论文题目: 直接醇类燃料电池阳极铂基电催化剂的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 物理化学
作者: 姜鲁华
导师: 辛勤,孙公权
关键词: 直接醇类燃料电池,电极催化剂,乙醇电氧化
文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 直接乙醇燃料电池除具有功率密度高、操作简单、携带方便等特点外，其独特的优势是乙醇是一种价廉易得的可再生绿色燃料。然而，乙醇电氧化的复杂性使得探索高效乙醇电氧化催化剂成为一项具有挑战性的工作。 本文采用三种方法制备了PtSn／C催化剂，并对制备条件进行了优化。考察了不同Sn前体、Pt／Sn比例、还原温度及后处理气氛对乙醇催化活性的影响。通过XRD和分析电镜研究了PtSn／C和PtRu／C催化剂结构的不同，并将其结构与催化氧化乙醇的活性进行了关联。 在对SnO2纳米粒子粒径可控的基础上，设计并制备了三种具有不同微观结构—表层富铂、表层富锡及铂锡合金纳米粒子，并采用紫外可见光谱、红外光谱、分析电镜、X光能谱、X射线衍射等技术对催化剂进行了深入研究。电化学及单池性能测试结果表明，表层富铂的PtSn纳米粒子对乙醇电氧化具有更好的催化活性，其作为阳极催化剂的直接乙醇燃料电池单池性能达到80mW cm-2，比相同操作条件下文献报道的最高值高约一倍。对自制铂基催化剂组装的DEFC单池进行了稳定性测试，分析性能衰减的原因。 采用二氯二乙二胺合铂和硝基硝酰钌为前驱体，利用浸渍氢还原法制备了PtRu／C催化剂，并将其甲醇氧化活性与商品PtRu催化剂进行了比较，发现催化剂对甲醇电氧化活性随PtRu合金度的增大而提高。 开发了全氟磺酸离子交联聚合物（PFSt）稳定的Pt胶体及Pt／C催化剂，其作为DMFC阴极的性能要远高于PTFE为稳定剂的催化剂。
论文目录:
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 直接醇类燃料电池
1.1.1 直接醇类燃料电池的工作原理
1.1.2 直接醇类燃料电池的热力学基础
1.1.3 乙醇电化学氧化的基本过程和可能机理
1.1.4 直接乙醇燃料电池阴极氧还原机理
1.1.5 直接乙醇燃料电池研究开发现状
1.2 直接醇类燃料电池电催化剂体系
1.2.1 阳极电催化剂
1.2.1.1 贵金属体系催化剂
1.2.1.2 非贵金属体系催化剂
1.2.2 阴极电催化剂
1.2.2.1 贵金属体系催化剂
1.2.2.2 非贵金属体系催化剂
1.3 直接醇类燃料电池电催化剂的制备方法
1.3.1 化学方法
1.3.1.1 亚硫酸盐法
1.3.1.2 浸渍法
1.3.1.3 有机硼化物液相还原法
1.3.1.4 Adams法
1.3.1.5 乙二醇还原法
1.3.1.6 羰基化合物分解法
1.3.1.7 电化学还原沉积法
1.3.1.8 其它方法
1.3.2 物理方法
1.3.2.1 球磨法
1.3.2.2 溅射沉积法
1.4 本论文的工作思路及主要内容
参考文献
第二章 实验部分
2.1 催化剂的制备
2.1.1 实验仪器与设备
2.1.2 载体与化学试剂
2.1.3 催化剂的制备
2.2 催化剂的物理化学表征
2.2.1 H_2和CO化学吸附
2.2.2 程序升温还原(TPR)
2.2.3 分析电镜测试(AEM)
2.2.4 元素分析(EDS)
2.2.5 X-射线衍射(XRD)
2.2.6 红外测试(FTIR)
2.2.7 X光电子能谱(XPS)
2.2.8 紫外可见吸收光谱法(UV-Visible Spectroscopy)
2.2.9 电化学实验
2.2.9.1 循环伏安测试
2.2.9.2 线性扫描技术
2.3 催化剂性能评价
2.3.1 膜电极的制备
2.3.2 直接乙醇燃料电池单池性能评价
参考文献
第三章 乙醇电氧化PtSn/C催化剂研究
3.1 前言
3.2 制备方法的选择
3.2.1 制备方法
3.2.1.1 乙二醇还原法
3.2.1.2 甲醛还原法
3.2.1.3 硼氢化钠还原法
3.2.2 催化剂的物化表征
3.2.3 催化剂的电化学及单池性能表征
3.3 PtSn/C催化剂制备条件对DEFC性能的影响
3.3.1 不同价态Sn前体的影响
3.3.2 Pt/Sn比例优化
3.3.3 不同制备温度的影响
3.3.4 不同气氛后处理的影响
3.4 PtSn/C催化剂制备过程考察
3.5 PtRu/C与PtSn/C微观结构的比较
3.6 PtSn催化剂粒子微观结构与性能的关系
3.6.1 SnO_2纳米粒子的制备过程
3.6.2 制备条件的考察
3.6.2.1 体系中水含量对SnO_2纳米粒子的影响
3.6.2.2 pH值对粒子尺寸的影响
3.6.2.3 反应时间对粒子尺寸的影响
3.6.2.4 前驱体的浓度对粒子尺寸的影响
3.6.3 乙二醇中SnO_2纳米粒子生成机理探讨
3.6.4 PtSn纳米粒子的制备与表征
3.6.4.1 不同结构PtSn纳米粒子的设计
3.6.4.2 制备方法
3.6.4.3 PtSn纳米粒子的物化表征
3.6.5 PtSn催化剂的电化学及单池性能表征
3.7 小结
参考文献
第四章 PtSn/C电催化剂的稳定性考察
4.1 引言
4.2 稳定性考察
4.3 小结
参考文献
第五章 PtRu/C电催化剂的制各与表征
5.1 引言
5.2 制备方法
5.3 PtRu/C催化剂的物化表征
5.4 PtRu/C催化剂的电化学表征
5.6 小结
参考文献
第六章 PFSI稳定的Pt胶体的制备及Pt/C电催化剂的制备与表征
6.1 引言
6.2 制备方法
6.3 物化表征及单池性能表征
6.4 小结
参考文献
第七章 结论
作者简介
攻读博士学位期间发表文章及申请专利
致谢
发布时间: 2007-03-13
参考文献
- [1].杂原子掺杂碳电催化剂的制备及其锌—空电池性能研究[D]. 王磊.湖南大学2018
- [2].一维多元纳米电催化剂的制备、性能调控以及稳定性研究[D]. 马思阅.中国科学技术大学2018
- [3].质子交换膜燃料电池Pt/C电催化剂和膜电极的研究[D]. 朱科.天津大学2005
- [4].质子交换膜燃料电池抗CO电催化剂的研究[D]. 梁永民.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2006
- [5].基于类普鲁士蓝前驱体制备电催化剂及其在碱性电解水中的应用[D]. 苏建伟.中国科学技术大学2017
- [6].宽pH值稳定、高活性析氢电催化剂的结构设计与性能研究[D]. 高爽.吉林大学2018
- [7].金属有机框架衍生的复合电催化剂的制备及分解水性能研究[D]. 李晓.东北师范大学2018
- [8].直接甲醇燃料电池电催化剂稳定性研究[D]. 陈维民.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2007
- [9].质子交换膜燃料电池电催化剂Pt-Ru合金系的系统研究[D]. 彭红建.中南大学2007
- [10].直接甲醇燃料电池：高分散高负载铂基电催化剂的制备规律研究[D]. 周振华.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2003
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