杂多酸掺杂TiO2薄膜的制备及光催化研究

论文摘要

纳米TiO2因其优异特性在光催化领域显示出广阔的应用前景。目前,光催化研究的核心内容就是提高光催化活性,其中离子掺杂是TiO2改性提高其催化活性的常用方式。考虑到杂多酸具有光氧化和携带电子性能,并且从有利于催化剂循环使用方面的考虑。本文以磷钨酸（PW）为掺杂剂,采用溶胶凝胶法制备了磷钨酸掺杂的TiO2薄膜（PW/TiO2）,并用多种手段对催化剂的粒径、晶型和形态进行了表征。以对氯苯酚（4-CP）为模拟废水,进行了光降解实验研究和动力学分析,提出了可能的光催化反应机理。得到了以下主要结论:（1）以钛酸四丁酯为前驱物,乙醇为溶剂制备TiO2和PW/TiO2溶胶,用浸渍提拉法制备了薄膜。通过XRD、FT-IR等手段表征,考察了烧结温度、磷钨酸的掺杂等因素对TiO2晶型的影响。结果表明,制备的光催化剂晶型主要为锐钛矿型,单一TiO2高温烧结后存在金红石型;掺杂后磷钨酸仍然保持了Keggin结构,并提高了锐钛矿型向金红石型相变温度,不同的掺杂量也影响了晶型的转变。（2）通过光降解4-CP实验,研究了TiO2和PW/TiO2薄膜的光催化活性,考察了薄膜的掺杂量、烧结温度、4-CP溶液初始浓度和pH值因素对催化剂的影响,结果得出最佳光降解条件为:PW与TiO2摩尔比为0.010:1、烧结温度为600℃、4-CP溶液初始浓度30mg/L和pH=5。而且薄膜性能稳定,可回收再利用。磷钨酸具有明显的促进TiO2光催化活性的作用。（3）以钛酸四丁酯为前驱物,乙酸为溶剂低温下制备TiO2和PW/TiO2溶胶,用浸渍提拉法制备了薄膜。通过XRD、SEM、UV-Vis漫反射等手段表征,结果表明低温制备的纳米催化剂具有锐钛矿晶型;磷钨酸掺杂到TiO2中仍保持Keggin结构,并控制了粒子高温烧结过程中的长大。通过光催化降解4-CP溶液表明了480℃烧结的掺杂量摩尔比0.020:1的PW/TiO2薄膜催化活性最高。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 纳米材料概述
• 2 的性质与晶体结构'>1.1.1 纳米TiO₂的性质与晶体结构
• 2 的光催化机理'>1.1.2 纳米TiO₂的光催化机理
• 2 薄膜的制备方法'>1.1.3 纳米TiO₂薄膜的制备方法
• 2 光催化的研究'>1.1.4 掺杂TiO₂光催化的研究
• 1.2 杂多酸简介
• 1.2.1 杂多酸的结构与性质
• 1.2.2 杂多化合物光催化化学
• 1.3 光催化降解有机废水的研究
• 1.3.1 我国的水污染现状
• 1.3.2 含酚废水处理现状
• 1.3.3 含酚废水的高级氧化治理方法
• 1.4 本课题的意义和目的
• 1.5 本课题研究内容
• 2薄膜及其表征'>第二章 溶胶凝胶法制备掺杂纳米TiO₂薄膜及其表征
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2 溶胶和薄膜的制备'>2.2.1 磷钨酸掺杂TiO₂溶胶和薄膜的制备
• 2.2.2 载玻片的清洗
• 2.2.3 浸渍-提拉装置
• 2 结构表征'>2.2.4 磷钨酸掺杂纳米TiO₂结构表征
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 溶胶粒度分布分析
• 2.3.2 XRD 分析
• 2.3.3 FT-IR 分析
• 2.4 本章小结
• 2薄膜的光催化研究'>第三章 掺杂纳米TiO₂薄膜的光催化研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 光催化实验
• 3.2.2 分析方法
• 3.3 结果与讨论
• 2和PW/TiO₂ 薄膜的光催化性能的研究'>3.3.1 纳米TiO₂和PW/TiO₂薄膜的光催化性能的研究
• 3.3.2 正交实验分析
• 3.3.3 单因素实验分析
• 3.3.4 光催化机理初步分析
• 3.4 本章小结
• 2薄膜的低温制备、表征及光催化研究'>第四章 纳米PW/TiO₂薄膜的低温制备、表征及光催化研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 2 溶胶和薄膜的制备'>4.2.1 磷钨酸掺杂TiO₂溶胶和薄膜的制备
• 4.2.2 载玻片的清洗
• 4.2.3 浸渍-提拉装置
• 2 结构表征'>4.2.4 磷钨酸掺杂纳米TiO₂结构表征
• 2 薄膜光催化研究'>4.2.5 磷钨酸掺杂纳米TiO₂薄膜光催化研究
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 XRD 分析
• 4.3.2 SEM 分析
• 4.3.3 UV-Vis 漫反射分析
• 4.3.4 光催化性能动力学分析
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 致谢
• 参考文献
• 附录：作者在攻读硕士学位期间发表的论文