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贫燃条件下Fe-Mo/ZSM-5催化剂上氮氧化物的选择性催化还原研究

2020-11-23阅读(723)

贫燃条件下Fe-Mo/ZSM-5催化剂上氮氧化物的选择性催化还原研究

论文摘要

机动车尾气中的氮氧化物已成为当今城市道路的主要空气污染源，目前主要是采用三元催化剂对机动车尾气进行，然而，它必须在严格的空燃比条件下才能有效的工作，当空燃比A／F＞15时，三元催化剂还原NOx的能力急剧下降，此时催化剂会失去对NOx的还原性能。由此可见，三元催化剂不能适用于贫燃条件下尾气中氮氧化物净化处理。而另一方面，为了满足改善燃料的经济性和降低CO2的排放量的要求，柴油车以及贫燃汽油车的使用将大大增加。因此，如何在贫燃条件下催化净化NOx已成为当前的一个必须面对的问题。选择性催化还原（SCR）是一种解决贫燃条件下尾气排放中氮氧化物污染的有效技术，也是未来机动车尾气净化催化剂研究的重要课题。 目前所报道的SCR催化剂大概可分为三类：金属氧化物催化剂，贵金属催化剂，以及沸石分子筛催化剂。在金属氧化物催化剂中V2O5／TiO2系催化剂对固定源的NOx选择性催化还原具有较好的催化性能，已实现商品化，然而其存在的问题是V2O5对人体有害、价格昂贵、易将SO2氧化为SO3等明显的缺陷，不适用于移动性的NOx的净化；贵金属催化剂尽管具有耐高温，热稳定性好的优点，但是，存在着催化活性低、NOx催化还原的

