论文摘要
大气颗粒物的个数浓度、粒径分布特征反映了不同环境下大气光化学过程、气团来源性质及地区排放源特征的差异。了解颗粒物的这些性质及其来源有助于深入分析颗粒物对大气辐射平衡、大气化学过程及区域气候的影响,并有助于细颗粒物控制对策的制定。本研究在我国上海、北京、济南等城市地区及华北-华东区域性高山观测点-泰山山顶针对粒径范围在3nm至10μm之间的大气颗粒物个数浓度、粒径分布特征进行了测量及分析,以期考察我国超大城市及华北-华东地区区域大气颗粒物个数浓度、粒径分布特点,并基于个数浓度粒径分布数据针对颗粒物生成及成长过程进行了研究。研究中根据在上述地区观测得到的颗粒物个数浓度粒径分布数据针对不同粒经范围内颗粒物个数浓度和所占PM2.5的个数浓度、表面积浓度、质量浓度的百分比、颗粒物个数浓度粒径分布的时间变化特征等进行了考察。发现在我国超大城市上海、北京地区存在高浓度的超细颗粒物,且所占PM2.5总个数浓度比例在90%左右,比欧美观测点观测结果高出约30%,说明我国大城市地区存在着较严重的超细颗粒物污染。从颗粒物个数浓度粒径分布来看城市下风方向观测点（上海-太仓、北京-昌平）、城区观测点（济南市区）的颗粒物个数浓度在夏季均以凝结核模态颗粒物为主,说明夏季颗粒物的生成过程比较旺盛。而泰山地区观测结果显示颗粒物个数浓度主要分布于埃根核模态,以此推测泰山观测结果主要反映了边界层-自由对流层之间混合较好且具有一定光化学年龄的气团特征,其中的颗粒物粒径经过一定时间光化学作用后已经成长至较大的粒径范围。研究中还结合观测点同步观测的气体污染物及颗粒物质量浓度等数据,通过考察不同粒径颗粒物个数浓度的日夜变化廓线讨论了不同大气环境下超细颗粒物的主要来源,发现在城郊观测点及半区域性观测点凝结核模态颗粒物主要来源于颗粒物的生成及成长过程。而在城区观测点如济南市区,夏季新颗粒物生成过程和机动车排放的贡献共同存在但颗粒物生成过程占主导,冬季观测颗粒物生成过程明显减弱,而机动车排放贡献的显著水平有明显增大。在区域性观测点如泰山观测点,凝结核模态颗粒物较少而超细颗粒物主要来源与颗粒物的成长过程和边界层污染气团的传输。大气颗粒物的生成及成长过程是塑造和改变颗粒物粒径分布特征的重要过程之一,也是导致大气颗粒物和大气云凝结核个数浓度大量增加的重要机制。本文针对在多个观测点观测到的颗粒物生成及成长过程进行了分析,针对上海、北京及泰山地区颗粒物生成及成长过程中相关参数进行了计算,包括颗粒物成长速率、颗粒物数浓度净增长率、凝结汇、大气气态硫酸生成率等。研究发现污染相对较重的上海.太仓观测点颗粒物增长速率为6.0 nm·h-1,而相对清洁的北京观测点和泰山观测点分别为4.4 nm·h-1和3.2 nm·h-1,其结果与世界其它观测点观测结果基本可比。通过计算几个观测点的颗粒物生成速率和颗粒物个数浓度净增长率考察了边界层观测点发生颗粒物生成过程的强度,发现上海-太仓、北京-昌平、济南市区观测点均发现强度较高的颗粒物生成过程,且发生的频率较高。通过考察各观测点颗粒物生成和成长过程中源和汇的关系（大气气态硫酸生成率和颗粒物凝结汇的相关性）发现本研究结果与国外观测点相比的特点是前体物浓度高（如SO2浓度、气态硫酸生成率）,同时大气中现存颗粒物（大粒径颗粒物）浓度高,且颗粒物凝结汇较高（高出欧美观测点1个数量级）。北京观测点尤其特别,在前体物中等浓度而颗粒物凝结汇数值非常高的情况下却多次发生高强度的颗粒物生成及成长过程,说明在该观测点参与成核的污染物可能不止是气态硫酸,可能还有植物排放有机物的参与。考虑到颗粒物的生成和成长过程同时与气团化学性质、气象过程有关,并在水平区域和垂直分布特征上也反映了大气化学特征及污染物传输规律,本研究中基于对边界层内观测点（北京、上海、济南）和边界层.自由对流层区域观测点（泰山）观测的颗粒物生成-成长过程,讨论了过程个例发生的频率及区域代表性。研究发现,我国华北-华东边界层城市地区观测点发生颗粒物生成过程的强度要大于欧美观测点,且区域性颗粒物生成-成长过程的频率与世界其它观测点同月份基本可比。而代表华北-华东地区边界层顶区域特征的高山观测点发生颗粒物成长过程个例的频率高达65%,高于欧美观测点观测结果2-3倍。本文还根据颗粒物数浓度粒径分布数据和气溶胶多级膜采样数据,利用不同粒径颗粒物膜采样的实测质量浓度与在线观测颗粒物体积浓度的相关性,计算了上海地区和北京地区夏季PM2.5颗粒物密度分别为1.51 g·cm-3和1.71g·cm-3,PM10颗粒物密度为1.50 g·cm-3和1.66 g·cm-3。
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标签：颗粒物个数浓度论文; 粒径分布论文; 颗粒物生成及成长过程论文; 颗粒物个数浓度净增长率论文; 颗粒物密度论文;