Ⅳ级逸度模型对典型有机污染物环境行为的动态模拟

论文摘要

有机污染物的多介质环境行为,以及其对生态环境和人类健康的潜在风险性越来越受到各相关领域学者的关注。数学模拟也成为了探讨有机污染物环境行为的重要手段。Mackay等建立的逸度模型以其结构简单、整体性好等特点成为了模拟有机污染物环境行为的优秀模型之一。其中,Ⅳ级逸度模型由于其模拟的环境系统逼近真实环境,能够研究有机污染物的动态环境行为,得到了广泛的应用。Ⅳ级逸度模型的应用不仅可以大大提高研究效率,提供污染物在多介质环境中随时间变化的污染水平、迁移的定量结果,且对环境污染预测、生态风险评价和污染控制措施优选等具有重要意义。本研究以六六六（HCHs）为对象污染物,应用Ⅳ级逸度模型研究了其在黄河下游流域的动态归趋。另外,根据Ⅳ级逸度模型的温度依附性,考察了松花江污染事故后,温度对硝基苯环境行为的影响。Ⅳ级逸度模型的应用不仅对认识对象污染物的环境行为有重要意义,也为今后研究其它有机污染物提供方法学基础。通过建立Ⅳ级逸度模型,模拟了HCHs在1952～2010年间黄河下游流域的环境归趋。模型预测的HCHs浓度值与实测值吻和较好,大部分残差低于0.5个对数单位。模拟结果很好的反映了HCHs的浓度随大量的农业施用和其后禁用导致的变化情况。β-HCH由于极难降解逐渐成为了环境中HCHs的主要异构体。HCHs在相邻介质间主要的迁移过程包括空气-土壤的湿沉降,空气-水的气扩散和土壤-水的径流。灵敏度分析结果表明,HCHs在土壤中的降解速率常数,与主要来源相关的参数等对模型结果影响相对较大。不确定性分析结果表明预测的HCHs在环境各相中的浓度的变异系数范围是0.5～5.8。通过建立具有温度依附性的Ⅳ级逸度模型,重点考察了温度T对其环境行为的影响。结果表明,模型的主要参数逸度容量和迁移系数与T呈负相关,T对硝基苯在大气中的污染水平影响较大。随着T的降低,污染物从大气向其他环境相富集。0℃条件下,事故发生后水体和大气中硝基苯浓度峰值可分别达到背景值的4.9倍和4.7倍。模型预测的硝基苯浓度值与实测值吻和较好。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 多介质逸度模型的研究进展及本论文的选题依据
• 1.1 概述
• 1.1.1 逸度
• 1.1.2 稳态与平衡
• 1.1.3 逸度模型的基本原理
• 1.1.4 多介质环境逸度模型的分类
• 1.2 多介质逸度模型的发展和应用
• 1.3 本研究的目的、内容及意义
• 2 Ⅳ级逸度模型的建立方法
• 2.1 污染物的迁移转化行为
• 2.1.1 污染物的质量交换过程
• 2.1.2 污染物的降解过程
• 2.2 模型参数的确定
• 2.2.1 环境属性参数
• 2.2.2 污染物的理化性质参数
• 2.2.3 污染物的迁移转化参数
• 2.2.4 污染物的排放数据
• 2.3 模型框架与计算
• 2.4 模型可靠性检验
• 2.4.1 模型验证
• 2.4.2 灵敏度分析
• 2.4.3 不确定性分析
• 3 黄河下游（花园口以下）HCHs环境行为的动态模拟
• 3.1 HCHs来源和危害
• 3.1.1 来源
• 3.1.2 HCHs的危害
• 3.2 HCHs的理化性质和环境行为
• 3.2.1 HCHs的理化性质
• 3.2.2 HCHs的主要环境行为
• 3.3 研究区域
• 3.4 模型参数识别
• 3.5 模型构建与计算
• 3.5.1 模型框架
• 3.5.2 模型计算
• 3.6 模型结果与验证
• 3.6.1 HCHs各异构体在不同介质中的动态浓度变化
• 3.6.2 HCHs的动态迁移与残留
• 3.6.3 模型结果验证
• 3.6.4 灵敏度分析
• 3.6.5 不确定性分析
• 3.7 小结
• 4 Ⅳ级逸度模型在评估温度对污染物环境行为影响中的应用
• 4.1 突发性环境污染事故
• 4.2 研究方法
• 4.2.1 研究区域
• 4.2.2 硝基苯理化参数的温度依附性
• 4.2.3 模型框架
• 4.2.4 硝基苯污染源的表征
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 逸度容量和迁移系数的温度依附性
• 4.3.2 Ⅳ级逸度模型的应用
• 4.3.3 模型结果验证
• 4.3.4 灵敏度分析
• 4.4 小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 作者简介
• 致谢