本文主要研究内容
作者徐柯柯(2019)在《热磷化法制备过渡金属磷化物催化剂及其电解水制氢性能》一文中研究指出:由于过渡金属磷化物(TMPs)独特的导电性和较高的电催化析氢性能,被认为有望替代铂等贵金属催化剂作为分解水制氢的电催化剂。然而TMPs作为析氢催化剂在实际使用过程中仍存在一系列问题,例如,氧化还原活性差、速率输出弱、循环稳定性差,导致TMPs的析氢性能与铂类催化剂仍存在较大的差距。在各种各样的对TMPs进行设计和改性方法中,通过结构设计,掺杂和形成异质结构等方式可以有效地进一步改善TMPs析氢性能。本论文选择对磷化钨进行结构设计,制备三元镍钴磷,镨掺杂镍钻磷,制备二硫化钼和磷化镍异质催化剂等方法,提高了相应TMPs的电催化析氢性能,相关的研究结果如下。利用热降解聚丙烯腈(PAN)纤维的方式在碳纤维上生长了网络状硒化钨,随后的高温磷化过程保持了该网络结构,形成了碳纤维上生长的网络状磷化钨复合材料。通过去除聚丙烯腈纤维,在类似的合成方式下合成了磷化钨纳微颗粒并且作为对比。由于得到的复合材料中碳纤维导电性高,网络状纳米结构大大提高了材料的表面积,暴露更多的活性位点等优点,磷化钨复合材料的析氢性能明显高于磷化钨纳微颗粒,在酸性电解液中的电催化测试表明,网络状磷化钨复合材料对应10和1 00 mA·cm-2电流密度的过电位分别为137和215 mV,Tafel斜率69 mV·dec-1。该研究表明设计新型纳米结构能够有效地提高材料的比表面积,暴露更多的活性位点,促进物质扩散过程和气体的析出,提升催化剂电催化性能,并且为其它析氢催化剂的性能提升提供了一条新的途径。通过改变前驱体氧化物中不同金属元素的比例,得到了在碳布上生长的不同镍钻比镍钻磷纳米线阵列。同时通过改变反应时间和前驱体合成过程中氟化铵的用量,调节了镍钴磷纳米线的负载量。在酸性电解液中的电催化析氢性能测试表明,当镍钴比为5:5时,电催化析氢性能达到最大。最优的样品在1 mol·L-1 KOH中,对应10、20和100 mA·cm-2电流密度的过电位分别是68、94和134 mV。其性能的提高归因于镍钴之间的协同作用,线状结构增大了比表面积,加速了物质扩散,粗糙的表面暴露出更多的活性位点,良好的组织结构促进气体从电极表面逸出。该研究表明合成三元TMPs可以有效地提高TMPs的电催化析氢性能,且制备的三元TMPs的电催化析氢性能与其中金属原子比例相关,为其它三元TMPs的合成提供了指导作用。在镍钴磷纳米线研究工作的基础上优化工艺,通过改变前驱体中添加的Pr元素含量,得到了在泡沫镍上生长的不同Pr元素掺杂量的镍钴磷纳米线阵列。通过在酸性和碱性电解液中的电化学测试表明,当Pr元素掺杂量为10%时,掺杂的镍钻磷纳米线阵列的电催化析氢性能达到最大,在0.5 mol·L-1 H2SO4和1 mol·L-1 KOH中对应10 mA·cm-2电流密度的过电位分别为91和88 mV,对应的Tafel斜率分别是45.5和69.2 mV·dec-1。其性能的提高是因为Pr元素的掺杂有效地调节了NiCoP的晶体结构与电子结构,降低了电荷转移电阻,增大了电化学活性表面积,实现了快速反应动力学和增强的电化学活性。该研究表明通过稀土元素的掺杂也能够有效地调节TMPs晶体结构,提高其电催化析氢性能,揭示了稀土元素掺杂在提升TMPs电催化析氢性能方面的广泛应用前景。通过水热反应制备了硫化镍和二硫化钼异质纳米片结构,再控制磷化温度得到二硫化钼包裹磷化镍异质纳米片阵列。用该异质材料制备的电极具有较大的表面积,并由于高导电性的碳布的引入,以及磷化镍与二硫化钼之间的强界面耦合效应和独特的三维分层结构,该电极在1 mol·L-1 KOH电解液中表现出较高的析氢性能,对应10和1 00 mA·cm-2电流密度的过电位分别是78和161 mV,Tafel斜率为62.6 mV·dec-1。此外当该电极作为析氢电极进行稳定性测试时,该电极表现出良好的稳定性。该研究表明不同催化剂之间存在相互作用,因此引入其它析氢催化剂,可以有效改变TMPs的电子结构与晶体结构,从而提升其电催化析氢性能。
Abstract
you yu guo du jin shu lin hua wu (TMPs)du te de dao dian xing he jiao gao de dian cui hua xi qing xing neng ,bei ren wei you wang ti dai bo deng gui jin shu cui hua ji zuo wei fen jie shui zhi qing de dian cui hua ji 。ran er TMPszuo wei xi qing cui hua ji zai shi ji shi yong guo cheng zhong reng cun zai yi ji lie wen ti ,li ru ,yang hua hai yuan huo xing cha 、su lv shu chu ruo 、xun huan wen ding xing cha ,dao zhi TMPsde xi qing xing neng yu bo lei cui hua ji reng cun zai jiao da de cha ju 。zai ge chong ge yang de dui TMPsjin hang she ji he gai xing fang fa zhong ,tong guo jie gou she ji ,can za he xing cheng yi zhi jie gou deng fang shi ke yi you xiao de jin yi bu gai shan TMPsxi qing xing neng 。ben lun wen shua ze dui lin hua wu jin hang jie gou she ji ,zhi bei san yuan nie gu lin ,pu can za nie zuan lin ,zhi bei er liu hua mu he lin hua nie yi zhi cui hua ji deng fang fa ,di gao le xiang ying TMPsde dian cui hua xi qing xing neng ,xiang guan de yan jiu jie guo ru xia 。li yong re jiang jie ju bing xi jing (PAN)qian wei de fang shi zai tan qian wei shang sheng chang le wang lao zhuang xi hua wu ,sui hou de gao wen lin hua guo cheng bao chi le gai wang lao jie gou ,xing cheng le tan qian wei shang sheng chang de wang lao zhuang lin hua wu fu ge cai liao 。tong guo qu chu ju bing xi jing qian wei ,zai lei shi de ge cheng fang shi xia ge cheng le lin hua wu na wei ke li bing ju zuo wei dui bi 。you yu de dao de fu ge cai liao zhong tan qian wei dao dian xing gao ,wang lao zhuang na mi jie gou da da di gao le cai liao de biao mian ji ,bao lou geng duo de huo xing wei dian deng you dian ,lin hua wu fu ge cai liao de xi qing xing neng ming xian gao yu lin hua wu na wei ke li ,zai suan xing dian jie ye zhong de dian cui hua ce shi biao ming ,wang lao zhuang lin hua wu fu ge cai liao dui ying 10he 1 00 mA·cm-2dian liu mi du de guo dian wei fen bie wei 137he 215 mV,Tafelxie lv 69 mV·dec-1。gai yan jiu biao ming she ji xin xing na mi jie gou neng gou you xiao de di gao cai 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论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自北京邮电大学的徐柯柯,发表于刊物北京邮电大学2019-07-19论文,是一篇关于热磷化法论文,过渡金属磷化物论文,分解水论文,制氢论文,北京邮电大学2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自北京邮电大学2019-07-19论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。
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