论文摘要
在尖晶石结构氧化物MgTi24和硫化物CuIr2S4中,随着温度的降低,在一定的温度发生金属绝缘相变,并且伴随有磁性、结构等的转变,这一相变被叫做类Peierls相变.传统的Peierls相变只发生于一维金属链中,这是由于特殊的能带结构所导致的。但是,由于特殊的晶体结构、电荷、轨道、自旋等相互作用,在某些二维和三维结构中也发生了类似的相变,即所谓的类Peierls相变。尖晶石结构MgTi2O4和CuIr2S4体系就是发生类Peierls相变的典型材料.这类材料中存在着金属绝缘转变、电荷密度波、轨道有序、自旋二聚、磁有序等丰富的物理内容,这些都是当前凝聚态物理学中的研究热点。另外,对三维结构中的类Peierls相变的研究,也进一步加深了人们对传统的Peierls相变的认识和理解。在本论文中,我们对三维结构中的类Peierls相变,以及其中的电荷有序、轨道有序、自旋二聚等进行研究。本论文分为五章.第一章综述了类Peierls相变材料的研究历史和进展。介绍了一维金属链中的传统Peierls相变,以及电荷密度波和轨道密度波概念,回顾了二维和三维结构中的类Peierls相变的研究历史,最后重点阐述了尖晶石结构MgTi2O4和CuIr2S4材料的晶体结构、电荷有序、轨道有序、自旋二聚。通过本章,我们将了解到类Peierls相变的基本物理性质,同时对轨道诱导Peierls态概念有所认识,为进入该研究领域作好准备.第二章中我们通过在CuIr2S4母体中的A位用离子半径较大的Ag替代Cu获得晶格压力的释放;并且通过A位空位来获得晶格压力的增强。通过对比晶格压力释放体系Cu1-xAgxIr2S4和晶格压力增强体系Cu1-yIr2S4来研究这一体系反常的压力效应。发现压力释放抑制了相变;而压力增强有利于相变发生。同时,我们还研究了该体系不同磁性的来源和贡献,通过拟合,首次分开了Pauli顺磁,Landau抗磁,Larmor抗磁和居里顺磁的不同贡献,并且通过拟合得出了未参加自旋二聚的Ir4+离子的比例。第三章中我们通过直接施加静压力,研究了相变温度随压力的变化,发现相变温度随压力的增加而向高温方向移动,这是由于压力减小了晶格从而有利于相变的发生。另外,指出了CuIr2S4体系在低温绝缘相的导电机制,跃迁电导项来源于Ir-Ir二聚所产生的能隙,而热激活电导项来源于未二聚的Ir。第四章中我们研究了A位掺入磁性离子Fe的Cu1-xFexIr2S4体系。我们发现以下有趣现象:①Fe离子在+1价态的A位表现为+2价,并且很少量的磁性Fe2+离子就可以完全抑制相变;②低掺杂样品中（x=0.01和0.025）,在T*=-110K左右处出现了一个未预料到的磁相变:③随着Fe的含量的增加,掺杂体系的磁状态由铁磁到顺磁再到铁磁,并且T*处相变随着掺杂逐渐消失;④高掺杂样品中（X=0.2,0.3,0.4）,T**=100K左右出现了一个新的磁相变,并且在低温出现了自旋团簇玻璃转变。这些现象都可以用Fe2+离子极化Ir4+离子模型得到合理的解释。第五章中我们对B位掺杂体系CuIr2-xMxS4（M=W/Mn）进行了研究。W在体系中以W4+存在,而Mn则以Mn2+存在。在CuIr2-xWxS4体系中,W掺杂引入了无序,并且由于价态平衡减少了Ir4+离子的数目,抑制了相变,同时也减弱了高温的Pauli顺磁。而在CuIr2-xMnxS4体系中,虽然Mn离子同样也在体系中引入了无序,但是由于价态平衡Mn掺杂导致了Ir4+离子的数目的增加,这有利于相变的发生,所以在CuIr2-xMnxSx体系中对相变的抑制程度要比CuIr2-xWxS4体系弱,并且Mn的磁性在体系中引入了一个顺磁背景。本博士论文工作得到了国家自然科学基金（No.10334090,No.1054029）和国家重点基础研究项目（No.2007CB925001）的支持。