本文主要研究内容
作者赵建发（2019）在《类钙钛矿结构功能新材料及量子特性研究》一文中研究指出：量子功能材料由于存在电荷、轨道、自旋等自由度的相互耦合和竞争,进而产生多个量子态竞争和共存,从而呈现出奇异和丰富的物理现象,例如,高温超导体,稀磁半导体,拓扑绝缘体和庞磁阻材料等。探索新型量子功能材料,发现新的量子态,并对这些新型量子功能材料的物理性质及机理进行研究,是当前凝聚态物理领域非常重要的前沿方向。本论文利用高温高压实验条件,结合固相反应法合成了系列“卤系”铜基高温超导体及其母体单晶,并系统研究了掺杂浓度等对超导转变温度的影响;探索并发现了系列A位有序钙钛矿新材料,同时采用多种表征方法对该系列化合物的晶体结构和基本物性进行了系统的研究,并结合第一性原理计算对相关的物理机制进行了分析和解释,取得了如下创新性研究成果:（1）利用熔融法首次制备出了高质量、大尺寸的Ca3Cu2O4Cl2单晶。实验结果表明Ca3Cu2O4Cl2是反铁磁的Mott绝缘体,其Neel温度约230 K,根据半导体热激活模型拟合的禁带宽度约0.146 eV,X射线吸收谱表明其上哈伯德带主要由Cu 3dx2-y2和O 2px,y构成。与单层的Ca2CuO2Cl2相比,双层Ca3Cu2O4Cl2的顶角氧到[CuO2]面之间的距离更大,层间耦合进一步变弱,[CuO2]面的准二维性进一步增强。该单晶为研究铜氧化物高温超导超导提供了很好的材料基础。采用高温高压方法合成了一系列单层体系名义组分为(Sr1-zCaz)1.6Na0.4CuO2Cl2的铜氧化物高温超导材料,研究了固定Na的名义掺杂浓度情况下从Ca2CuO2Cl2到Sr2CuO2Cl2超导态的演化。实验发现从Ca2CuO2Cl2到Sr2CuO2Cl2,体系的超导转变温度逐渐降低直至消失。研究发现该过程中伴随着样品中实际Na的含量越来越少,以至空穴浓度不足以使Sr2CuO2Cl2实现超导。此外我们还合成了一系列双层体系名义组分为(Ca1-zSrz)2.5Na0.5Cu2O4Cl2的超导材料,发现从Ca3Cu2O4Cl2到Ca2SrCu2O4Cl2演化过程中,体系的超导转变温度逐渐升高,表现出与单层体系截然相反的变化规律。（2）采用高温高压合成方法,设计并制备了新型A位有序钙钛矿AHg3Ti4O12（A=Pb,Sr）。实验上首次发现Hg2+占据A位有序钙钛矿的A′位,并且将A′位离子从过渡族元素3d(Cu2+,Mn3+),4d(Pd2+)扩展到主族5d(Hg2+),由此确立了AHg3Ti4O12新体系。由于Hg2+半径较大,使得AHg3Ti4O12（A=Pb,Sr）与常见的A位有序钙钛矿相比具有更大的晶格常数和更小的BO6八面体畸变。PbHg3Ti4O12随温度降低出现从中心对称（Im-3）到非中心对称（Imm2）的结构相变,同时伴随着顺电-铁电相变,这种对称性破缺的结构相变在A位有序钙钛矿中属于首次发现,为寻找铁电材料开辟了新的途径。第一性原理计算表明PHTO的声子谱室温结构存在软膜,有自发极化趋势,低温铁电性主要来源于Ti-O离子的位移。SrHg3Ti4O12是一种窄带隙非磁性半导体,其介电常数在256 K左右存在极大值,变温XRD显示SrHg3Ti4O12随温度降低在250 K左右出现疑似结构相变。与SrTiO3（禁带宽度3.2 eV）相比,其禁带宽度仅为2.41eV,吸收边在红移至可见光区域,因此对太阳光的吸收能力显著增强,是一种潜在的光催化材料。（3）在高温高压的实验条件下首次合成了新型A位有序钙钛矿化合物ACu3Ti4O12（A=Pb,Hg）。PbCu3Ti4O12和HgCu3Ti4O12与CaCu3Ti4O12同构,室温下它们均属于Im-3空间群。PbCu3Ti4O12和HgCu3Ti4O12都是反铁磁绝缘体,其Neel温度分别为27 K和31 K。根据紫外可见吸收光谱拟合的禁带宽度分别是0.91 eV和0.64 eV。XAS实验结果显示这两种化合物中Cu和Ti的价态分别为+2（3d9）和+4（3d0）。介电测试结果显示,与CaCu3Ti4O12相比,PbCu3Ti4O12和HgCu3Ti4O12的相对介电常数较小,仅为102数量级。低温部分介电常数存在转变,该转变与反铁磁转变密切相关,可能存在磁介电效应。
Abstract
liang zi gong neng cai liao you yu cun zai dian he 、gui dao 、zi xuan deng zi you du de xiang hu ou ge he jing zheng ,jin er chan sheng duo ge liang zi tai jing zheng he gong cun ,cong er cheng xian chu ji yi he feng fu de wu li xian xiang ,li ru ,gao wen chao dao ti ,xi ci ban dao ti ,ta pu jue yuan ti he pang ci zu cai liao deng 。tan suo xin xing liang zi gong neng cai liao ,fa xian xin de liang zi tai ,bing dui zhe xie xin xing liang zi gong neng cai liao de wu li xing zhi ji ji li jin hang yan jiu ,shi dang qian ning ju tai wu li ling yu fei chang chong yao de qian yan fang xiang 。