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Pd/C催化剂载体表面微环境与前驱体吸附行为研究

2020-11-28阅读(964)

Pd/C催化剂载体表面微环境与前驱体吸附行为研究

论文摘要

为了研究Pd/C催化剂制备过程中前驱体的吸附行为及Pd粒径的生长过程,制备可控尺寸的Pd/C催化剂,本论文使用硝酸、氢氧化钠、氨水预处理以及高温热处理等方法对活性炭进行改性,以H2PdCl4为前驱体采用浸渍法制备了一系列的Pd/C催化剂。在催化剂浸渍过程中,提出采用一种新的H2PdCl4测定方法—Na2S滴定法,对Pd前驱体在活性炭载体上的平衡吸附量（EPU,Pd precursorequilibrium uptake）进行了测定。实验结果表明影响EPU值的主要因素是活性炭的PZC值（point-of-zero-charge）。Pd前驱体在活性炭上的吸附态则通过H2-TPR、XPS等方法进行了研究,研究结果表明含氧基团在载体表面的含量及分布情况（以总酸密度DTA表征,density of totalacidity）,会影响Pd在载体表面的吸附态。Pd/C催化剂的Pd粒径由TEM法测得,将所得Pd粒径与PZC、EPU及DTA值进行关联之后发现,PZC及EPU值与Pd粒径之间并无直接对应关系,影响浸渍过程中Pd粒径的主要因素为载体的DTA值。进一步,本论文通过研究前驱体加入方式、pH调节及催化剂还原等步骤对Pd粒径的影响,确定了浸渍法制备Pd/C催化剂过程中Pd颗粒的生长过程,在此基础上制备了一系列可控尺寸的Pd/C催化剂,并将其应用于硝基苯加氢和3,4-二氯硝基苯加氢反应,都取得了较好的结果。该研究为有针对性地根据不同反应体系的特点制备可控尺寸的活性炭负载型铂族金属催化剂提供了一定的理论指导,改善了完全由实验室评价结果选择催化剂制备条件的传统方法。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 研究意义
  • 1.2 Pd含量的测定
  • 1.2.1 滴定分析法
  • 1.2.2 光度法
  • 1.2.3 原子吸收光谱法
  • 1.2.4 高效液相色谱法
  • 1.2.5 电感耦合等离子发射光谱法（ICP-AES）
  • 1.3 影响催化剂性能的因素分析
  • 1.3.1 载体预处理
  • 1.3.2 催化剂制备方法
  • 1.3.3 浸渍及还原方法
  • 1.3.4 金属前驱体的选择
  • 1.3.5 前驱体-载体相互作用
  • 1.4 立论依据
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 试剂和仪器
  • 2S滴定法测定H2PdCl4含量'>2.2 Na2S滴定法测定H2PdCl4含量
  • 2.3 催化剂的制备
  • 2.3.1 活性炭载体的预处理
  • 2.3.2 Pd/C催化剂的制备
  • 2.4 催化剂的表征
  • 2物理吸附'>2.4.1 N2物理吸附
  • 2.4.2 Boehm酸度
  • 2.4.3 质量滴定
  • 2-TPR分析'>2.4.4 TPD及H2-TPR分析
  • 2.4.5 XRD分析
  • 2.4.6 TEM分析
  • 2.4.7 XPS分析
  • 参考文献
  • 2S滴定法测定H2PdCl4含量'>第三章 Na2S滴定法测定H2PdCl4含量
  • 3.1 Pd（II）氯配离子与硫化钠的两种反应
  • 3.1.1 Pd（II）氯配离子与硫化钠反应的两种反应现象
  • 3.1.2 Pd（II）氯配离子与硫化钠反应的两种反应机理
  • 2S含量测定'>3.2 Na2S含量测定
  • 2S滴定法标准工作曲线的测定'>3.3 Na2S滴定法标准工作曲线的测定
  • 2S滴定法重复性测定'>3.4 Na2S滴定法重复性测定
  • 3.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 载体预处理对活性炭物理化学性质的影响
  • 4.1 硝酸预处理对活性炭物理化学性质的影响
  • 4.1.1 硝酸预处理对活性炭物理性质的影响
  • 4.1.2 硝酸预处理对活性炭化学性质的影响
  • 4.2 碱预处理对活性炭物理化学性质的影响
  • 4.2.1 氢氧化钠及氨水预处理对活性炭物理性质的影响
  • 4.2.2 氢氧化钠及氨水预处理对活性炭化学性质的影响
  • 4.3 高温热处理对活性炭物理化学性质的影响
  • 4.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 浸渍过程中Pd前驱体的平衡吸附量和吸附态
  • 5.1 载体预处理对Pd前驱体吸附量的影响
  • 5.1.1 硝酸预处理对Pd前驱体平衡吸附量的影响
  • 5.1.2 碱预处理对Pd前驱体平衡吸附量的影响
  • 5.1.3 高温热处理对Pd前驱体平衡吸附量的影响
  • 5.2 Pd前驱体平衡吸附量的影响因素
  • 5.3 载体预处理对Pd前驱体吸附态的影响
  • 5.3.1 硝酸预处理对Pd前驱体吸附态的影响
  • 5.3.2 碱预处理对Pd前驱体吸附态的影响
  • 5.3.3 高温热处理对Pd前驱体吸附态的影响
  • 5.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 Pd/C催化剂中Pd粒径的影响因素
  • 6.1 载体预处理对Pd粒径的影响
  • 6.1.1 硝酸预处理对Pd粒径的影响
  • 6.1.2 碱预处理对Pd粒径的影响
  • 6.1.3 高温热处理对Pd粒径的影响
  • 6.2 Pd前驱体平衡吸附量对Pd粒径的影响
  • 6.3 PZC或DTA值对Pd粒径的影响
  • 6.4 前驱体添加方式对Pd粒径的影响
  • 6.5 浸渍过程中pH值调节步骤对Pd粒径的影响
  • 6.6 Pd/C催化剂还原步骤对Pd粒径的影响
  • 6.7 Pd/C催化剂制备过程中Pd颗粒的生长
  • 6.8 本章小结
  • 参考文献
  • 第七章 不同粒径Pd/C催化剂的催化加氢性能
  • 7.1 芳香族硝基化合物加氢反应历程
  • 7.2 硝基苯加氢反应
  • 7.2.1 硝基苯加氢反应的反应历程
  • 7.2.2 不同粒径Pd/C催化剂在硝基苯加氢反应中的应用
  • 7.3 3,4-二氯硝基苯加氢反应
  • 7.3.1 3,4 二氯硝基苯加氢反应的反应历程
  • 7.3.2 不同粒径Pd/C催化剂在3，4-二氯硝基苯加氢反应中的应用
  • 7.3.3 3,4-二氯硝基苯加氢反应的放大实验
  • 7.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第八章 结论与展望
  • 8.1 结论
  • 2S滴定法测定H2PdCl4含量'>8.1.1 Na2S滴定法测定H2PdCl4含量
  • 8.1.2 载体预处理对活性炭物理化学性质的影响
  • 8.1.3 浸渍过程中Pd前驱体的平衡吸附量和吸附态
  • 8.1.4 Pd/C催化剂中Pd粒径的影响因素
  • 8.1.5 不同粒径Pd/C催化剂的催化加氢性能
  • 8.1.6 论文创新之处
  • 8.2 展望
  • 附录
  • 致谢

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