PEMFC用Pt-Ru/C催化剂制备及性能研究

论文摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）除具有洁净无污染、高能量转化效率等燃料电池的一般特点外,还具备启动迅速、运行温度低和稳定性能较好等优点。因此非常适用于运输动力,便携式电源。目前PEMFC的首选催化剂是Pt/C催化剂。然而由于作为理想氢源的重整气中含有痕量的CO,会造成Pt/C催化剂因中毒而催化性能下降。一般引入其它金属元素,研究较多的为Pt-Ru/C催化剂。本文采用浸渍法来制备Pt-Ru/C催化剂,对该方法制备Pt-Ru/C催化剂的工艺条件进行了优化。重点研究了溶剂的选择、还原剂种类、碳载体的预处理、浸渍及还原反应的pH范围等多种因素对Pt-Ru/C催化剂的物化性质及电化学性能的影响。结果表明,预先对载体碳进行处理,用体积比为1:1的乙二醇和水的混合液做溶剂,HCHO为还原剂,控制浸渍pH=2.5,还原反应pH大于9.5制备的Pt-Ru/C催化剂,具有金属载量高（达到实验设定值的90%以上）、颗粒粒径小（2.5～3.5 nm）、分散性好、电催化性能及抗CO中毒性能较佳等优点。将自制的Pt-Ru/C催化剂与代表世界先进水平的Johnson Matthey公司商品化的催化剂进行性能比较。能量散射光谱（EDS）表明自制催化剂金属载量达到实验设定值的90%以上（Pt、Ru原子比接近1:1）;透射电镜（TEM）分析表明,自制催化剂颗粒粒径接近进口催化剂,且分散度较好;循环伏安法（CV）测试表明,自制的催化剂的ORR活性和抗CO中毒性能与商品催化剂相当。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 燃料电池的分类及特点
• 1.2 质子交换膜燃料电池（PEMFC）
• 1.2.1 PEMFC发展历程
• 1.2.2 PEMFC的工作原理
• 1.2.3 PEMFC系统组成
• 1.2.4 PEMFC的电催化剂
• 1.2.5 Pt-Ru/C催化剂
• 1.3 研究背景及意义
• 第二章 实验部分
• 2.1 试剂及仪器
• 2.2 Pt-Ru/C催化剂的制备
• 2.2.1 还原反应方程式
• 2.2.2 催化剂制备方法
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 能量散射光谱（EDS）
• 2.3.2 透射电子显微镜（TEM）
• 2.3.3 X-射线衍射（XRD）
• 2.3.4 循环伏安法（CV）
• 第三章 浸渍法制备Pt-Ru/C催化剂的方法研究
• 3.1 溶剂的选择
• 3.1.1 EDS测试
• 3.1.2 TEM测试
• 3.1.3 XRD测试
• 3.1.4 CV测试
• 3.2 溶剂配比的优化
• 3.2.1 EDS测试
• 3.2.2 XRD测试
• 3.2.3 CV测试
• 3.3 还原剂的影响
• 3.3.1 EDS测试
• 3.3.2 TEM测试
• 3.3.3 XRD测试
• 3.3.4 CV测试
• 第四章 PEMFC用Pt-Ru/C催化剂制备工艺的优化
• 4.1 碳黑的预处理
• 4.1.1 EDS测试
• 4.1.2 TEM测试
• 4.1.3 CV测试
• 4.2 改变Pt、Ru前驱体加入顺序
• 4.2.1 EDS测试
• 4.2.2 TEM测试
• 4.2.3 CV测试
• 4.3.改变搅拌方式
• 4.3.1 EDS测试
• 4.3.2 TEM测试
• 4.3.3 CV测试
• 4.4 改变浸渍pH值
• 4.4.1 EDS测试
• 4.4.2 TEM测试
• 4.4.3 XRD测试
• 4.4.4 CV测试
• 4.5 改变还原pH值
• 4.5.1 EDS测试
• 4.5.2 TEM测试
• 4.5.3 XRD测试
• 4.5.4 CV测试
• 4.6 与进口样品对比
• 4.6.1 与进口20wt%Pt/C对比
• 4.6.2 与进口30wt%Pt-Ru/C对比
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