ben lun wen li yong gao wen gao ya shi yan tiao jian ,jie ge gu xiang fan ying fa ge cheng le ji lie “lu ji ”tong ji gao wen chao dao ti ji ji mu ti chan jing ,bing ji tong yan jiu le can za nong du deng dui chao dao zhuai bian wen du de ying xiang ;tan suo bing fa xian le ji lie Awei you xu gai tai kuang xin cai liao ,tong shi cai yong duo chong biao zheng fang fa dui gai ji lie hua ge wu de jing ti jie gou he ji ben wu xing jin hang le ji tong de yan jiu ,bing jie ge di yi xing yuan li ji suan dui xiang guan de wu li ji zhi jin hang le fen xi he jie shi ,qu de le ru xia chuang xin xing yan jiu cheng guo :（1）li yong rong rong fa shou ci zhi bei chu le gao zhi liang 、da che cun de Ca3Cu2O4Cl2chan jing 。shi yan jie guo biao ming Ca3Cu2O4Cl2shi fan tie ci de Mottjue yuan ti ,ji Neelwen du yao 230 K,gen ju ban dao ti re ji huo mo xing ni ge de jin dai kuan du yao 0.146 eV,Xshe xian xi shou pu biao ming ji shang ha bai de dai zhu yao you Cu 3dx2-y2he O 2px,ygou cheng 。yu chan ceng de Ca2CuO2Cl2xiang bi ,shuang ceng Ca3Cu2O4Cl2de ding jiao yang dao [CuO2]mian zhi jian de ju li geng da ,ceng jian ou ge jin yi bu bian ruo ,[CuO2]mian de zhun er wei xing jin yi bu zeng jiang 。gai chan jing wei yan jiu tong yang hua wu gao wen chao dao chao dao di gong le hen hao de cai liao ji chu 。cai yong gao wen gao ya fang fa ge cheng le yi ji lie chan ceng ti ji ming yi zu fen wei (Sr1-zCaz)1.6Na0.4CuO2Cl2de tong yang hua wu gao wen chao dao cai liao ,yan jiu le gu ding Nade ming yi can za nong du qing kuang xia cong Ca2CuO2Cl2dao Sr2CuO2Cl2chao dao tai de yan hua 。shi yan fa xian cong Ca2CuO2Cl2dao Sr2CuO2Cl2,ti ji de chao dao zhuai bian wen du zhu jian jiang di zhi zhi xiao shi 。yan jiu fa xian gai guo cheng zhong ban sui zhao yang pin zhong shi ji Nade han liang yue lai yue shao ,yi zhi kong xue nong du bu zu yi shi Sr2CuO2Cl2shi xian chao dao 。ci wai wo men hai ge cheng le yi ji lie shuang ceng ti ji ming yi zu fen wei (Ca1-zSrz)2.5Na0.5Cu2O4Cl2de chao dao cai liao ,fa xian cong Ca3Cu2O4Cl2dao Ca2SrCu2O4Cl2yan hua guo cheng zhong ,ti ji de chao dao zhuai bian wen du zhu jian sheng gao ,biao xian chu yu chan ceng ti ji jie ran xiang fan de bian hua gui lv 。（2）cai yong gao wen gao ya ge cheng fang fa ,she ji bing zhi bei le xin xing Awei you xu gai tai kuang AHg3Ti4O12（A=Pb,Sr）。shi yan shang shou ci fa xian Hg2+zhan ju Awei you xu gai tai kuang de A′wei ,bing ju jiang A′wei li zi cong guo du zu yuan su 3d(Cu2+,Mn3+),4d(Pd2+)kuo zhan dao zhu zu 5d(Hg2+),you ci que li le AHg3Ti4O12xin ti ji 。