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新型锑钼杂多化合物及电荷转移盐的研究

2020-11-22阅读(553)

新型锑钼杂多化合物及电荷转移盐的研究

论文摘要

杂多化合物由于其组成和结构的多样性,及其在催化、材料科学、环境保护及医学等领域所具有的潜在应用前景而引起人们的广泛兴趣,具有特殊结构和性质的新型杂多化合物的设计合成、结构及表征一直是该领域研究热点和难点,吸引着许多领域科学家的关注。 本论文进行了两个研究方向的工作: 一、制备了以四甲巯基四硫富瓦烯和二茂铁为电子给予体,杂多阴离子为电子接受体的2个新的电荷转移盐,对其结构及性质进行了表征。电荷转移盐为: （TMT-TTF）4[PMo12O40] （1） [NBu4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2 （2） 电荷转移盐（TMT-TTF）4[PMo12O40]中出现有机层和无机层的交替排列,通过给体间的S…S相互作用以及有机层和无机层间的弱相互作用形成三维堆积结构。两种独立的TMT-TTF分子分别被氧化为+0.5和+1价,每个阴离子周围有8个TMT-TTF分子配位。在110K,ESR谱呈现出分立的TMT-TTF+和Mo5+信号,阴离子[PMo12O40]3-被还原为[PMO12O40]4-。室温下该化合物的电导率约为10-3Scm-1,呈现出半导体的行为。 电荷转移盐[NBu4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的晶体结构中,在（001）晶面上[Fe（C5H5）2]+层与杂多阴离子层交替排列,每个[Fe（C5H5）2]+周围有4个相邻的杂多阴离子,二茂铁与杂多阴离子间存在着弱的相互作用。 二、合成了新的杂多阴离子建筑单元,[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]12-,制备了它们与五个过渡金属离子的系列配合物,对其结构及性质进行了表征。 钼锑超分子化合物如下: （NH4）12[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·12H2O （3） （NH4）22Mn（H2O）2[MO18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·26H2O （4） （NH4）21Fe3+（H2O）2[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O732·25H2O （5） （NH4）22Cu（H2O）2[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·24H2O （6） （NH4）22Co（H2O）2[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·24H2O （7） （NH4）20[Ni（H2O）6]2{[Ni（H2O）5Mo18Sb4ⅤSb2O73（OH）（H2O）][Mo18Sb4ⅤSb2ⅢO73（OH）（H2O）]·24H2O （8）

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 测试方法和仪器
  • 第一部分 电荷转移盐
  • 第一章 电荷转移盐文献综述
  • 1.1 多阴离子四硫富瓦烯类电荷转移盐研究概况
  • 1.2 杂多酸二茂铁基类电荷转移盐研究现状
  • 1.3 CTP合成方法
  • 1.4 CTP的性质
  • 第二章 电荷转移盐的合成，结构及性质研究
  • 4[HPMo12O40]合成、结构及性质研究'>2.1 电荷转移盐（TMT-TTF）4[HPMo12O40]合成、结构及性质研究
  • 4[HPMo12O40]的制备'>2.1.1 （TMT-TTF）4[HPMo12O40]的制备
  • 2.1.2 红外与紫外光谱
  • 2.1.3 化合物的晶体结构
  • 2.1.4 EPRSpectra
  • 2.1.5 导电性质
  • 4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的电化学合成，晶体结构及性质表征'>2.2 电荷转移盐[NBu4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的电化学合成，晶体结构及性质表征
  • 4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的制备'>2.2.1 [NBu4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的制备
  • 4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的晶体结构'>2.2.2 [NBu4]6[Fe（C5H5）2][PMo12O40]2的晶体结构
  • 2.2.3 红外和紫外光谱
  • 2.2.4 顺磁共振光谱
  • 2.2.5 循环伏安
  • 2.3 小结
  • 参考文献
  • 第二部分 新型锑钼杂多化合物的研究
  • 第三章 多钼氧酸盐文献综述
  • 3.1 概述
  • 16}和{Fe2Mo16}'>3.2 {Mo16}和{Fe2Mo16}
  • 36和{Mo36（NO）}'>3.3 {Mo36和{Mo36（NO）}
  • 3.4 含有ε-Keggin型核的聚阴离子
  • 3.5 巨轮状钼氧超分子簇合物
  • 3.6 巨笼状超分子簇合物
  • 3.7 含钼锑的杂多阴离子
  • 9O33}n'>3.8 含杂原子As的钼氧聚合物：{AsMo9O33}n
  • 3.9 Te和Se杂聚钼酸盐阴离子
  • 3.10 结束语
  • 第四章 含锑钼超分子化合物的合成、结构及性质研究
  • 4）12[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·12H2O（1）的合成、结构及性质研究'>4.1 （NH4）12[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·12H2O（1）的合成、结构及性质研究
  • 4.1.1 合成
  • 4.1.2 晶体结构分析
  • 4.1.3 反应机理的推测
  • 4）22M（H2O）2[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·nH2O的合成及晶体结构'>4.2 （NH4）22M（H2O）2[Mo18SbⅤ4SbⅢ2（H2O）2O73]2·nH2O的合成及晶体结构
  • 4.2.1 化合物4～7的制备
  • 4.2.2 晶体结构比较
  • 4）20[Ni（H2O）6]2{[Ni（H2O）5Mo18Sb4ⅤSb2O73（OH）（H2O）]MO18Sb4ⅤSb2ⅢO73（OH）（H2O）]·24H2O（8）的合成及晶体结构'>4.3 （NH4）20[Ni（H2O）6]2{[Ni（H2O）5Mo18Sb4ⅤSb2O73（OH）（H2O）]MO18Sb4ⅤSb2ⅢO73（OH）（H2O）]·24H2O（8）的合成及晶体结构
  • 4.3.1 制备
  • 4.3.2 结构分析
  • 4.4 化合物3～8晶体结构数据比较
  • 4.5 IR和V-vis光谱
  • 4.6 循环伏安
  • 4.7 小结
  • 参考文献
  • 致谢

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