残留消解研究
• 1 材料与方法
• 1.1 试剂
• 1.2 仪器设备
• 1.3 试验材料
• 1.4 试验方法
• 1.4.1 试验时间与地点
• 1.4.2 烟草地土壤动态消解试验
• 1.4.3 烟草地烟叶动态消解试验
• 1.4.4 烟草地土壤和烟叶最终残留试验
• 1.5 样品中大蒜素的提取方法
• 1.6 大蒜素的分析测定方法
• 2 结果分析
• 2.1 大蒜素在烟草地土壤样品和烟叶样品中的色谱图
• 2.2 大蒜素在烟草地土壤和烟叶中的消解动态试验结果
• 2.3 大蒜素在烟草地土壤和烟叶中的最终残留试验结果
• 3 结论
• 第四章 大蒜素在"土壤—烟株"系统中的迁移转运
• 1 材料和方法
• 1.1 试剂
• 1.2 仪器设备
• 1.3 试验材料
• 1.4 试验方法
• 1.5 样品中大蒜素的提取与检测
• 2 结果与分析
• 2.1 大蒜素从土壤向烟叶中的转运
• 3 结论
• 第五章 大蒜素的植烟土壤中蔗糖酶、脲酶和过氧化氢酶活性的影响研究
• 1 试验材料与方法
• 1.1 试剂
• 1.2 仪器设备
• 1.3 试验材料
• 1.4 试验方法
• 1.5 土壤中蔗糖酶、脲酶和过氧化氢酶活性的测定
• 1.5.1 蔗糖酶活性的测定
• 1.5.2 脲酶活性的测定
• 1.5.3 过氧化氢酶活性的测定
• 1.6 葡萄糖和氮标准工作曲线绘制
• 1.6.1 葡萄糖标准工作曲线绘制
• 1.6.2 氮标准工作曲线绘制
• 2 结果与分析
• 2.1 葡萄糖和氮的标准工作曲线
• 2.2 大蒜素对植烟土壤中蔗糖酶活性的影响
• 2.3 大蒜素对植烟土壤中脲酶活性的影响
• 2.4 大蒜素对植烟土壤中过氧化氢酶活性的影响
• 3 结论
• 第六章 大蒜素在五种供试植烟土壤中的吸附
• 1 材料和方法
• 1.1 试剂
• 1.2 仪器设备
• 1.3 试验材料
• 1.4 试验方法
• 1.4.1 吸附平衡时间
• 1.4.2 吸附试验
• 1.5 样品的提取
• 1.6 样品的检测
• 2 结果与分析
• 2.1 吸附平衡时间的确定
• 2.2 吸附等温式
• 2.3 土壤理化性质对大蒜素在植烟土壤中吸附的影响
• 2.4 大蒜素在植烟土壤中的吸附自由能
• 3 结论
• 第七章 结论与讨论
• 1 结论
• 1.1 大蒜素在烟草地中的残留分析与检测方法
• 1.2 大蒜素在烟草地中的残留消解情况
• 1.3 大蒜素在"土壤—烟株"系统中的迁移转运情况
• 1.4 大蒜素对植烟土壤中蔗糖酶、脲酶和过氧化氢酶活性的影响
• 1.4.1 大蒜素对植烟土壤中蔗糖酶活性的影响
• 1.4.2 大蒜素对植烟土壤中脲酶活性的影响
• 1.4.3 大蒜素对植烟土壤中过氧化氢酶活性的影响
• 1.5 大蒜素在五种供试植烟土壤中的吸附情况
• 2 本文主要创新之处
• 3 建议
• 4 本领域研究尚需进一步加强和深入的几个问题
• 参考文献
• 致谢
• 作者简介