论文目录

  • 第一章 文献综述
  • 1.1 引言
  • x的研究现状'>1.2 催化消除NOx的研究现状
  • 1.2.1 NO的直接分解
  • 1.2.2 非选择性催化还原催化剂
  • x的选择性催化还原'>1.2.3 NOx的选择性催化还原
  • 1.2.4 SCR反应机理
  • 1.2.5 沸石分子筛催化剂的SCR失活机理
  • 1.3 选题思路与研究内容
  • 1.3.1 选题思路
  • 1.3.2 论文的主要研究内容
  • 参考文献
  • 第二章 实验装置及主要测试手段
  • 2.1 实验装置
  • 2.1.1 脱氮活性评价装置
  • 2.1.2 程序升温实验装置
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 Mo／ZSM-5样品的制备
  • 2.2.2 Fe-Mo／ZSM-5样品的制备
  • 2.3 催化剂的表征技术
  • 2.3.1 比表面积与孔结构
  • 2.3.2 XRD表征
  • 2.3.3 X-光电子能谱（XPS）
  • 2.3.4 红外表征
  • 2.3.5 扫描电子显微镜（SEM）
  • 2.3.6 ICP测试
  • 3-SCR催化剂载体与活性组分研究'>第三章 NH3-SCR催化剂载体与活性组分研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 催化剂制备
  • 3.2.1 负载不同过元素样品的制备
  • 3.2.2 不同Si／Al比样品的制备
  • 3.3 活性组分对负载型ZSM-5催化性能的影响
  • 3.3.1 活性组分对SCR反应性能的影响
  • 3.3.2 活性组分对NO直接分解活性的影响
  • 3.4 不同Si／Al比的HSM-5载体对催化性能的影响
  • 3.5 Fe-Mo／ZSM-5催化剂的性能
  • 3.5.1 第二活性组分的筛选
  • 3.5.2 Fe-Mo／ZSM-5与Mo／ZSM-5和Fe／ZSM-5催化性能的比较
  • 3.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 Mo／ZSM-5催化剂上NO选择性催化还原研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 不同制备方法Mo／SM-5催化剂的性能
  • 3-SCR反应活性'>4.2.1 NH3-SCR反应活性
  • 4.2.2 XRD测试
  • 4.2.3 催化剂的SEM、EDS和ICP测试
  • 4.3 不同Mo含量的Mo／SM-5催化剂性能
  • 3-SCR反应活性'>4.3.1 NH3-SCR反应活性
  • 4.3.2 催化剂的XRD分析
  • 4.4 反应条件对NH3-SCR活性的影响
  • 4.4.1 NO浓度
  • 2浓度'>4.4.2 O2浓度
  • 4.4.3 空速
  • 3-SCR反应稳定性'>4.5 Mo／ZSM-5催化剂的NH3-SCR反应稳定性
  • 4.5.1 反应稳定性
  • 4.5.2 XRD分析
  • 4.5.3 IR分析
  • 4.6 催化剂的吸附性能
  • 4.6.1 NO-TPD
  • 3-TPD'>4.6.2 NH3-TPD
  • 2-TPR'>4.6.3 H2-TPR
  • 4.7 XPS
  • 4.7.1 不同Mo含量样品
  • 4.7.2 不同Si／Al比样品
  • 4.7.3 SCR反应机理探讨
  • 4.8 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 Fe-Mo／ZSM-5催化剂上NO的选择性催化还原研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 Fe-Mo／ZSM-5催化剂活性
  • 5.2.1 不同担载顺序的影响
  • 5.2.2 Fe／Mo比对催化性能的影响
  • 5.3 反应条件的影响及稳定性
  • 5.3.1 氧气浓度
  • 5.3.2 空速的影响
  • 5.3.3 SCR反应稳定性
  • 5.4 Fe-Mo／ZSM-5的XRD和XPS分析
  • 5.4.1 XRD分析
  • 5.4.2 XPS
  • 5.5 焙烧条件对催化性能的影响
  • 5.5.1 不同焙烧条件下的催化活性
  • 5.5.2 XRD结果
  • 5.5.3 比表面（BET）及孔容积等测试结果
  • 5.5.4 焙烧残留含氮物种分析
  • 5.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 Fe-Mo／ZSM-5催化剂的表面吸附及NO还原性能研究
  • 6.1 引言
  • 3-TPD'>6.2 NH3-TPD
  • 3-TPD'>6.2.1 不同担载顺序样品的NH3-TPD
  • 3-TPD'>6.2.2 不同Fe／Mo比样品的NH3-TPD
  • 3-TPD'>6.2.3 不同处理样品的NH3-TPD
  • 6.3 吸附实验
  • 6.3.1 吸附NO的TPD
  • 2共吸附的NO-TPD'>6.3.2 NO和O2共吸附的NO-TPD
  • 3共吸附的NO-TPD'>6.3.3 NO和NH3共吸附的NO-TPD
  • 2-NH3共吸附后的TPD'>6.3.4 NO-O2-NH3共吸附后的TPD
  • 6.4 暂态响应实验结果
  • 6.4.1 NO的暂态响应
  • 3的暂态响应'>6.4.2 NH3的暂态响应
  • 2的暂态响应'>6.4.3 O2的暂态响应
  • 6.5 讨论
  • 6.5.1 NO吸附物种
  • 2在NO吸附中的作用'>6.5.2 O2在NO吸附中的作用
  • 6.5.3 NO还原机理
  • 6.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第七章 Fe-Mo／ZSM-5催化剂上NO催化还原反应动力学研究
  • 7.1 引言
  • 7.2 实验部分
  • 7.2.1 催化反应速率和活性的测定
  • 7.2.2 计算方法和语言
  • 7.3 动力学模型的建立
  • 7.3.1 实验数据分析
  • 7.3.2 幂律动力学方程（模型Ⅰ）
  • 7.3.3 以L-H机理为基础的动力方程（模型Ⅱ）
  • 7.4 模拟结果与讨论
  • 7.4.1 幂律动力学方程的模拟结果
  • 7.4.2 L-H机理动力学方程
  • 7.4.3 模型检验
  • 7.4.4 SCR反应机理
  • 7.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第八章 结论
  • 8.1 引言
  • 3-SCR总结'>8.2 Mo／ZSM-5催化剂上NH3-SCR总结
  • 3-SCR总结'>8.3 Fe-Mo／ZSM-5催化剂上NH3-SCR总结
  • 8.4 Fe-Mo／ZSM-5催化剂的表面吸附性能研究结果
  • 8.5 SCR反应机理及动力学研究
  • 8.6 论文的创新点
  • 后记
  • 附录
  • 作者简介
  • 致谢

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