新型传感界面的电化学行为及其应用研究

论文摘要

如何构建高灵敏、高选择性的传感界面是新型化学修饰电极和电化学生物传感器研制的关键,也是国内外分析化学工作者研究的热点课题之一。本论文通过三种新型传感界面的构建,构置了新型化学修饰电极和电化学生物传感器,研究了其电化学行为,并建立了H2O2、葡萄糖、DNA等物质的伏安分析新方法。该研究为探索高选择性、高灵敏的电化学生物传感界面提供了新思路,对于拓展电分析化学技术在纳米仿生器件及生物分析领域中的应用范围具有一定的科学意义。全文共分四章,主要内容如下:综述了溶胶-凝胶衍生的碳陶瓷电极和电化学生物传感器中新型传感界面的构建及其应用发展,在此基础上提出了本论文的研究内容。共引用参考文献210篇。以溶胶-凝胶衍生的碳陶瓷电极（CCE）为基体电极,采用吸附、机械固载和电化学沉积法分别制备了PCV/CCE、NdHCF/CCE和BiHCF/CCE,研究了其电化学行为和电催化性质。结果表明,前两者对H2O2的还原表现出良好的电催化活性,后者对N2H4的氧化表现出良好的电催化活性,并建立了检测H2O2、N2H4等小分子物质的分析新方法。将Au NPs、NdPO4NPs、PCNFs及C60-BNNT四种纳米材料分别与葡萄糖氧化酶（GOD）及血色素类蛋白质（Hb、Mb及Cyt c）等结合,以壳聚糖（CHIT）作为固载膜构置了五种修饰电极:GOD-Au NPs-CHIT/GCE、GOD-NdPO4NPs-CHIT/GCE、GOD-PCNFs-BMIM·PF6-CHIT/GCE、血色素类蛋白质-PCNFs-BMIM·PF6-CHIT/GCEs及C60-BNNT-CHIT/GCE,研究了GOD、Hb、Mb及Cyt c在复合膜修饰电极上的直接电化学行为和电催化性质,并建立了伏安法测定葡萄糖和H2O2等的新方法。研究表明,Au NPs、NdPO4NPs、PCNFs及C60-BNNT纳米材料能够显著提高氧化还原蛋白质（酶）的直接电子传递速率且具有良好的生物相容性。利用生物催化反应诱导纳米粒子及聚合物生成的方式,构建了两类电化学生物传感界面:即GOD催化葡萄糖的反应诱导铁氰化钕纳米粒子在碳糊电极、GOD-CHIT修饰电极上富集和双酶体系、单酶体系催化反应诱导聚苯胺生成,并在此基础上建立了对葡萄糖及DNA的高灵敏、高选择性测定的伏安分析新方法。研究表明,采用生物催化诱导纳米材料生成的方法所构置的电化学生物传感器具有选择性好、灵敏度高及制备方法简单等特点,并为新型生物传感界面的构建及应用提供参考。对论文工作进行了总结并对下一步工作进行了展望。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• §1.1 碳陶瓷修饰电极和电化学生物传感器研究进展
• §1.2 本论文研究内容及意义
• 参考文献
• 第二章 溶胶-凝胶衍生的碳陶瓷修饰电极的研究及应用
• §2.1 PCV修饰碳陶瓷电极的构置及应用
• §2.2 NdHCF修饰碳陶瓷电极的构置及应用
• §2.3 BiHCF修饰碳陶瓷电极的构置及应用
• 参考文献
• 第三章 基于纳米材料的电化学生物传感器研究
• §3.1 葡萄糖氧化酶在Au NPs-CHIT复合膜上的直接电化学
• 4 NPs-CHIT复合膜上的直接电化学'>§3.2 葡萄糖氧化酶在NdPO₄NPs-CHIT复合膜上的直接电化学
• 6-CHIT复合膜上的直接电化学'>§3.3 氧化还原蛋白质（酶）在PCNFs-BMIM-PF₆-CHIT复合膜上的直接电化学
• 6]-CHIT复合膜上的直接电化学'>§3.3.1 葡萄糖氧化酶在PCNFs-[BMIM][PF₆]-CHIT复合膜上的直接电化学
• 6]-CHIT复合膜上的直接电化学'>§3.3.2 血色素类蛋白质在PCNFs-[BMIM][PF₆]-CHIT复合膜上的直接电化学
• 60-BNNT-CHIT复合膜上的直接电化学'>§3.4 血红蛋白在C₆₀-BNNT-CHIT复合膜上的直接电化学
• 参考文献
• 第四章 基于生物催化的电化学生物传感研究
• §4.1 GOD催化诱导NdHCF NPs生成的电化学生物传感器
• §4.2 GOD-CHIT/GCE催化诱导NdHCF NPs生成的电化学生物传感器
• §4.3 基于双酶体系催化诱导PANI生成的电化学生物传感器
• §4.4 基于生物催化的DNA电化学传感器的构置
• 参考文献
• 第五章 论文总结及展望
• 作者简介
• 致谢