高储能密度铌酸盐铁电玻璃陶瓷制备及性能研究

论文摘要

本论文在BaO-SrO-Nb2O5-B2O3-SiO2玻璃中引入Na2O、TiO2、BaF2,采用差热分析仪、X-射线衍射仪、扫描电子显微镜和电学性能测试仪等系统研究了添加氧化物、氟化物对SBN玻璃陶瓷相组成、显微结构、介电性能、体积电阻率、击穿强度及析晶动力学的影响规律。主要结果如下:系统地探讨了氧化钠对SBN玻璃陶瓷的析晶动力学、相组成及电性能的影响:氧化钠的加入降低了玻璃转变温度（Tg）和第一析晶放热峰温度（Tp1）,而第二析晶放热峰（Tp2）则呈先降后升又降的变化。未添加氧化钠样品析出Ba0.5Sr0.5Nb2O6单相,氧化钠含量为5%时Ba0.25Sr0.75Nb2O6成为主相。当氧化钠含量大于10%时,主晶相为Ba0.25Sr0.75Nb2O6,但同时析出NaSr1.2Ba0.8Nb5O15、Na2Ba2Si2O7和Ba3Nb10O28相;当Na2O含量达到15mol%时,其它晶相的种类保持不变,同时析出Na2Nb8O21晶体。体积电阻率和击穿强度均随氧化钠含量的增加而降低,介电常数随氧化钠含量的增加呈“N”字母变化。未添加氧化钠试样的击穿强度最大为1500KV/cm,其储能密度达3J/cm3。将含5%氧化钠的SBN玻璃陶瓷作为典型组分进行不同温度热处理,所有样品均析出Ba0.27Sr0.75Nb2O6单相,体积电阻率呈“V”字母变化。介电常数、击穿强度、储能密度均随晶化温度的升高而增大,储能密度最大为4J/cm3。研究了二氧化钛对SBN玻璃陶瓷的析晶动力学、相组成及电性能的影响:二氧化钛的加入降低了析晶峰温度（Tp）,但析晶活化能E则呈先升高后降低的变化;当二氧化钛为5%时,析晶活化能最大为359.46KJ/mol,动力学参数K（Tp）为0.174。未添加二氧化钛样品析出Ba0.25Sr0.75Nb2O6单相,二氧化钛含量为1%时,主晶相不变强度有所增加;当二氧化钛含量大于3%时,主晶相为Ba0.25Sr0.75Nb2O6,但出现第二相Ba3SrNb2O9和NaBa5TiNb9O30相。介电常数和体积电阻率均随二氧化钛含量的增加呈先增后减的趋势。击穿强度随二氧化钛含量的增加而降低。未添加二氧化钛试样的击穿强度最大为1200 KV/cm,其储能密度达2.8 J/cm3。将含5%二氧化钛的SBN玻璃陶瓷作为典型组成,研究了不同热处理温度对其相组成和电性能的影响: 800℃时析出Ba0.27Sr0.75Nb2O6铁电相,850℃时析出次晶相Ba3SrNb2O9,当晶化温度达到950℃时,样品中主晶相不变析出NaBa5TiNb9O30。随着晶化温度的升高介电常数和介电损耗均呈先升后降的变化趋势,提高晶化温度使击穿强度降低,储能密度呈“V”字母变化。研究了氟化钡对SBN玻璃陶瓷析晶行为、相组成及电性能的影响:随着氟化钡含量的增加,玻璃转变温度（Tg）和第一析晶放热峰（Tp1）温度呈“N”字母变化;第二析晶峰温度（Tp2）、析晶活化能E和析晶动力学参数K（Tp）均逐渐升高。在800℃/3h+900℃/3h进行热处理,未添加氟化钡样品析出Ba0.25Sr0.75Nb2O6单相;氟化钡含量为1%时,主晶相不变强度有所增加;当氟化钡含量大于3%时,主晶相仍不变强度有所下降;继续增加氟化钡含量为5%时主晶相仍为Ba0.25Sr0.75Nb2O6,但出现Ba3SrNb2O9和BaBF5相;当氟化钡含量达到7%时非铁电相BaBF5数量增加。介电常数、体积电阻率和击穿强度均随氟化钡含量的增加呈“M”字母变化。添加BaF2含量为1%时,试样的击穿强度最大为1400 KV/cm,其储能密度达5J/cm3。