you yu Hg2+ban jing jiao da ,shi de AHg3Ti4O12（A=Pb,Sr）yu chang jian de Awei you xu gai tai kuang xiang bi ju you geng da de jing ge chang shu he geng xiao de BO6ba mian ti ji bian 。PbHg3Ti4O12sui wen du jiang di chu xian cong zhong xin dui chen （Im-3）dao fei zhong xin dui chen （Imm2）de jie gou xiang bian ,tong shi ban sui zhao shun dian -tie dian xiang bian ,zhe chong dui chen xing po que de jie gou xiang bian zai Awei you xu gai tai kuang zhong shu yu shou ci fa xian ,wei xun zhao tie dian cai liao kai bi le xin de tu jing 。di yi xing yuan li ji suan biao ming PHTOde sheng zi pu shi wen jie gou cun zai ruan mo ,you zi fa ji hua qu shi ,di wen tie dian xing zhu yao lai yuan yu Ti-Oli zi de wei yi 。SrHg3Ti4O12shi yi chong zhai dai xi fei ci xing ban dao ti ,ji jie dian chang shu zai 256 Kzuo you cun zai ji da zhi ,bian wen XRDxian shi SrHg3Ti4O12sui wen du jiang di zai 250 Kzuo you chu xian yi shi jie gou xiang bian 。yu SrTiO3（jin dai kuan du 3.2 eV）xiang bi ,ji jin dai kuan du jin wei 2.41eV,xi shou bian zai gong yi zhi ke jian guang ou yu ,yin ci dui tai yang guang de xi shou neng li xian zhe zeng jiang ,shi yi chong qian zai de guang cui hua cai liao 。（3）zai gao wen gao ya de shi yan tiao jian xia shou ci ge cheng le xin xing Awei you xu gai tai kuang hua ge wu ACu3Ti4O12（A=Pb,Hg）。PbCu3Ti4O12he HgCu3Ti4O12yu CaCu3Ti4O12tong gou ,shi wen xia ta men jun shu yu Im-3kong jian qun 。PbCu3Ti4O12he HgCu3Ti4O12dou shi fan tie ci jue yuan ti ,ji Neelwen du fen bie wei 27 Khe 31 K。gen ju zi wai ke jian xi shou guang pu ni ge de jin dai kuan du fen bie shi 0.91 eVhe 0.64 eV。XASshi yan jie guo xian shi zhe liang chong hua ge wu zhong Cuhe Tide jia tai fen bie wei +2（3d9）he +4（3d0）。jie dian ce shi jie guo xian shi ,yu CaCu3Ti4O12xiang bi ,PbCu3Ti4O12he HgCu3Ti4O12de xiang dui jie dian chang shu jiao xiao ,jin wei 102shu liang ji 。di wen bu fen jie dian chang shu cun zai zhuai bian ,gai zhuai bian yu fan tie ci zhuai bian mi qie xiang guan ,ke neng cun zai ci jie dian xiao ying 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自中国科学院大学(中国科学院物理研究所)的赵建发，发表于刊物中国科学院大学(中国科学院物理研究所)2019-07-19论文，是一篇关于高温高压论文,卤系铜氧化物高温超导体论文,位有序钙钛矿论文,铁电极化论文,射线吸收光谱论文,中国科学院大学(中国科学院物理研究所)2019-07-19论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自中国科学院大学(中国科学院物理研究所)2019-07-19论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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