铁和20#钢表面自组装含氮杂环化合物和希夫碱类化合物分子膜的研究

铁和20#钢表面自组装含氮杂环化合物和希夫碱类化合物分子膜的研究

论文摘要

本论文主要研究了不同类型的有机物分子在铁或20#钢表面的自组装膜。利用EIS、极化曲线研究了自组装膜对铁或钢在酸性溶液中的缓蚀作用;利用XPS、FT-IR、SEM、EDS表征了铁表面自组装膜的化学组成和表面微观形貌;利用量子化学计算和分子模拟对自组装膜与金属基底的键合状态、吸附构型、排列方式等微观性质进行了研究,在理论上为自组装膜的形成机理提供相关辅助信息。本论文的主要研究成果包括以下两个方面:1.将纯铁电极、20#钢电极在2-巯基-5-甲基-1,3,4-噻二唑(McMT)乙醇溶液中组装不同时间形成自组装膜,利用电化学方法和表面分析技术对自组装膜的各种性质进行表征。EIS结果表明,随着电极的浸泡时间的增长,自组装膜的缓蚀效率增加。铁和20#钢极化曲线的实验结果可以看出,自组装膜的形成同时抑制了铁的阳极过程和阴极过程。组装后电极的极化曲线整体向低电流区域移动,腐蚀电流也随着浸泡时间的增加而减小。XPS、SEM/EDS的实验结果证明了McMT分子自组装膜的形成。此外,还利用量子化学计算和分子模拟研究了McMT分子以两种共轭形式(硫醇式和硫酮式)在Fe(110)表面形成自组装膜的结构以及分子动力学过程,结果表明McMT分子几乎是平铺在铁表面上,并且在本实验条件下,硫醇形式更加稳定。2.合成了四种希夫碱分子,分别为N,N′-二(2,6-二甲基苯基)乙二亚胺(SB-1)、N,N′-二(2,6-二异丙基苯基)乙二亚胺(SB-2)、N,N′-二(2,6-二甲基苯基)-1.2-二甲基乙二亚胺(SB-3)、N,N′-二(2,6-二异丙基苯基)-1,2-二甲基乙二亚胺(SB-4),并在铁电极表面制备了四种希夫碱自组装膜。采用FT-IR表征了自组装膜的形成。四种希夫碱分子的官能团的特征吸收峰,即“-C=N-”,均在FT-IR结果中被发现,并且与纯化合物的红外谱图相比,其峰位置均发生红移。由此可以看出希夫碱分子吸附在铁表面,并且与铁之间的相互作用导致其吸收峰发生红移。采用EIS和极化曲线研究了希夫碱自组装膜对铁电极在0.5 mol·dm-3的H2SO4溶液中的缓蚀效率。结果表明,四种希夫碱自组装膜都可以有效的抑制铁在硫酸溶液中的腐蚀,并且缓蚀效率随着组装时间的增长而增加。铁表面的四种希夫碱自组装膜缓蚀效率的大小顺序为SB-1>SB-3>SB-2>SB-4。分子动力学模拟结果表明,SB-1分子在Fe(110)表面进行吸附时,大部分分子都是平躺在铁表面的。对另外三种分子,有些分子在表面排布的并不规则,这会导致自组装膜中的缺陷增多。不致密的自组装膜则会使得有侵蚀性的粒子更容易通过并接近铁表面对其造成腐蚀。此外,径向分布函数的计算结果与电化学测试得出的四种自组装膜缓蚀效率的大小顺序结果是一致的。

论文目录

  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 符号说明
  • 第一章 绪论
  • 1.1 自组装技术概述
  • 1.2 自组装技术在金属腐蚀与防护领域的应用
  • 1.2.1 铜表面自组装缓蚀功能膜
  • 1.2.2 铁表面自组装缓蚀功能膜
  • 1.3 自组装膜的主要表征技术
  • 1.3.1 电化学方法
  • 1.3.2 表面分析方法
  • 1.3.3 理论化学方法
  • 1.4 自组装技术的发展前景
  • 1.5 本论文的研究内容、目的和意义
  • 1.5.1 主要研究内容
  • 1.5.2 研究的目的和意义
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 电极与溶液
  • 2.1.1 电极的准备
  • 2.1.2 自组装物质溶液与电解质溶液
  • 2.1.3 自组装膜的制备
  • 2.2 实验装置
  • 2.2.1 电化学实验装置
  • 2.2.2 X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy.XPS)
  • 2.2.3 扫描电子显微镜与X射线能谱仪(Scanning Electron Spectroscopy,SEM and Energy Dispersive X-ray Spectroscopy,EDS)
  • 2.2.4 傅立叶变换红外光谱测试(Fourier Transform Infrared Spectrum.FT-IR)
  • 第三章 铁、20#钢表面自组装2-巯基-5-甲基-1,3,4-噻二唑膜
  • 3.1 引言
  • 3.2 McMT自组装膜的制备
  • 3.3 McMT自组装膜的电化学阻抗谱研究
  • 3.3.1 铁电极McMT自组装膜的电化学阻抗谱和极化曲线研究
  • 3.3.2 20#钢电极McMT自组装膜的电化学阻抗谱和极化曲线研究
  • 3.4 铁片表面McMT自组装膜与McMT粉末的XPS测试
  • 3.5 McMT自组装膜的EDS/SEM测试
  • 3.6 McMT自组装膜的量子化学计算及分子动力学研究
  • 3.7 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 希夫碱类化合物在铁表面自组装膜的研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 四种希夫碱的合成与表征
  • 4.3 四种希夫碱自组装膜的制备
  • 4.4 四种希夫碱自组装膜的电化学研究
  • 4.4.1 电化学阻抗谱测试结果及讨论
  • 4.4.2 极化曲线测试结果及讨论
  • 4.5 四种希夫碱自组装膜的傅立叶变换红外光谱(FT-IR)测试
  • 4.6 希夫碱自组装膜的分子模拟研究
  • 4.7 本章小结
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 学位论文评阅及答辩情况表
  • 相关论文文献

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