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摘要

Abstract

第一章文献综述

1.1 引言

1.2 铁电性材料概述

1.2.1 铁电体

1.2.2 铁电玻璃陶瓷的类型

1.2.2.1 铌酸盐铁电玻璃陶瓷

1.2.2.2 钛酸盐铁电玻璃陶瓷

1.2.2.3 铋层钙钛矿铁电玻璃陶瓷

1.2.3 铁电玻璃陶瓷的制备方法

1.2.3.1 熔融法

1.2.3.2 烧结法

1.2.3.3 溶胶-凝胶法

1.2.3.4 激光诱导法

1.2.4 高储能密度铁电玻璃陶瓷近期研究重点

1.3 铁电玻璃陶瓷的析晶原理

1.3.1 玻璃的热力学及动力学条件

1.3.2 铁电玻璃陶瓷的成核过程

1.3.2.1 均匀成核

1.3.2.2 非均匀成核

1.3.3 铁电玻璃陶瓷的晶化及生长

1.3.4 铁电玻璃陶瓷的晶核剂种类

1.4 本课题的提出及研究内容

1.4.1 本课题的提出

1.4.2 本文的主要研究内容

第二章实验及分析测试方法

2.1 实验采用的主要原材料及规格

2.2 实验采用的主要设备

2.3 试样制备方法

2.3.1 玻璃样品的制备

2.3.1.1 基础玻璃的组成设计

2.3.1.2 玻璃的制备

2.3.2 玻璃陶瓷的制备

2.3.3 测试电学性能的样品制备工艺

2.4 物相结构分析方法

2.5 形貌分析方法

2.6 样品的性能测试方法

2.6.1 差热分析（DTA）

2.6.2 体积电阻率

2.6.3 介电性能

2.6.4 击穿强度和储能密度

第三章添加氧化钠的SBN玻璃陶瓷制备和性能研究

3.1 引言

3.2 添加氧化钠的SBN 玻璃陶瓷制备和性能研究

3.2.1 添加氧化钠的SBN 玻璃的制备

3.2.2 不同氧化钠含量SBN 玻璃的DTA 分析

3.2.3 氧化钠对SBN 玻璃陶瓷析晶动力学研究

3.2.3.1 DTA 分析原理

3.2.3.2 结果与讨论

3.2.4 氧化钠对SBN 玻璃陶瓷相组成的影响

3.2.5 氧化钠含量对SBN 玻璃陶瓷介电性能的影响

3.2.6 不同氧化钠含量SBN 玻璃陶瓷微观结构分析

3.2.7 玻璃陶瓷的体积电阻率分析

3.2.8 玻璃陶瓷的击穿强度和储能密度分析

3.3 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷显微结构和性能影响

3.3.1 添加 5%氧化钠 SBN 玻璃陶瓷的差热分析

3.3.2 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷相组成的影响

3.3.3 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷介电性能影响

3.3.4 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷显微结构影响

3.3.5 热处理温度对添加氧化钠SBN 玻璃陶瓷体积电阻率影响

3.3.6 玻璃陶瓷击穿强度和储能密度分析

3.3.7 玻璃陶瓷电滞回线分析

3.4 本章小结

第四章添加二氧化钛的玻璃陶瓷制备及性能影响

4.1 引言

4.2 二氧化钛对玻璃陶瓷析晶动力学研究

4.2.1 添加二氧化钛玻璃的制备

4.2.2 不同二氧化钛含量玻璃的差热分析

4.2.3 二氧化钛对玻璃陶瓷晶化动力学的影响

4.2.4 二氧化钛对玻璃陶瓷相组成的影响

4.3 添加不同二氧化钛含量玻璃陶瓷形貌分析

4.4 添加二氧化钛的玻璃陶瓷介电性能

4.5 体积电阻率及击穿性能分析

4.6 热处理温度对玻璃陶瓷相组成及电性能影响

4.6.1 XRD 衍射分析

4.6.2 SEM 形貌分析

4.6.3 介电性能分析

4.6.4 击穿强度和储能密度分析

4.7 本章小结

第五章氟化钡对玻璃陶瓷微结构和性能的影响

5.1 引言

5.2 添加氟化钡的SBN 玻璃的制备

5.3 不同含量氟化钡对玻璃DTA 影响

5.4 氟化钡对玻璃陶瓷析晶动力学的影响

5.4.1 Ozawa 法与Kissinger 法的理论计算

5.4.2 结果与讨论

5.5 氟化钡含量对玻璃陶瓷物相影响

5.6 氟化钡含量对介电常数的影响

5.7 氟化钡含量对介电性能的频率特性

5.8 氟化钡含量对介电损耗的影响

5.9 体积电阻率和击穿强度分析

5.10 本章小结

第六章总结

参考文献

致谢

作者在攻读硕士期间主要研究成果

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